液态铅铋与水界面碎化行为的可视化实验

黄望哩，周丹娜，洒荣园，＊，姜华磊，朱志强

（1.中国科学技术大学，安徽 合肥 230026；2.中国科学院 核能安全技术研究所，中国科学院 中子输运理论与辐射安全重点实验室，安徽 合肥 230031）

Pb-Bi共晶合金（LBE）由于具有良好的中子学性能、热物性、化学特性等优点而成为加速器驱动次临界系统（ADS）的首选冷却剂和散裂靶材料［1-2］。FDS团队对聚变堆概念设计研究已开展多年，在成功设计和研发DRAGON 系列液态锂铅回路及KYLIN 系列液态铅铋回路的基础上，承担了中国科学院战略性先导科技专项“未来先进核裂变能——ADS嬗变系统”项目中反应堆的设计与研发，发展了中国铅基反应堆（CLEAR）［3-14］。该反应堆在结构设计上采用池式结构，将换热器直接置于反应堆主容器中与液态LBE进行换热。这种设计简化了系统复杂性，提高了经济性，但其可能存在的蒸汽发生器传热管破裂（SGTR）事故仍不容忽视。一旦发生SGTR 事故，二回路的高压水将与一回路液态LBE 冷却剂直接接触，引发冷却剂流体间的相互作用（CCI），导致水／蒸汽混合物急速沸腾，在快速汽化产生的蒸汽波动冲击下，被蒸汽膜包裹的熔融LBE进一步碎化为大量熔融微粒，熔融LBE与二回路冷却剂之间接触换热面积急剧增加，会在短时间内释放出更多热能，使冷却水急剧蒸发产生高压蒸汽，对周围环境形成冲击波，严重时甚至可能发生蒸汽爆炸，并可能威胁到换热器乃至反应堆的安全［15］。

近30年来，许多研究机构和学者对铅合金与水相互作用的碎化现象进行了一系列实验研究。Fröhlich等［16］将熔融铅滴入水中，发现气膜坍塌进而发生碎化过程；Ciccarelli等［17］利用X 射线拍摄研究碎化过程中蒸汽膜与液滴的相互作用，提出了表面剥离及汽膜生长坍塌机制；林千等［18］研究了锡、铅、铅锡合金等金属与水反应的细粒化现象；李会雄等［19］研究低温下铅铋合金与水反应碎化影响因素。由于国际上ADS结构设计的差异，换热器管道破口位置可能会从反应堆“冷阱”一直延伸到“热阱”，因此开展LBE水温度实验与分析研究就愈发重要。本实验采用一套特殊实验装置将熔融LBE 液滴滴入水中，以模拟换热器破口事故下触发阶段的熔融LBE颗粒被水包围时的工况，并通过高速摄像机拍摄熔融LBE 液滴与水相互作用的过程，通过对图像及碎片产物的分析，获得温度对熔融LBE 液滴与水相互作用碎化的影响规律。

1 实验装置及方法

1.1 实验装置

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus

实验装置主要由电炉、坩埚和水箱3部分组成，如图1所示。将盛放固态LBE 的坩埚安放于环形电炉的环腔内，由电炉将固态LBE 加热到指定温度。实验时在电机驱动下调节杆向上提升来控制熔融LBE 下落。水箱内部设有加热棒，用以控制和调节水温。

1.2 实验方法

实验设计了一组正交对比实验，如表1所列。实验时，将固体LBE合金加热到实验所需温度，保持熔融LBE下落出口与水面间的距离一致，漏口直径一致，设置高速摄像机帧频为9 080帧／s，计算机和采集系统连接到位。熔融金属下落时，用高速摄像机拍摄金属在水中的碎化情况。实验考察了不同熔融LBE温度（250～500℃）和不同冷却剂温度（25～80 ℃）下，液态LBE与水接触界面的碎化行为。

表1 实验参数Table1 Experimental parameters

2 实验结果及分析

2.1 图像分析

熔融铅铋与水碎化实验过程中发现，在不同温度条件下，有的发生了剧烈的碎化现象，即蒸汽爆炸，有的则没有发生。蒸汽爆炸的本质是当高温熔融金属进入低温冷却剂中，冷却剂快速蒸发产生蒸汽膜，蒸汽膜在一定条件下破裂，触发熔融物进一步碎化，使得熔融物的传热面积急剧增加，导致蒸发速率激增，引起系统压力突增。国际上对熔融金属入水碎化行为已有广泛的研究，并提出了熔融金属与水接触碎化过程中发生自发性蒸汽爆炸区域，即热力学作用区域［20］。当熔融金属表面与水接触界面温度高于水的均相成核温度时，蒸汽爆炸在没有成核核心的情况下可自发发生［21-22］。

图2阴影部分为熔融LBE 与水相互作用的热力学作用区域。图中，Ti为熔融LBE 与水接触界面温度；Thn为水的均相成核温度；Tm为LBE的熔点；Tmin为最小膜态沸腾温度。实验发现，在熔融LBE 温度400 ℃和500 ℃，水温25 ℃和50 ℃的条件下，有明显的蒸汽爆炸现象产生，其他实验条件下没有观察到蒸汽爆炸现象，这与理论所划分的热力学作用区域相符合。此外，在冷却水温度较低时，熔融LBE 与水接触后更易产生蒸汽爆炸现象；随着冷却剂温度的上升，蒸汽爆炸现象减弱。

图2 熔融LBE与水的热力学作用区域Fig.2 Thermal interaction zone for reaction of LBE and water

图3和图4 分别为实验过程中高速摄像机拍摄到的发生蒸汽爆炸和未发生蒸汽爆炸两个典型现象。图3展示了300 ℃熔融LBE液滴滴入25 ℃水中的热交换过程。以LBE液滴刚接触液面作为0 时刻点，即图3a。图3b～c中，LBE液滴入水后与水发生快速热交换，大量蒸汽产生促使气膜快速膨胀，LBE 液滴产生内部凹陷和收缩变形。图3d～e中，热交换进一步进行，气膜包裹的熔融LBE 液滴在下沉过程中收缩变形，原始凹陷的中心尚未冷却的LBE 被挤压成为凸起柱状。随着LBE液滴前端的冷却，气膜渐渐上移，中心未冷却的柱状LBE 与水直接接触，在其柱状表面形成一圈气膜，如图3f～g。LBE液滴继续下落，表面不再蒸发产生气膜，如图3h，整个过程中几乎无小碎片产生。

图3 LBE与水缓慢热交换过程Fig.3 Slowly heat exchange of molten LBE with water

图4 熔融LBE与水急速热交换过程Fig.4 Hasty heat exchange of molten LBE with water

图4 展 示 了500 ℃熔 融LBE 液 滴 滴 入25 ℃水中的蒸汽爆炸过程，以熔融LBE 液滴接触液面作为0 时刻点，即图4a。图4 还显示了LBE 与水相互作用区域不断变化的过程。第1次膨胀如图4b～e所示，熔融LBE与水接触瞬间便引起周围水的沸腾蒸发，前端气膜破裂出现刺穿状突起，并迅速扩展到整个液滴。第2次膨胀过程如图4f～h，熔融LBE液滴与水进而发生剧烈沸腾，产生大量碎片及蒸汽。

2.2 碎片产物分析

将上述实验条件下收集到的产物按形态分为7类，如图5所示，不同实验温度下对应产物分布列于表2。

图5 碎片产物的形态Fig.5 Shape of fragment

表2 碎片产物形态随温度的分布Table 2 Fragment shape distribution with temperature

结合实验中拍摄的图片序列（图3～4），分析产物形成。

1）海螺凹状产物：LBE表面难以形成稳定气膜时，在水体挤压下向内弯曲并迅速冷却形成。

2）片状产物：LBE液滴表面能产生一层较薄气膜时，LBE 液滴在水体的挤压及气膜波动下，向四周平铺散开、破裂时冷却形成。

3）扁平状产物：LBE液滴在表面较稳定气膜的包裹和挤压下，变形为光滑扁平状时冷却凝固而成。

4）连体状产物：LBE液滴在气膜波动及水体挤压变形为连体状，经充分冷却形成。

5）球状产物：LBE 在经过图5c、d产物形成过程后，仍未彻底冷却，在表面气膜波动及水体挤压作用下，碎裂为多个小颗粒，并在其表面张力约束下渐渐冷却形成。

6）疏松针状产物：LBE液滴与水一接触便发生剧烈沸腾换热，瞬间产生极不稳定的气膜，引发多处熔融LBE与水直接接触，瞬间产生大量蒸汽，LBE 液滴剧烈膨胀碎化，冷却形成该疏松针状产物。

7）粉末状产物：LBE液滴与水发生剧烈热交换，水蒸气将液滴分离，水蒸气包裹更小的液滴颗粒，发生剧烈碎化，产生粉末状产物。

以上产物中，疏松针状产物和粉末状产物相对于原熔融液滴直径要小，其表面积增大了很多，使得熔融金属与水的传热面积增大。同时，部分实验过程中可观察到明显爆炸现象，形成疏松针状和粉末状碎片，因此可认为这几类是发生了剧烈碎化作用后形成的产物。

2.3 液滴破碎的影响因素分析

1）熔融铅铋温度的影响

图6为熔融LBE 液滴碎化产物质量中位粒径随LBE温度的变化。从图6可看出，在同一水温下，随着LBE 温度的升高，碎片产物的粒径呈减小趋势，且其产物的形态从海螺凹状和片状变为疏松针状和粉末状。这是由于当熔融LBE液滴温度升高时，液滴与冷却水之间换热加剧，前端接触面短时间内生成了较多的蒸汽，在液滴下降过程中被挤压逸出至尾端，同时在尾部形成较强的紊流尾流，增大了对液滴向下的挤压力，导致液滴与周围冷却水之间的相对速度增大。根据临界Weber数We［21］可知，随着熔融LBE 温度的升高，液滴下落过程中与冷却水之间的相对速度增大，同时，LBE 表面张力随LBE 温度升高而减小，临界Weber数增加，导致熔融LBE液滴碎化增加。We 表达式如下：

其中：δ 为熔融LBE 液滴的表面张力，N／m；ρ为密度，kg／m3；D 为液滴直径，m；v为熔融液滴与周围流体之间的相对速度，m／s。

图6 碎片产物质量中位粒径随LBE温度的变化Fig.6 Median mass diameter of fragment vs.LBE temperature

此外，根据牛顿黏性定律可知，随着熔融LBE温度的升高，液滴黏性系数减小，液滴更易发生变形，在剪切力的作用下，碎化颗粒能更易从熔融LBE液滴上剥离下来，碎化现象将进一步加剧，碎化产物质量中位粒径明显减小。牛顿黏性定律表达式如下：

其中：τ 为作用于熔融液滴的切向力，N／m2；η为熔融液滴的黏性系数，N·s／m2；ε 为熔融液滴形变量；t为作用时间，s。

2）冷却水温度的影响

图7为不同水温下碎片产物质量中位粒径分布曲线。由图7可知，在熔融LBE 温度不变的条件下，碎化产物质量中位粒径随水温的升高而下降，且在接近饱和温度时，碎片产物质量中位粒径下降更明显。这是由于水温升高后，其汽化潜热降低，在同等热力条件下会生成更多蒸汽，在LBE 下降过程中从前端大量逸出，使得熔融液滴下落速度加快，从而对液滴产生更大的向下挤压力，使得熔融液滴与周边冷却水之间的相对速度变大，增大了熔融液滴表面与水之间的剪切力作用。此外，由于高温液滴与水之间的放热温差小，熔融液滴损失的热量少，故其冷却时间延长，使得液滴在较长时间内保持液态，这样在熔融液滴冷却过程中与冷却水作用时间充分，LBE 液滴碎化得更加彻底，产物质量中位粒径更小。

图7 不同冷却水温度下碎片产物质量中位粒径分布曲线Fig.7 Median mass diameter of fragment vs.water temperature

3 结论

1）在本实验条件下，获得了多种不同形状的LBE碎化产物，其中疏松针状和粉末状碎化产物的表面积相对于原熔融金属增加了很多，其主要原因是发生了强烈的碎化。

2）随着LBE 温度（250～500 ℃）或水温（25～80 ℃）的升高，碎片产物质量中位粒径呈下降趋势。

3）在热力学反应区域内，当熔融LBE 与水接触界面的温度高于水的均相成核温度时，剧烈沸腾现象更易发生，碎化现象更明显。

未来将开展熔融LBE 与水大面积接触实验，运用压力传感器对其反应过程中产生的压力进行测量，以进一步评估熔融LBE 与水反应的危害。

感谢FDS 团队其他成员给予的支持和帮助。

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