含硫气田恶臭硫化物性质及阈限值研究

戴万能 高晓根 计维安 肖黄飞 刘启聪

中国石油西南油气田公司天然气研究院， 四川 成都 610213



含硫气田恶臭硫化物性质及阈限值研究

戴万能 高晓根 计维安 肖黄飞 刘启聪

中国石油西南油气田公司天然气研究院， 四川 成都 610213

含硫气田的恶臭气体不仅污染环境，还可能对工作人员的身心健康造成损害，因此研究恶臭硫化物的性质有重要意义。分析了硫化氢、甲硫醇、乙硫醇、甲硫醚、二甲基二硫等5种含硫气田生产中常见恶臭硫化物的物理性质、对人的生理影响、嗅阈值和职业接触限值，并研究了我国环境标准浓度与嗅阈值和职业接触限值的关系。研究表明，我国环境标准允许排污单位周围存在一定程度的恶臭气味，但满足厂界浓度要求的恶臭气体不会对人员健康造成危害。本研究成果对于认识恶臭硫化物特性、预防职业危害具有借鉴意义。

恶臭；硫化物；职业接触；阈限值

0 前言

我国高含硫气藏累计探明储量逾1×1012m3[1]，川渝气田大部分为含硫(硫化氢)天然气。由于硫化氢属于剧毒气体[2]，在含硫天然气的开发、加工、处理过程中，若因排放、泄漏等原因造成含硫气体释放，不仅会对大气环境造成污染，还可能损害工作人员的身心健康。硫化氢属于无机硫，在高含硫化氢和二氧化碳条件下，天然气中有机硫含量也有可能增加[3]。气田中常见的有机硫化物包括甲硫醇、乙硫醇、甲硫醚、乙硫醚、二甲基二硫等，这些有机化合物往往也具有毒性，因此，有机硫化物的毒性同样值得关注。

除毒性外，天然气中的含硫化合物大多还具有恶臭。恶臭气体不仅会导致人心理上的厌恶，还可能引发生理上的不适[4]，因此被列入七种典型环境公害之一(大气污染、水质污染、土壤污染、噪声、土地下沉、振动、恶臭)，其治理问题亟待解决[5]。

本文针对含硫气田生产中典型的恶臭硫化物，分析了其物理性质、对人的生理影响、嗅阈值和职业接触限值，并研究了我国环境标准浓度与嗅阈值和职业接触限值的关系，以促进对恶臭硫化物的进一步研究。

1 恶臭硫化物性质及阈限值

1.1 硫化氢

1.1.1 物理性质

1.1.2 对人的生理影响

吸入一定浓度的硫化氢会伤害身体，甚至导致死亡，具体影响见表1[6]。

1.1.3 嗅觉特性

硫化氢有极难闻的臭鸡蛋味，在低浓度下人可依靠硫化氢的气味特性觉察其存在[6]。但若处于高浓度(超过150mg/m3)的硫化氢环境中，人会由于嗅觉神经受到麻痹而快速失去嗅觉。若长时间处于低硫化氢浓度的大气中，人的嗅觉灵敏度也会减弱，因此不能依靠气味来警示硫化氢危险浓度[7]。

气味物质在嗅闻时所能觉察的最低浓度称为嗅阈值，嗅阈值是恶臭气体的重要特性指标。包括美国工业卫生学会(AmericanIndustrialHygieneAssociation，以下简称AIHA)和世界卫生组织(WorldHealthOrganization,以下简称WHO)等不同来源报导的硫化氢的嗅阈值见图1[8-12]。

表1 硫化氢对人的生理影响

图1 不同文献报导的硫化氢嗅阈值

图1中，感知阈(detectionthreshold)指能引起嗅觉感知的最小气体浓度；识别阈(recognitionthreshold)指能辨别出是何种气味的最小气体浓度。一般而言，感知阈值应小于识别阈值，AIHA硫化氢感知阈值大于识别阈值是由于不同文献来源所导致。由图1可见，不同文献报导的硫化氢嗅阈值差异不大，大致为10-3～10-2mg/m3，其几何平均值为0.006 7mg/m3，即空气中有0.005×10-6的硫化氢即可被人察觉。嗅阈值越低说明人对气味的敏感程度越高，硫化氢的低嗅阈值也验证了其令人讨厌的特性。

1.1.4 职业接触限值

鉴于吸入一定浓度的硫化氢会对人体造成生理伤害，严重时甚至会危及生命，在含硫化氢的工作场所应严格限制其浓度，保护工作人员的身心健康和生命安全。美国政府工业卫生医师协会(AmericanConferenceofGovernmentalIndustrialHygienists，以下简称ACGIH)、美国国家职业安全与卫生研究所(NationalInstituteforOccupationalSafetyandHealth，以下简称NIOSH)和美国职业安全与健康管理局(OccupationalSafetyandHealthAdministration，以下简称OSHA)等不同机构或标准对硫化氢职业接触限值的规定见图2[6,13-21]。

职业接触限值的评价指标有：时间加权平均容许浓度(timeweightedaverage，以下简称TWA)，一般指在每周工作5d、每天工作8h的情况下化学物质的时间加权平均浓度，在该浓度下绝大多数接触者的健康不受损害；最高容许浓度(maximumallowableconcentration，以下简称MAC)，指在一个工作日内、任何时间有毒化学物质均不应超过的浓度；阈限值(thresholdlimitvalue，以下简称TLV)，指大多数工作人员长期暴露都不会产生不利影响的有毒物质在空气中的最大浓度值；安全临界浓度(safetycriticalconcentration，以下简称SCC)，指工作人员露天工作8h可接受的硫化氢最高浓度；可接受的上限浓度(acceptableceilingconcentration，以下简称ACC)，指除满足规定的高浓度接触时段外，在8h轮班期间内的任何时间均不得超过的接触浓度值；短时接触限值(shorttermexposurelimit，以下简称STEL)，指工作日内任何时间化学物质都不应超过的15min加权平均浓度；推荐性接触限值的上限值(ceilingvalue，以下简称CEIL)等。

图2 不同国家硫化氢职业接触限值

如图2所示，尽管不同标准规定有所差异，但硫化氢职业接触限值主要分布在7～15mg/m3范围内。由于职业接触限值有多种表示方式，因此在一个标准中也可能出现不同的规定限值，如OSHA规定的TWA和ACC分别为14和30mg/m3。我国国家职业卫生标准GBZ2.1-2007《工作场所有害因素职业接触限值 第1部分 化学有害因素》对硫化氢职业接触限值规定最高容许浓度为10mg/m3，未规定时间加权平均浓度。相比之下，我国石油行业标准相对宽松，SY6137-2012《含硫化氢的油气生产和天然气处理装置作业安全技术规程》、SY/T5087-2005《含硫化氢油气井安全钻井推荐作法》等规定硫化氢的TLV和SCC分别为15和30mg/m3。SY/T5087-2005修订时参考了美国石油协会标准APIRP49：2001，其TLV与当时ACGIH推荐的8h时均值(TWA)一致(15mg/m3)。值得注意的是，2010年以后，ACGIH将硫化氢的TWA和STEL从之前的15和21mg/m3调整为1.4和7mg/m3，这也是本文调研的所有标准中最为严格的职业接触限值。

对比图1、2可知，硫化氢职业接触限值浓度普遍比嗅阈值高出3～4个数量级，即使最严格的ACGIHTWA(2010)也比嗅阈值的均值高出208倍。因此，当硫化氢气味刚能被人所感知时，其浓度远远低于卫生标准要求限值，是安全的。

1.2 甲硫醇

1.2.1 物理性质

1.2.2 对人的生理影响

暴露在低浓度甲硫醇环境中会引起眼睛和黏膜刺激、头晕、行走不稳、恶心和呕吐。呼吸道刺激将导致肺水肿、肝和肾损害。急性暴露后的临床症状包括初始多动症、呼吸急促、脸色发白、肌肉无力、抽搐、呼吸衰竭等。

1.2.3 嗅觉特性

甲硫醇具有腐烂的卷心菜气味或是辛辣的大蒜味[19]。

不同文献报导的甲硫醇的嗅阈值见图3[9,10,22-25]。

图3 不同文献报导的甲硫醇嗅阈值

虽然不同文献来源和测试方法得到的甲硫醇嗅阈值各不相同，但其浓度主要分布于10-3～10-2mg/m3范围内，几何均值为0.000 73mg/m3(0.000 37×10-6)。相比硫化氢，甲硫醇的嗅觉阈值(体积浓度)不足其1/10，可见恶臭危害更加明显。

1.2.4 职业接触限值

不同国家对甲硫醇的职业接触限值规定见图4[14,15,17,18,21,26-29]。

图4 不同国家甲硫醇职业接触限值

由图4可见，我国与欧美等国大都采用1mg/m3作为甲硫醇职业接触限值，除德国和美国NIOSH标准将其规定为浓度上限值外，其余标准均以此值作为时间加权平均容许浓度，相对更为宽松。值得注意的是，尽管美国部分州仍在执行OSHA1989年规定的1mg/m3时间加权平均容许浓度，但OSHA2012年已将甲硫醇短时接触允许浓度规定为20mg/m3。

由图3～4可知，甲硫醇嗅阈值大约为职业接触限值(1mg/m3)的1/1 000，即甲硫醇引起人嗅觉感知的浓度远远低于其对人体造成伤害的浓度。

1.3 乙硫醇

1.3.1 物理性质

1.3.2 对人的生理影响

接触乙硫醇液体或蒸汽可能刺激皮肤、眼睛和黏膜，产生头痛、恶心、虚弱、疲劳、颤抖等症状，进而昏迷并导致肝、肾损害。

1.3.3 嗅觉特性

乙硫醇具有韭菜[30]、大蒜或强臭鼬样[31]气味。

不同文献报导的乙硫醇的嗅阈值见图5[10,22,32-36]。

如图5所示，不同文献来源的乙硫醇嗅阈值虽不相同，但主要分布在10-3mg/m3左右，其几何均值为0.000 83mg/m3(0.000 33×10-6)。与硫化氢和甲硫醇相比可知，甲、乙硫醇的嗅阈值相当，均明显低于硫化氢的嗅阈值。

图5 不同文献报导的乙硫醇嗅阈值

1.3.4 职业接触限值

不同国家对乙硫醇的职业接触限值规定见图6[13-15,17,20,29,31,37-39]。

图6 不同国家乙硫醇职业接触限值

与甲硫醇类似，我国与欧美等国大都采用1(或1.3)mg/m3作为乙硫醇职业接触限值，其中仅德国和美国NIOSH标准将其规定为浓度上限值。2005年以前，OSHA规定的乙硫醇时间加权平均容许浓度也是 1mg/m3，而且部分州目前仍在执行此限值规定。

由此可见，乙硫醇和甲硫醇的嗅觉特性、对人的生理影响和职业接触限值均很接近。

1.4 甲硫醚

1.4.1 物理性质

1.4.2 对人的生理影响

甲硫醚蒸汽对鼻、喉有刺激，引起咳嗽和肺部不适。持续或高浓度吸入可导致头痛、恶心、呕吐甚至失去意识。接触皮肤可能引起轻微刺激。

1.4.3 嗅觉特性

甲硫醚具有特殊的类似野萝卜或卷心菜的难闻气味[40]。

不同文献报导的甲硫醚的嗅阈值见图7[9-11,22]。

图7 不同文献报导的甲硫醚嗅阈值

图7中文献报导的甲硫醚嗅阈值主要分布在2×10-3mg/m3左右，几何均值为0.002 5mg/m3(0.001×10-6)。相对于甲、乙硫醇，甲硫醚的嗅阈值更高，但仍然低于硫化氢嗅阈值。

1.4.4 职业接触限值

我国并没有规定甲硫醚的职业接触限值，本文调研范围内的国家标准中仅有ACGIH规定甲硫醚8h的TWA为25mg/m3[41]。而AIAH2009年发布的应急计划指南(ERPGs)中将暴露1h不致产生严重健康危害的甲硫醚最大浓度(ERPG-2)规定为2 500mg/m3[42]。由此可见甲硫醚的职业接触危害要明显低于硫化氢和甲、乙硫醇。

1.5 二甲基二硫

1.5.1 物理性质

化学式为(CH3)2S2，浅黄色或黄色液体，比重1.06。沸点为109.7 ℃，熔点为-84.7 ℃，闪点为24 ℃，不溶于水，混溶于醇、醚等多数有机溶剂。

1.5.2 对人的生理影响

二甲基二硫吸入后可导致头痛、恶心和呕吐，皮肤接触可能引起过敏性皮炎。

1.5.3 嗅觉特性

二甲基二硫具有大蒜样[43]或强烈的洋葱味道[44]。

不同文献报导的二甲基二硫的嗅阈值见图8[9,10,45-49]。

图8 不同文献报导的二甲基二硫嗅阈值

如图8所示，文献报导的二甲基二硫嗅阈值浓度范围较宽，从10-2～10-4mg/m3每个数量级均有报导，其几何均值为0.002 8mg/m3(0.000 74×10-6)。与前述恶臭硫化物相比，二甲基二硫嗅阈值与甲、乙硫醇相当，明显低于硫化氢和甲硫醚。

1.5.4 职业接触限值

与甲硫醚类似，我国也没有规定二甲基二硫的职业接触限值，本文调研范围内的国家标准中仅有ACGIH规定甲硫醚8h的TWA为1.9mg/m3(0.5×10-6)[50]，而AIAH2013年发布的应急计划指南(ERPGs)中将暴露 1h不致产生严重健康危害的二甲基二硫最大浓度(ERPG-2)规定为190mg/m3[49]。由此可见，二甲基二硫的职业接触限值规定严于硫化氢和甲硫醚，松于甲、乙硫醇。

2 我国环境标准与阈限值的关系

为了控制恶臭污染物对大气的污染，保护和改善环境，我国国家环保局于1993年发布了GB/T14554-1993《恶臭污染物排放标准》[51]，分年限对包括硫化氢、甲硫醇、甲硫醚和二甲基二硫等8种恶臭污染物的排放限值和浓度进行了规定。其规定的恶臭硫化物厂界浓度限值(二级新扩改建项目)与本文前述嗅阈值(几何均值)对比见表2。

表2 恶臭硫化物厂界浓度限值与嗅阈值(几何均值)浓度

表2中所列恶臭硫化物厂界浓度限值均比嗅阈值高出一个数量级，说明只要满足相应浓度要求，我国标准允许排污单位周围存在一定程度的恶臭气味。根据GB/T14554-1993对臭气浓度的定义，可计算出硫化氢和甲硫醇厂界浓度限值臭气浓度约为10，甲硫醚和二甲基二硫厂界浓度限值臭气浓度约为20，正好分别对应标准中一级和二级(新扩改建)臭气浓度限值。

即使与本文第一部分中最严格的职业接触限值浓度相比，上述4种恶臭硫化物厂界浓度限值也要低1～3个数量级。因此，满足GB/T14554-1993厂界浓度要求的恶臭气体不会对人员健康造成危害。

3 结论

本文分析了硫化氢、甲硫醇、乙硫醇、甲硫醚、二甲基二硫等含硫气田生产中5种典型恶臭硫化物的物理性质及对人的生理影响，调研统计了不同文献报导的嗅阈值和不同国家规定的职业接触限值。研究表明，我国环境标准允许排污单位周围存在一定程度的恶臭气味，但满足厂界浓度要求的恶臭气体不会对人员身心健康造成危害。本研究结果对于认识恶臭硫化物特性、预防职业危害具有借鉴意义。

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2015-06-30

中国石油西南油气田分公司科技项目(20140311-05)

戴万能(1984-)，男，四川乐山人，工程师，博士，主要从事天然气处理与加工的设计和研究工作。

10.3969/j.issn.1006-5539.2015.06.021