双台子河口水体有机碳分布特征研究❋

于文涛， 邹 立,2❋❋， 文 梅， 张亚昆

(中国海洋大学 1. 环境科学与工程学院； 2. 海洋环境与生态教育部重点实验室, 山东 青岛 266100)



双台子河口水体有机碳分布特征研究❋

于文涛1， 邹 立1,2❋❋， 文 梅1， 张亚昆1

(中国海洋大学 1. 环境科学与工程学院； 2. 海洋环境与生态教育部重点实验室, 山东 青岛 266100)

于2011年5月和8月通过研究双台子河口水体溶解有机碳(DOC)、颗粒有机碳(POC)和化学耗氧量(COD)的分布特征，阐述双台子河口水体有机碳的河口过程及其影响因素，并探讨总有机碳(TOC)和COD表征河口有机污染的区域性和季节性特征。研究表明：2011年5月双台子河口DOC、POC和COD含量范围分别为4.04～5.06 mg/L(平均4.60 mg/L)、2.93～10.85 mg/L(平均7.01 mg/L)和5.65～14.07 mg/L(平均9.04 mg/L)；8月分别为10.87～46.04 mg/L(平均26.75 mg/L)、0.88～17.27 mg/L(平均4.16 mg/L)和2.42～67.62 mg/L(平均17.85 mg/L)。DOC、POC和COD的含量由河到海总体呈现逐渐降低的趋势，双台子河口不同区段DOC、POC和COD的时空分布，及其主要和次要影响因素具有一定的差别。有机碳来源和海水的稀释作用是影响双台子河口有机碳分布的主要因素，现场生物生产和悬浮颗粒物影响较小。双台子河口水体中TOC和COD呈现线性不显著正相关关系，二者关系的季节差异显著。

双台子河口；溶解有机碳；颗粒有机碳；化学耗氧量

河流连接着陆地和海洋两大活动碳库，是全球碳循环的一个关键环节。据统计，河流每年向海输入约1Gt碳，其中有机碳和无机碳分别占40%和60%[1]。河口有机碳的来源复杂，包括天然陆源有机物、人为排放的有机物以及河口生物产生的有机物等[2]。作为陆地和海洋生态系统的交汇处，河口水动力条件和盐度变化大，水体存留时间较短，溶解态物质周转率快，生物地球化学过程复杂而剧烈，是研究有机碳源和循环最复杂的水域[3]。

有机碳在不同海域的含量有所差别，并且受近岸陆源输入的影响。一般说来，由于海水稀释作用占优势，河口淡咸水混合过程中有机碳含量和盐度呈良好的线性关系，分布呈现近岸高、远岸低的趋势。鉴于人类活动对近海，尤其是河口水域环境的深刻影响，有机碳含量高低成为评估近岸和河口水域有机污染状况的首要指标。双台子河主干水系为辽河水系，河口地处辽东湾北部，流经河口湿地。近年来人为活动加剧了双台子河口湿地面积的破碎[4]，退化的湿地系统进一步加剧了污染现象，比如双台子河口镉污染普遍的状况可能与区域翅碱蓬退化相关[5]。另外，辽河油田开发和区域经济建设在带动周边工业迅猛发展的同时，也带来了一定的环境污染，研究表明，双台子河河水已经受到不同程度的石油烃污染，且最高值出现在辽河油田采油区和下游附近[6-7]。同时，辽东湾海域海水中有机碳高值区一般位于近岸海域[8]，与双台子河排放入海污染物增加直接相关。中国海洋环境质量公报中指出，2002年双台子河化学需氧量和石油类入海通量分别为1 048和10 t，到2011年分别陆续增长到88 882和101 t[9]，几乎以几何级数递增。

鉴于双台子河口流域经济活动的快速开发在辽宁中西部区域社会经济地位日益显著，本文从关注入海有机污染物状况的角度，研究双台子河口及其邻近海域水体有机碳的分布特征，认识该区域水环境的有机污染状况，探讨总有机碳和化学需氧量表征水体有机碳含量的区域性特征，为双台子河口环境质量管理和控制提供基础依据。

1 调查区域和实验方法

1.1 站位设置和样品采集

现场调查进行于2011年5和8月，调查区域和站位设置如图1所示。从双台子河下游的葫芦桥头开始，经盖州滩，向辽东湾北部辐射，盐度变化从接近于0～30左右。水深小于5 m时，取表层水样；水深大于5 m时，取表、底层水样。以有机玻璃采水器采集水样，低温避光保存，当天至临时实验室进行预处理。以多参数水质仪(Multi 3500i)同步监测盐度。

水样100 mL经Whatman GF/F(450 ℃，4 h)过滤后，滤液用于溶解有机碳(DOC)分析，低温避光保存，尽快实验室分析；滤膜用于颗粒有机碳(POC)分析，冷冻避光保存，直到实验室分析。化学需氧量(COD)采样方法参照《海洋调查规范》(GB/T12763.2-2007)；水样加饱和氯化汞溶液固定，避光冷藏保存，至临时实验室当天分析完成。叶绿素a和悬浮物分别参照《海洋调查规范》(GB/T12763.6-2007)和(GB/T12763.4-2007)进行，水样采集后尽快过滤，避光冷藏至实验室。

图1 双台子河口及其邻近海域研究区域示意图

1.2 分析方法

DOC使用总有机碳分析仪(日本岛津公司TOC-VCPN)测定。水样经程序酸化(2 mol/L盐酸)去除无机碳后，注入高温燃烧(680 ℃)管中，测定DOC。方法检出限为4 μg/L，仪器测定量程0.1～30 mg，多次测量偏差≤1.0%。

POC滤膜以浓盐酸蒸气熏蒸，充分去除无机碳后，低温(45 ℃)烘干后，以元素分析仪(PE 2400II)测定，分析准确度≤0.3%，测定相对标准偏差<2.0%。

总有机碳(TOC)为DOC与POC的加和。COD以重铬酸盐法(GB 11914-89)(盐度<5)和碱性高锰酸钾法分析(GB 17378.4-2007)(盐度>5)。

叶绿素a用荧光分光光度法测定。滤膜用丙酮提取后用荧光光度计(日立F4600)测定，参照GB/T 12763.6-2007。

悬浮物用重量法测定，参照GB17378.4-1998。

2 结果与讨论

2.1 双台子河口有机碳的分布特征

2.1.1 双台子河口DOC的分布特征 2011年5月双台子河口DOC分布状况如图2所示，其含量范围为4.04～5.06 mg/L，平均值为4.60 mg/L；较大值出现在绕阳河汇入水域附近，较小值出现在河口口门附近；调查水域的河流上段DOC含量较高，向下游逐渐降低。2011年8月调查区域包括河道下游的干流和河道外的辽东湾北部海域，8月双台子河口DOC含量范围为10.87～46.04 mg/L，平均值为26.75 mg/L；其含量约高于5月1～9倍。8月份DOC的含量从河流上游向邻近海域呈现降低的趋势。小道子河等支流物质输入和二界沟镇生活污水的排放，可能导致该区域DOC含量明显升高。8月DOC表、底层的含量范围相当，分布相对均匀；平均值亦相当，为26.63和26.98 mg/L。

2.1.2 双台子河口POC的分布特征 2011年5月双台子河口POC分布状况如图3所示，其含量范围为2.93～10.85 mg/L，平均值为7.01 mg/L；最大值出现在绕阳河和小道子河汇入水域附近，最小值出现在调查水域上端河道弯曲处。从其分布特征来看，绕阳河和小道子河带来显著POC汇入。2011年8月双台子河口POC含量范围为0.88～17.27 mg/L，平均值为4.16 mg/L；最大值出现在河流上端河道弯曲处，最小值出现在邻近海域离岸处；其变化范围高于5月，平均值则低于5月。由河到海，POC含量明显降低，在二界沟附近海域较高，可能与二界沟镇较活跃的人为活动有关。其中表层POC为0.88～9.52 mg/L，平均值为2.95 mg/L，底层POC为1.84～17.27 mg/L，平均值为6.14 mg/L。与DOC表、底层含量相近不同，底层POC含量约是表层的2倍。

2.1.3 双台子河口TOC的变化特征 TOC为DOC与POC之和。2011年5月双台子河口TOC分布如图4所示，其含量范围为7.99～15.32 mg/L，平均值为11.61 mg/L，其中POC对TOC的贡献为63.35%。由于调查水域DOC分布差异较小， TOC分布特征与POC相似。TOC较大值位于绕阳河汇入前河道上端和小道子河汇入水域附近，较小值出现在河口口门附近，整体由上游向下游逐渐降低。2011年8月双台子河口TOC的含量范围为12.14～59.41 mg/L，平均值为31.07 mg/L。DOC对TOC的贡献高达86.10%，即TOC主要由DOC贡献，从河流上游向邻近海域逐渐降低，并且以盖州滩为界，河道水体TOC含量明显高于海域水体。

图2 2011年5和8月双台子河口DOC含量分布

图3 2011年5和8月双台子河口POC含量分布

图4 2011年5和8月双台子河口水体TOC含量分布

2.2 双台子河口COD的分布特征

双台子河口COD结果如图5所示。2011年5月双台子河下游干流COD含量范围为5.65～14.07 mg/L，平均值为9.04 mg/L。8月调查区域表、底层COD含量基本接近一致，河道下游干流COD的含量范围为33.48～67.62 mg/L，平均值为49.16 mg/L；河道外COD的含量范围为2.41～4.82 mg/L，平均值为3.66 mg/L。2次调查的COD最大值均出现在绕阳河汇入双台子河附近，并且总体变化规律与TOC相似，自河道向海区逐渐降低，8月COD含量显著高于5月。

图5 2011年5和8月双台子河口水体COD分布

2.3 双台子河口有机碳含量水平

中国主要河口DOC、POC、TOC和COD含量如表1所示。与国内主要河口相比，双台子河口有机碳含量较高。其中2011年8月DOC含量较高，在河口外的近岸区域高达10 mg/L；POC含量在口门内河道区域较高；TOC(除松花江和海河)和COD(除辽河)结果均明显高于国内其他河流水体。

双台子河口较高含量的DOC和POC预示着较大的入海有机物输送量，在一定条件下，可能导致河口外的低氧现象。

表1 中国主要河口DOC、POC、TOC和COD含量

2.4 河口的混合稀释作用

一般说来，海水稀释作用导致河口淡咸水混合过程中有机碳含量和盐度呈良好的线性关系，但是不同河口之间的时空差异较大。2011年5月双台子河口盐度变化范围是0.68～20.58，由河向海呈逐渐增大的趋势。8月盐度变化范围是0.20～28.70，河道内盐度较低，变化特征与5月相同；邻近海域盐度较河道明显偏高。以盐度作为河口混合保守因素的参照指标，2011年5月和8月双台子河口DOC含量与盐度关系如图6a所示，不同盐度区段DOC的变化差异显著。2011年5月DOC从河到海变化较小。2011年8月DOC从河到海变化明显分为两段，盐度小于5.0时，DOC随盐度增大而升高，盐度大于5.0时，DOC随盐度增大而降低。8月在低盐度(S<5)时，DOC含量虽然总体表现为随着盐度的增加而增大，但是大部分点分散在盐度低于1的区域，表明这一区段几乎不随潮流涨落的稀释作用影响，分散分布的点表明汇入双台子河下游干流的有机碳含量存在较大差异，DOC的高低主要源自周边支流和排水口的汇入和现场POC向DOC的转化。绕阳河汇入双台子河附近水域的DOC含量高于其他水域均值18%。2011年8月DOC含量在中等和高盐度时(S>5)总体呈现随盐度增加而降低的趋势(r=-0.49,n=26,p<0.05)，表明海水的稀释混合作用是DOC含量分布不可忽视的因素。

以盐度作为河口混合的参照指标，双台子河口POC含量与盐度的关系如图6b所示。2011年5月POC总体随盐度变化较小，但是当盐度小于5.0时POC呈现随盐度增大而减小，当盐度大于5.0时POC随盐度的增大而增大的趋势。2011年8月POC与盐度的关系分为两段，与DOC不同的是，盐度小于5.0时，POC随盐度的增大而减小，盐度大于5.0时，POC却随盐度的增大变化很小。双台子河口有机碳与盐度的线性相关分析结果显示，在盐度大于5的区段内，DOC与盐度呈现较好的负相关关系，说明此区段海水的稀释作用对DOC的分布起主要作用。同时，有机碳的来源输入亦为主要因素，在绕阳河汇入区段和二界沟近岸区域，绕阳河输入和二界沟镇的人为活动影响导致该区段有机碳含量较高。盐度大于5的水域，尤其在2011年5月POC与盐度呈现正相关关系，推测POC的海水稀释作用弱化，DOC和POC的转化、生物生产活动，以及悬浮颗粒物的絮凝沉降等可能更为重要。生物生产活动和悬浮颗粒物的絮凝与有机碳含量的关系将分别在2.5和2.6中讨论。

图6 2011年5月和8月双台子河口溶解有机碳(DOC)和颗粒有机碳(POC)与盐度(S)的关系

2.5 河口现场初级生产的影响

叶绿素a是浮游植物进行光合作用的主要色素，表征海洋初级生产者浮游植物的生物量和生产能力。水体中POC与叶绿素a较好的相关性通常预示现场生产是区域颗粒有机碳的重要来源[15]。同时浮游植物在生长期间，其代谢有机物质可占到光合作用产物的30%～40%[34]，光合作用产物中的很大一部分转化为DOC释放到水体中。这意味着较高的浮游植物生产同时向水体中运送可观的DOC和碎屑POC。2011年5月双台子河口叶绿素a含量范围为2.13～65.21 μg/L，由河入海方向逐渐降低。8月叶绿素a含量范围为27.54～65.72 μg/L，最小值位于研究区域河道上游，最大值位于小道子河汇入水域附近。双台子河口DOC和POC与叶绿素a的关系如图7所示。2011年5月DOC的变化几乎与叶绿素a无关，8月DOC与叶绿素a呈不显著的正相关关系，2011年5月和8月水体POC与叶绿素a相关性均不显著。

2011年8月DOC与叶绿素a含量之间的关系显示，现场浮游植物生产向水体中输送了可观的DOC；同时高叶绿素a含量说明该时间存在水华现象，但是POC含量与叶素a含量之间不存在显著的正相关关系。推测该时间正值研究区域的浮游植物水华发生的后期，此时水体中浮游植物正由增殖向衰退转变，所以没有净的生物来源有机碳的积累，POC不增加，但是向水体中释放出较高含量的DOC，并且浮游植物生物量越高，释放出的DOC越多。

2011年5月POC与叶绿素a呈现不显著正相关关系，推测现场初级生产对POC具有一定的贡献。DOC与叶绿素a无相关性的分析结果可以推测，现场初级生产不是DOC的主要来源，陆源物质，包括人为活动产物的排放，可能起到更大的作用。

图7 2011年双台子河口溶解有机碳(DOC)和颗粒有机碳(POC)含量与叶绿素a的关系

2.6 悬浮颗粒物的吸附解吸作用

2011年5月双台子河口水体中悬浮物的含量范围为130.00～1 331.00 mg/L，总体上呈现由河向海逐渐增大的趋势。8月悬浮物的含量范围为125.00～770.00 mg/L，最大值出现在上游河道弯曲处，最小值位于河口口门附近，这与POC含量的分布规律较为一致。双台子河口DOC和POC与TSS的关系如图8所示。POC随TSS的增加而增大，但是二者没有显著的相关性，意味着悬浮物对颗粒有机碳的分布影响较小。而2011年5月DOC与TSS无相关性。2011年8月DOC则随TSS的增大而降低，可能存在该时节TSS对DOC的吸附作用，使DOC由溶解状态吸附于颗粒物而迁出水体，尽管这一迁出过程并不显著。

图8 2011年双台子河口溶解有机碳(DOC)和颗粒有机碳(POC)与悬浮颗粒物(TSS)的关系

2.7 TOC和COD表征有机污染的差异分析

TOC和COD均是指征水体有机物含量、评价水质有机物污染程度的指标。由于TOC更能全面地指征有机物含量，其有逐渐取代COD表征水体环境有机污染问题的趋势。如美国以TOC指征水中有机物含量，日本在1970年代初期将TOC列入日本外年工业标准(JIS，K0102)。鉴于TOC和COD的涵义和检测内容的交叉性，以及COD在早期海洋水环境中的指征作用，有学者试图寻求TOC和COD的相关关系和转换关系，以期完成资料的延续和完善。如表2所示，大部分特定区域特定季节COD与TOC之间具有较好的相关关系，既包括海水水系，如辽河河口区[31]和深圳湾[26]，也包括淡水水系，如松花江、辽河、鸭绿江和图们江[28,35]。也有研究表明COD与TOC的相关性不显著[36]。

以双台子河口2011年5和8月的TOC和COD监测结果为基础，对二者进行相关性分析，结果如下：2011年5月，COD=5.53+0.30×TOC(r=0.351，n=12)；2011年8月，CODCr=30.05+0.40×TOC(r=0.224，n=13)，CODMn=2.82+0.03×TOC(r=0.439，n=32)。两次调查的COD与TOC均呈正相关，相关关系不显著。二者的不显著相关结果体现了COD和TOC指征水体有机物含量存在较大的差异。

COD以重铬酸钾或高锰酸钾为氧化剂，其测定结果中同时包含有机污染物和无机还原性物质，并受到无机还原性物质含量、氧化率和催化剂等因素的影响；如果实验时间较长，会带来汞污染等问题。总有机碳(TOC)是以碳含量表示水体中有机物质总量的综合指标，包括溶解有机碳(DOC)和颗粒有机碳(POC)。所有含碳物质，包括苯、吡啶等不易被氧化剂氧化的芳香族有机物均能反映在TOC指标值中。而这些难被氧化有机物，不能或者不能完全被重铬酸钾或高锰酸钾氧化，而不能反映在COD结果中。这可能是导致双台子河口TOC与COD相关关系不显著的主要原因，并推测该调查区域难于降解的有机物含量较高。

有机物组成的时空变化，使得COD与TOC的相关关系具有一定的时空特征，这是诸多学者试图建立流域COD与TOC关系的主要依据，也是各流域COD与TOC存在差异的原因。双台子河口COD与TOC的不显著相关和较大的时空差异，表明COD表征水体有机物存在不足。而且二者原理和分析方法的不同，使得在研究水域无法进行2种参数的换算。考虑TOC和COD指标的应用过程，建议在一定时间内TOC与COD并用，同时做好TOC取代COD的准备和衔接工作，以更好的监控河流有机污染状况。

表2 不同区域的COD和TOC相关分析结果

3 结语

双台子河口现场调查结果表明，2011年5月水体中DOC、POC和COD的含量范围分别为4.04～5.06、2.93～10.85和5.65～14.07 mg/L，平均值分别为4.60、7.01和9.04 mg/L；2011年8月份水体中DOC、POC和COD的含量范围分别为10.87～46.04、0.88～17.27和2.42～67.62 mg/L，平均值分别为26.75、4.16和17.85 mg/L。双台子河口有机碳整体呈现由河向海逐渐降低的趋势。

有机碳的河口过程受多种因素影响，使之呈现时空变化相对复杂的情形，并且不同季节不同区段各有特点。来源作为控制河口有机碳分布的主要因素，有机碳含量较高的支流汇入和人文活动密集区域，始终使相对应双台子河下游干流和河口处呈现较高的有机碳含量。有机碳分布其次受到海水的稀释作用影响，以2011年8月双台子河口POC和DOC较为显著。悬浮物的吸附解析和现场的初级生产对区域有机碳影响不显著，除了2011年8月双台子河口外呈现的水华事件对区域DOC影响显著之外。生物行为在极端状况下(例如水华)的影响相对显著。

双台子河口TOC和COD的线性不显著相关关系表明，原理和分析方法不同导致二者表征水体有机物含量存在较大的时空差异；严格说来，TOC表征有机物含量更准确；并且双台子河口水体中难降解有机物含量较高。

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责任编辑 徐 环

Distribution of Organic Carbon in the Estuary of the Shuangtaizi River

YU Wen-Tao1, ZOU Li1, 2, WEN Mei1, ZHANG Ya-Kun1

(1. College of Environmental Science and Engineering； 2. The Key Lab of Marine Environmental Science and Ecology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Dissolved and particulate organic carbon (DOC and POC), as well as chemical oxygen demand (COD) were investigated on the Estuary of the Shuangtaizi River in May and August, 2011. Results showed that DOC, POC and COD ranged at 4.04～5.06, 2.93～10.85 and 5.65～14.07 mg/L, with the averages at 4.60, 7.01 and 9.04 mg/L in May, while those at 10.87～46.04, 0.88～17.27 and 2.42～67.62 mg/L, with the averages at 26.75, 4.16 and 17.85 mg/L in August, correspondingly. DOC, POC and COD gradually reduced from fresh water to sea water. The input of organic carbon and dilution of the seawater were the primary reasons to control the distribution of organic carbon in the Estuary of the Shuangtaizi River, followed by the biological production in situ and patterns of suspended particles. However, the complexity of the estuary processes led to clear special and temporal variations on DOC, POC and COD. A non-significant linear relationship was presented between TOC and COD in the studying area, as well as a different relationship between May and August.

Estuary of the Shuangtaizi River; dissolved organic carbon; particulate organic carbon; COD

国家自然科学基金项目(41176064)；国家水体污染控制与治理科技重大专项(2013ZX07202-007)资助

2014-01-06；

2014-04-28

于文涛(1988-)，男，硕士生。E-mail：yuwentao@ouc.edu.cn

❋❋ 通讯作者： E-mail：zouli@ouc.edu.cn

P734.4+3

A

1672-5174(2015)02-101-09

10.16441/j.cnki.hdxb.20140004