生物法处理印染废水的研究进展

梁 波，徐金球，关 杰，郭耀广，苏瑞景

（上海第二工业大学 环境与材料工程学院，上海 201209）

生物法处理印染废水的研究进展

梁 波，徐金球，关 杰，郭耀广，苏瑞景

（上海第二工业大学 环境与材料工程学院，上海 201209）

介绍了生物法在印染废水处理中的应用，主要从印染废水的水质、新旧排放标准的对比、生物法的改进及强化（包括微生物研究、生物固定化技术的开发、工艺流程的改进）、生物法研究领域的新探索（包括生物法与其他处理方法的联用、产电微生物的应用）等方面分析和总结了生物法研究的现状和存在的问题，对未来生物法发展的方向进行了初步探讨，认为生物法的深度研究及生物法与其他方法的联用探索格外重要。

生物法；印染废水；处理工艺

中国是染料的生产和消费大国。据统计，2013年中国的染料产量已达895 kt，占世界总产量的60%以上［1］。而染料使用大户纺织印染业一直是中国的传统产业，该行业产生的印染废水排放量为（3～4）×106m3/d，约占全国工业废水排放总量的35%［2］。由于染料生产中使用的化工原料多为萘系、蒽醌、苯系、苯胺及联苯胺类化合物，且多与金属、盐类等物质螯合［3］，加之纺织印染包含4道工序（即预处理、染色、印花和整理），这使得印染废水具有水量变化大、水质复杂、色度高、难降解物多、COD和BOD5高、悬浮物多等特点，属于较难处理的工业废水［4-5］。

生物法是废水处理的传统方法。由于微生物具有易获得、易培养、易变异、繁殖快、适应性强等特性，且通过特定条件的驯化培养还可适应含毒废水的水质条件，故生物法在印染废水的处理中也经常使用。但随着染料工业的迅速发展，目前使用的染料已达数万种，印染废水中聚氯乙烯浆料、新型助剂等难生化降解的有机物大量增加，导致印染废水的可生化性能下降，传统的生化工艺（如活性污泥法）已很难适应目前的处理需要［6］。

近年来，生物法处理印染废水的新技术、新工艺不断涌现。本文介绍了印染废水的水质及排放标准，对生物法处理印染废水的研究成果进行了分析和总结。

1 印染废水水质及排放标准

1.1 印染废水的水质

纺织印染废水因染整工艺、纤维种类的不同而有所区别。不同种类的纤维需使用不同的染料和配套的化学药剂。常用染料与配套药剂见表1［7］。由表1可知，印染废水除了含有染料成分，同时还可能存在其他辅助药剂成分。

一般来说，印染加工的4道工序都有废水排出，各工序产生的废水类型和水质各不相同，差异较大［4，8-9］，详见表2。

表1 常用的染料与配套药剂

表2 印染各工序的废水类型及水质

1.2 排放标准

我国历来重视印染废水的处理，相关排放标准已做过多次修订。新的《纺织染整工业水污染物排放标准》［10］（GB 4287—2012）规定，自2015年起，所有企业（现有和新建企业）执行统一的排放限值。同时，在敏感地区，排放标准更加严格。与1992年的旧国标［11］相比，新标准增加了总氮、总磷、可吸附有机卤素3个新指标，去除了含铜量指标；从限值上看，变化较大，除pH和二氧化氯未变，其他限值均比旧指标更加严格，且个别指标变化幅度较大，如COD、BOD5、悬浮物等，而苯胺类、六价铬从过去的可以检出提升为不能检出。两大纺织大省江苏、山东分别在2004年、2005年颁布了地方性纺织染整工业水污染物排放标准［12-13］，地方标准除pH和二氧化氯与新国标相同、色度略微严格外，其他指标均比新国标中规定得更加严格，且差距较大。与2007年江苏颁布的《太湖地区城镇污水处理厂及重点工业行业主要水污染物排放限值》［14］相比，新的国家标准略显宽松。染整工业水污染物排放标准的对比见表3。

印染废水本身成分复杂，加之新的国家排放标准趋严，使得废水处理难度加大。因此，如何发挥生物法的优势，适应印染废水水质的不断变化，提高处理能力和处理效果，满足新的排放要求，成为环保工作者迫切需要考虑和研究的问题。

表3 纺织染整工业水污染物排放标准的对比 ρ，mg/L（pH和色度除外）

2 生物法的改进与强化

生物法是通过微生物的大量繁殖，将废水中的有机物降解成简单无机物或转化为各种营养物及原生质，以达到净化水质目的的一种处理方法。常用的生物法包括好氧和厌氧两大类。好氧处理法对BOD5的去除效果较好，但对COD、色度等的去除效果不理想，特别是由于印染废水的可生化性逐年降低，好氧法处理后的出水水质难以达到国家或地方的排放标准。厌氧处理法适合处理高、中、低浓度的废水，以及好氧处理过程中产生的剩余污泥。厌氧法可降解含偶氮基、蒽醌基和三苯甲烷基等基团的物质，但尚不能完全分解一些活性染料的中间体（如芳香胺等）。一般而言，厌氧法处理后的出水水质往往达不到排放标准，故多与好氧生物法联合使用［15］。

从近期生物法处理印染废水的研究报道看，主要包括微生物研究、生物固定化技术、工艺流程的改进等。

2.1 微生物研究

印染废水处理中，微生物研究主要关注的领域是选育和培养高效、优良的微生物菌株。目前发现的能降解染料的微生物主要有藻类、细菌和白腐真菌3种。

2.1.1 藻类

藻类能降解染料主要归因于其生理生化特性。藻类具有较大的比表面积，且细胞壁表面官能团丰富（如氨基、羟基、羧基等），这些官能团能与废水中的一些污染物键合或发生电吸附，从而达到净化水质的目的［16］。Acuner等［17］采用驯化前后的小球藻处理Tectilon Yellow 2G染料时发现，未驯化的小球藻通过生物转化对染料进行脱色，而驯化后的小球藻则通过生物降解完成脱色过程。金鹏［18］研究了绿藻对活性艳蓝KN-R染料的生物吸附作用，实验结果表明：整个吸附过程符合Freundlich等温吸附模型，且该吸附过程的变化规律有别于普通吸附剂的吸附规律；此外，吸附时间和溶液pH对绿藻吸附的影响较大。

2.1.2 细菌

细菌的降解能力取决于酶的活性。Sharma等［19］采用固定化升流式反应器，接种从某印染厂分离出的高效菌处理三苯甲烷类染料酸性蓝15，脱色率可达94%。胡起靖等［20］利用从某印染厂废水处理池的活性污泥中筛选分离出的嗜麦芽寡养单胞菌处理结晶紫溶液，在溶液pH为7、温度为35 ℃、NaCl质量分数为0.5%、摇床转速为150 r/min的条件下，脱色效果最好；在此条件下处理60 mg/L的结晶紫溶液8 h时，脱色率可达95.7%。

2.1.3 白腐真菌

白腐真菌具有广谱、高效、低耗、适应性强等生物特性。Eichlerová等［21］利用白腐真菌Dichomitus squalens降解三苯基甲烷类染料，发现白腐真菌对不同的染料均有不同程度的脱色能力，在液相环境中对活性蓝19（RBBR）的去除率高于橙黄G。朱勇等［22］研究了在灭菌环境下白腐真菌对活性艳红染料废水脱色的有效性，实验结果表明，当染料质量浓度为50 mg/L时，经过4 d处理，染料废水的脱色率高于80%。

总体而言，选育和培养具有特定功能微生物菌株的研究还需做大量的工作，且从纯菌株研究到印染废水处理的实际使用，还需解决该类微生物易流失及被其他微生物吞噬的问题。

2.2 生物固定化技术

生物固定化技术是一种通过物理或化学手段，将酶、微生物细胞、动植物细胞、细胞器等生物催化剂固定培养在特定载体上，从而获得高活性、高密度生物催化剂的新技术。该技术具有细胞密度大、反应速率快、不流失、耐冲击负荷高以及反应过程易控制等优点，在印染废水处理领域具有较大的应用潜力。生物固定化方法包括包埋法、吸附法、共价结合法和交联法4大类［23］。生物固定化技术的研究关键是开发筛选出适合不同微生物固定化的理想载体，使其具备对微生物无毒、性质稳定、不易分解、不溶于水、传质性能好、强度高、操作方便、价格便宜等特性。常用的载体根据组分的不同可分为无机载体、有机高分子载体和复合载体3大类［24］。

李博等［25］采用PVA-硼酸包埋法固定CK3脱色菌，并在不同酸碱度条件下处理偶氮染料C I Reactive Red 180，实验结果表明：不同酸碱度影响染料的脱色效果；碱性环境下的脱色效果优于酸性环境，但酸性环境下凝胶小球的强度高于碱性环境。周林成等［26］采用自制的大孔载体复合聚氨酯泡沫固定复合菌群B350和B110，并将其用于处理某印染厂退浆工序沉淀池出水，经20 h固定化微生物反应器处理后，出水COD为95 mg/L，COD去除率达90%以上。董新姣等［27-28］尝试将玉米芯、丝瓜瓤等植物材料作为载体固定微生物，并将其用于处理染料废水，效果较好，利用玉米芯固定的青霉菌X5处理活性艳蓝KN-R废水，重复使用5次后，脱色率仍超过73%；利用丝瓜瓤固定无花果曲霉处理活性艳蓝KN-R废水，重复使用6次后，脱色率仍在80%以上。

此外，漆酶作为一种绿色环保的多酚氧化酶类，目前被广泛应用于染料降解领域，它可以通过催化空气中的氧气而直接氧化分解各种酚类染料、取代酚、氯酚、硫酚、双酚A及芳香胺等。在漆酶介导剂存在的情况下，漆酶还可催化降解偶氮类和靛青类染料。因此，漆酶固定化技术是该领域的热点之一［29］。Held等［30］利用矾土固定Bacillus SF所产芽孢外衣漆酶进行染料脱色，脱色率可达99%。Niladevi等［31］利用海藻酸铜成功固定了Streptomyces psammoticus所产多铜氧化酶，稳定性较好。Singh等［32］用硝化纤维薄膜固定γ-proteobacterium JB所产漆酶，在4～30 ℃条件下能稳定保持100%酶活3个月。Daâssi等［33］利用海藻酸钙将Coriolopsis gallica所产漆酶固定，形成的凝胶小球用于对染料活性蓝19、活性黑5、Lanaset Grey G等的脱色，重复使用4次后，其活性仍可保持在70%以上。

2.3 工艺流程的改进

生物法将微生物引入印染废水的处理中，通过各种构筑物、预处理或其他手段创造满足微生物生长和繁殖的条件，使其能利用印染废水中的有害物质，进而达到净化水质的目的。可根据废水的水质状况、微生物特性等因素组合不同操作单元，构成有效的工艺流程。近年来，生物法处理印染废水工艺的组合和创新研究一直未曾停歇。生物法处理印染废水的工艺及其处理效果见表4。

一般而言，生物法处理印染废水的有效工艺是厌氧与好氧联用，这主要是针对印染废水中可生化性差的高分子物质，使其通过厌氧段发生水解和酸化，从而改善废水的可生化性，为好氧段处理创造条件。由表3可见，单独使用好氧法或厌氧法处理印染废水的工艺几乎没有，联合使用才是发展的主流。

厌氧法包括ABR，HABR，AFB，UASB等工艺方法，这些方法基本上属于第二、第三代厌氧技术，与传统厌氧技术相比，新一代反应器中生物量大幅增加，运行负荷也相应提高。经厌氧处理后的废水，生化性能大幅提高。

好氧法包括ASP，BCO，MBR，BAF，CASS，SBR，BFB等工艺方法。其中，生物膜法使用较多，包括BCO和BFB等。生物膜法今后的发展主要关注3个方面［49］：一是填料改进，优质填料应比表面积大、有足够的空隙率、易于挂膜、不易被微生物分解、有一定强度，且便宜；二是复合生物膜研究，复合生物膜优于单一生物膜，可同时去除废水中多种污染物，有利于节省设备空间；三是与其他工艺的结合，通过前期处理改善废水的可生化性能，使生物处理的优势充分发挥。MBR法是传统活性污泥法和膜分离技术的有机结合［50］，该方法以微滤膜组件代替传统活性污泥法中的二沉池进行固液分离。MBR法具有生物处理负荷高、占地面积小、活性污泥浓度高、剩余污泥产量低、出水水质好等优点，自问世以来，受到广泛关注。

表4 生物法处理印染废水的工艺及其处理效果

在关注联合工艺的同时，单个操作单元在印染废水处理中相关问题的研究也在进行。赵新景等［51］应用厌氧膜生物反应器（AnMBR）处理活性黑KN-B废水，废水的BOD5和COD去除率分别达到90%和85%以上，脱色率可达90%以上，为后续处理提供了良好的条件。Lotito等［52］采用序批式生物滤池颗粒反应器（SBBGR）处理某染整工厂的实际印染废水，SBBGR的COD有机负荷最高可达2.4～2.6 kg/（m3·d）、HRT约20 h，处理后的废水可排入城市污水管道。

即便生物法工艺流程的研发工作开展了很多，但将表3所列的15项工艺的处理结果与新国标［10］直排限值进行比较，仍存在较大差距。

3 生物法研究领域的新探索

厌氧处理尽管已发展至第二、第三代，但其局限性仍不容忽视。不少研究者从新工艺、新技术、新材料角度出发，进行了多种探索。一些其他处理手段（如物理、化学法等）被引入，以优化生物法的处理效果。而生物法自身也出现了将产电微生物应用于染料废水处理的新尝试，扩大了生物法处理的内涵。

3.1 生物法与其他处理方法的联用

陈桂娥等［53］采用UV氧化与MBR组合工艺处理模拟印染废水，该组合工艺对TOC的平均总去除率达到89%，出水水质良好。沈政赢等［54］建立了SBR中超声波辐射和好氧活性污泥联合作用的方法，并研究了超声波对偶氮染料AO7生物降解的影响，发现超声波辐射使微生物的膜渗透性有所变化，有利于促进微生物对AO7的降解。夏炎等［55］研究了MBR与纳滤法（NF）组合工艺，通过MBR去除废水中大部分的COD，再通过NF去除残余的COD和色度，二者的去除率分别可达97%和98%。

马玉等［56］研究了投加无机混凝剂对膜污染及除磷效果的影响，实验结果表明，向膜生物流化床（MBFB）投加混凝剂PAC能有效延缓膜污染并提高系统的除磷效果。张迎敏等［57］则通过单独投加FeCl3及投加FeCl3与CaCl2的组合药剂，分析混凝剂对强化MBR深度处理印染废水的影响，发现不同的混凝剂均能提高MBR对色度、COD、氨氮和总磷的去除效果，且均可有效地缓解膜污染。

3.2 产电微生物的应用

有研究者将主要应用于微生物燃料电池（MFC）的产电微生物应用到印染废水的处理中。一般的微生物降解是通过自身合成的降解酶来完成的，该降解过程特异性太强，制约了出水效果的提升。近年来，产电微生物所具有的非特异性降解能力受到了广泛的关注［58］。已有研究证实，采用MFC既可以处理染料废水，又可同时获得电能［59-61］。崔旸等［62］研究了当内阻为400 Ω时，双室MFC同步降解还原性硫化物和偶氮染料的产电性能，实验结果表明：该系统的最大电流密度和最大功率密度可分别达到656.25 mA/m2和120.76 mW/ m2；一个周期结束后，还原性硫化物被完全氧化，而偶氮染料废水的颜色变为透明。Kalathil等［63］将颗粒活性炭装入不锈钢笼并置于MFC的双室反应器中，反应48 h后，COD在阳极室的去除率为71%。MFC也可与其他工艺联用，Li等［64］的研究表明，将MFC与厌氧—好氧工艺联用降解偶氮染料刚果红，可同时降解染料和产生电能。

从现有的研究来看，MFC多用于对单一组分模拟染料废水的处理；而用于处理实际印染废水，甚至与其他处理工艺联用的研究还不多。目前，该技术总体上还处于探索研究阶段。

4 结语

由于生物法的成本相对较低、应用简便，历来受到研究者和使用者的关注。但传统生物法处理印染废水的出水水质难以达到新的排放标准要求，且单一的生物法又不能适应现今印染废水水质的变化。因此，生物法的深度研究及生物法与其他方法的联用探索就显得格外重要。现代生物技术和新的物化方法的不断发展，为生物法的改进提供了契机。总之，新工艺、新技术的出现，将促使进入生物处理单元的废水符合生物法的进水要求，从而使得生物法在印染废水处理中的作用得到进一步的提升。

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（编辑 魏京华）

Research Progresses in Treatment of Dyeing Wastewater by Biological Methods

Liang Bo，Xu Jinqiu，Guan Jie，Guo Yaoguang，Su Ruijing
（School of Environmental and Materials Engineering，Shanghai Second Polytechnic University，Shanghai 201209，China）

The applications of biological methods in treatment of dyeing wastewater are introduced. The present situation and problems in research of biological methods are analyzed and summarized in aspects of wastewater quality，comparison of the old and the new emission standards，improvement and enhancement of biological methods （including research on microbiology，development of biological immobilization technology，improvement of technological process，etc），as well as new exploration in the research fi eld of biological methods （including the combination of biological methods and other methods，the application of electricigens，etc）. The development directions of biological treatment methods are preliminarily explored，and it is considered that the in-depth research of biological methods and the combination of biological methods and other methods are especially important..

biological process；dyeing wastewater；treatment process

X712

A

1006 - 1878（2015）03 - 0259 - 08

2014 - 10 - 30；

2015 - 03 - 01。

梁波（1974—），男，云南省曲靖市人，博士，副教授，电话 021 - 50215021 - 8500，电邮 liangbo@sspu.edu.cn。