改善CeF3闪烁探测器输出特性的方法研究

胡孟春，李忠宝，甫跃成，刘 建，唐登攀，朱学彬，李如荣，张建华，黄 雁，陈钰钰，蒋世伦，蒋树庆，王文川

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）

改善CeF3闪烁探测器输出特性的方法研究

胡孟春，李忠宝，甫跃成，刘 建，唐登攀，朱学彬，李如荣，张建华，黄 雁，陈钰钰，蒋世伦，蒋树庆，王文川

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）

常用的CeF3闪烁探测器，由于闪烁体发光与光电器件光谱响应不完全匹配，使得探测器的主要输出特性——输出幅度和脉冲波形形状发生明显变化，较难依据相似性通过探测器输出复原得到辐射源的真实特征。本工作针对这种不完全匹配情况，分析比较了几种改善闪烁探测器输出的方法，提出了在CeF3无机闪烁体与光电器件光阴极之间加移波膜片耦合的方法。原理分析和实验测量结果表明：采取移波膜片耦合方法可使传统CeF3闪烁探测器输出特性得到明显改善，输出幅度增加50%以上，脉冲时间响应前沿由传统方式的12ns变化到移波方式的约3ns。

CeF3；无机闪烁体；辐射探测；移波；时间响应；发射光谱；光谱响应

Key words：CeF3；inorganic scintillator；radiation detection；wave－shifting；time response；emission spectrum；spectral response

从核辐射进入闪烁体到光电器件形成电流输出一般经历5个过程［1］：闪烁体中带电粒子或伽马射线产生的次级电子引起闪烁体电离、激发；损失在闪烁体中的能量使闪烁体产生闪烁光子；闪烁光子在闪烁体和光导系统（包括耦合硅油）中输运；光子到达光电器件的光阴极，与其发生作用发射光电子；最后，形成探测器电流输出（光电倍增管探测器光电子数放大，光电管光电子数不放大）。其中，闪烁体产生的光子波长存在某种分布，发光效率是波长的函数，一般用发射光谱描述；光电器件光阴极发射光电子的粒子效率也是波长的函数，一般用光谱响应描述。闪烁体的发射光谱曲线与光电器件光阴极的光谱响应曲线在相同波长范围内覆盖或重叠部分越大，表示匹配越好，输出的光电子数越多，输出电流将越大。常用的CeF3闪烁探测器，闪烁体发光与光电器件光谱响应不完全匹配，相对匹配情况探测器输出幅度减少，相对辐射源脉冲形状探测器输出的脉冲波形形状发生了部分失真，这给依据相似性通过探测器输出复原得到被测辐射源真实特征的工作造成了一定的困难。为减少这种困难，本文针对这种不完全匹配情况，在类比几种能改善闪烁探测器输出原理的基础上，提出在CeF3无机闪烁体与光电器件光阴极之间加移波膜片闪烁体耦合的方法，通过实验测量比较以验证改善闪烁探测器输出特性的可行性，为CeF3闪烁探测器输出特性的改善提供可选途径。

图1 CeF3闪烁探测器输出时间响应波形Fig．1 Output time response wave of CeF3scintillation detector

1 光谱响应对CeF3闪烁探测器主要输出特性的影响

不同的应用情况，闪烁探测器输出特性的表征方式可能不同，针对单粒子记数用探测器情况，常用脉冲幅度、能量分辨率、时间特性等物理量表征；与闪烁体相关的输出一般用发射光谱、发光衰减时间等物理量表征；针对电流型闪烁探测器测量瞬态群粒子的脉冲电流情况，一般可采用脉冲输出波形形状特征，如时间响应、峰值强度等；稳态电流情况，采用如暗电流、信号电流值等直接测量量或综合测量量的灵敏度进行表征。本工作使用的电流型闪烁探测器主要应用于脉冲辐射测量，通常用探测器的脉冲时间响应波形和灵敏度表征探测器输出特性。在中子、伽马混合脉冲辐射场中进行伽马测量，应用最广泛的CeF3闪烁探测器一般由CeF3无机闪烁体与常规光电器件组合构成，辐射激发CeF3闪烁体产生的荧光发射谱峰值波长约310～340nm，常规光电器件一般为光谱响应峰值波长约400nm的光电倍增管或光电管，由于闪烁体发光与光电器件光谱响应不匹配，使探测器的主要输出特性——输出幅度和脉冲波形形状发生明显变化。光谱匹配CeF3闪烁探测器的灵敏度较光谱不完全匹配CeF3闪烁探测器的明显高，时间响应前沿明显快。图1为采用光谱响应与CeF3闪烁体发射光谱匹配的透紫光电器件和光谱响应与CeF3闪烁体光谱不完全匹配的普通光电器件（不透紫光电管）分别配相同CeF3闪烁体构成的两种类型探测器，在相同情况下测量的脉冲输出时间响应波形。

由图1可得到，光谱匹配CeF3闪烁探测器测量时间响应波形前沿约1ns，下降时间约72ns；不完全匹配CeF3闪烁探测器测量时间响应波形前沿约12ns，下降时间约85ns。应用钴源和铯源对这两类探测器的同情况灵敏度比对表明：光谱匹配CeF3闪烁探测器的灵敏度较光谱不完全匹配CeF3闪烁探测器明显高，其比值约为3。

2 改善闪烁探测器输出特性的可能途径

2．1 使用透紫光阴极光电器件

双碱（K－Na—Cs－Sb）光阴极光电器件对光波的最高响应光谱偏紫，光谱响应范围一般可覆盖300～500nm，常用的透紫光电倍增管或光电管就属于这种类型，能与荧光发射谱峰值波长在300～500nm内的闪烁体较好匹配，量子效率能得到提高，从而使闪烁探测器输出特性得到有效改善。选择透紫光阴极的光电倍增管或光电管，其光谱响应可较好地覆盖310～340nm波长范围，构成的闪烁探测器能较好地改善闪烁探测器的输出特性，这一点可从图1得到证实。但该方式必须将探测系统的主要部件光电器件彻底更换，探测系统的构成成本必将明显提高，同时对已定型的探测器系统进行关键部件改变可能面临一系列需进一步论证的工作。

2．2 使用波长移波转换涂料

将蓝光波长转换涂料涂覆在光电倍增管或光电管光阴极或晶体表面，能将紫外荧光波长转换成蓝光发射谱，荧光发射谱峰值波长约410～430nm，对于发射荧光谱峰值波长为320～370、300～370、270～370nm的闪烁晶体，与涂覆蓝光波长转换涂料的普通光电倍增管或光电管光阴极光谱响应范围能较好匹配［2］，量子效率能得到提高，从而使闪烁探测器输出特性得到有效改善。目前市场上已有蓝光波长转换漆，这种漆透明，是将PVT和荧光掺杂剂溶解在二甲苯溶液制成，漆膜和玻璃底层黏附性好，几μm的薄膜在给定波长范围的光学密度或光强度超过80%，由于存在可燃性和轻微可吸入危害，使用时可能会受到一定的限制。

2．3 使用波长移波光纤

文献［3－4］中提到了一种高效快中子转换屏，应用了移波光纤，其原理是：快中子在闪烁物质中与氢发生弹性散射，得到反冲质子，反冲质子激发ZnS（Ag），发出中心波长为450nm的蓝光。蓝光进入移波光纤后被移波材料吸收，然后各向同性地发出波长较长的光。

2．4 使用波长转换剂

液闪中射线与吸收闪烁溶剂作用产生的低波长荧光，如吸收300nm波长荧光，发射370nm左右发射谱，波长与PMT光阴极的灵敏波长（约450nm）不匹配。通过加入波长转换剂如bis－MSB，吸收闪烁溶剂发出的低波长荧光，在较长的波段重新发射荧光，该荧光与普通光电倍增管或光电管光阴极光谱响应范围能较好匹配［56］，量子效率能得到提高，从而使闪烁探测器输出特性得到有效改善。

2．5 闪烁体与光电器件光阴极之间加移波膜片闪烁体耦合

根据采用移波涂料、移波光纤、波长转换剂等改善闪烁探测器输出特性的方法的原理，探索选用移波材料与被移波闪烁体光谱相适合的移波膜片，移波方式是将移波膜片夹在闪烁体与光电器件光阴极之间耦合而成，这种方式对已定型的探测系统将改变较少。

3 移波CeF3闪烁探测器输出特性改善的测量

3．1 移波CeF3闪烁体的构成

移波CeF3闪烁体是由传统CeF3闪烁体与光电器件光阴极之间加相应波长移波膜片（厚度不足1mm，面积与CeF3适配）构成的复合CeF3闪烁体。针对CeF3的情况，构成移波膜片的移波材料要满足两条基本特性：对CeF3闪烁体产生的310～340nm波长范围荧光能尽量有效吸收，且能将其有效转换成发射谱峰值波长约410～430nm的荧光，以便与普通光电倍增管或光电管光阴极光谱响应范围较好匹配；另外，移波膜片要尽量薄，约100～500μm，能移波即可，尽量不对主闪烁体CeF3产生其他影响。本工作使用的CeF3移波膜片闪烁体是由闪烁体专门研制厂家依据这种物理思路进行相关模拟计算，选择优化设计移波膜片闪烁体配方制备出的样品。

3．2 移波CeF3闪烁探测器灵敏度的改善

测量移波CeF3探测器输出的γ辐射源为60Co放射性标准源场，探测器距源约1m，1m处的辐射光斑直径约10cm。60Co放射性源根据平均能量1．25MeV考虑。构成闪烁探测器的光电器件为脉冲线性电流可大于1．5A的T5型光电倍增管（T5／4444），CeF3闪烁体直径为45和40mm两种，厚度均为10mm，外加高压－3 200V。表1为移波CeF3探测器输出在60Co放射性标准源场中γ绝对灵敏度测量结果。

表1 移波CeF3闪烁探测器对γ辐射的灵敏度测量结果Table 1 γsensitivity measurement results of wave－shifting CeF3scintillation detector

测点的注量率是根据60Co放射性标准源所属单位直接测量结果和源出厂活度推算得到的。表1的测量结果表明：采取移波片闪烁体耦合方法可使传统CeF3闪烁探测器输出特性得到明显改善，输出幅度增加50%以上。

3．3 移波CeF3闪烁探测器时间特性的改善

图2为与图1辐射脉冲源相同情况下，移波CeF3闪烁探测器时间特性与传统CeF3闪烁探测器时间特性的对比测量情况，所示分别为采用光谱响应与CeF3闪烁体光谱匹配的透紫光电器件，和光谱响应与CeF3闪烁体光谱不完全匹配的普通光电器件，构成的两种类型探测器，在相同情况下测量的脉冲输出时间响应波形。

图2 移波CeF3闪烁探测器输出时间响应波形Fig．2 Output time response wave of wave－shifting CeF3scintillation detector

图2的对比测量结果表明：采取移波膜片闪烁体耦合方法可使传统CeF3闪烁探测器输出特性得到明显改善，脉冲时间响应前沿由传统的12ns变化到移波情况的约3ns。

4 结论

通过对几种改善闪烁探测器输出特性的途径原理进行分析，选择由传统CeF3闪烁体与光电器件光阴极之间加相应波长移波膜片（厚度不足1mm，面积与CeF3适配）构成复合移波CeF3闪烁体。实验测量结果表明：采取移波膜片闪烁体耦合方法可使传统CeF3闪烁探测器输出特性得到明显改善，输出幅度增加50%以上，脉冲时间响应前沿由传统方式的12ns变化到移波方式的约3ns。应用该方法不必将探测系统的主要部件光电器件彻底更换，探测系统的构成成本未明显提高，对已定型的探测器系统采用此方式改善输出特性是一种可选途径。

［1］ 汲长松．核辐射探测及其实验技术手册［M］．北京：原子能出版社，1990：293－298．

［2］ ELJEN．Product rang and date，EJ－298waveshifting paints［R／OL］．http：www．wahenyida．com．

［3］ 郭利安，张国辉，邹宇斌，等．高效快中子转换屏的研制及其性能测试［J］．原子能科学技术，2009，43（3）：204－207．

GUO Li’an，ZHANG Guohui，ZOU Yubin，et al．Manufacture and test of high efficiency fluorescent converter for fast neutron radiography［J］．Atomic Energy Science and Technology，2009，43（3）：204－207（in Chinese）．

［4］ YASHIAM M，MISHIMAK H．Development of a fast neutron radio graph converter using wavelength the shifting fibers［J］．Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A，2003，510：325－333．

［5］ 刘金昌，李祖豪，杨长根，等．液体闪烁体衰减长度和光产额的测量［J］．高能物理与核物理，2007，31（1）：76－79．

LIU Jinchang，LI Zuhao，YANG Changgen，et al．Measurement of attenuation－length and light yield of liquid scintillator［J］．High Energy Physics and Nuclear Physics，2007，31（1）：76－79（in Chinese）．

［6］ 丁雅韵，张智勇，曹俊，等．一类高效低毒安全的新型液体闪烁体［J］．核电子学与探测技术，2012，32（5）：501－503．

DING Yayun，ZHANG Zhiyong，CAO Jun，et al．A new type of efficient，hypo toxic and safe liquid scintillator［J］．Nuclear Electronics ＆Detection Technology，2012，32（5）：501－503（in Chinese）．

Analysis on Method to Improve Output Characteristic of CeF3Scintillation Detector

HU Meng－chun，LI Zhong－bao，FU Yue－cheng，LIU Jian，TANG Deng－pan，ZHU Xue－bin，LI Ru－rong，ZHANG Jian－hua，HUANG Yan，CHEN Yu－yu，JIANG Shi－lun，JIANG Shu－qing，WANG Wen－chuan
（Institute of Nuclear Physics and Chemistry，China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China）

For a common CeF3scintillation detector，since the optical spectrum of CeF3does not match the optical spectrum of the photoconducting device closely，the main output characteristics，namely，output level and pulse waveform，will be deformed and cannot be used to deduce the true characteristic of the radiation source．In this work，after literature survey and sample comparing，it is found that it is effective to add a wave－shifting wafer between the CeF3and the photoconducting device．As is shown in principle analysis and experiment results，the wave－shifting wafer method can improve the output characteristic of a CeF3scintillation detector observably．The output level increases by over 50%and the pulse time response changes to 3ns from 12ns after the wave－shifting wafer method is used．

TL812；TL816；O78

A

1000－6931（2015）03－0540－05

10．7538／yzk．2015．49．03．0540

2013－12－17；

2014－08－28

中国工程物理研究院预先科学研究资金资助项目（426020303）

胡孟春（1963—），男，湖南株洲人，研究员，硕士，从事脉冲核辐射测量研究