鄱阳湖乐安江流域非点源磷输移的时空变化

李 淼 高海鹰 张 奇 姜三元

(1东南大学土木工程学院，南京210096)

(2江西师范大学鄱阳湖湿地与流域研究教育部重点实验室，南昌330022)

(3中国科学院南京地理与湖泊研究所，南京210008)

(4中国科学院流域地理学重点实验室，南京210008)

我国第一大淡水湖鄱阳湖是重要的淡水资源，近年来其水质有恶化趋势.王慧娟等[1]对水质资料的分析表明:除2010年的水质因各种因素综合影响较2009年有所好转外，鄱阳湖水质正处于不断下降趋势.2008年鄱阳湖水系主要污染指标为氨氮、总磷与高锰酸盐指数，自2009年开始主要污染指标为氨氮和总磷，因而鄱阳湖水系污染防治的重点是对排放到水体的氨氮和总磷进行严格控制.胡绵好等[2]研究表明，鄱阳湖饶河段的氮磷污染一方面来源于渔业污染，另一方面就是乐安江污染.

已有研究表明，流域非点源污染在时间及空间上均呈现一定的变化规律.Wang等[3]对乐安江流域的研究发现:空间上，悬浮物的含量呈上游向下游递增的趋势;时间上，一般夏季丰水期悬浮物浓度最高.高海鹰等[4]的研究表明:乐安江流域TN，DTN，NO3-N在12月份较高，4月份次之，9月份最低;4月份丰水期NH3-N的平均浓度全年最低，9月份平水期NH3-N平均浓度为三氮之首;NO2-N全年含量最低;各种形态的氮浓度在空间上从上游向下游基本呈增加趋势.陈航[5]以巢湖东部集中式水源地及其入湖河流作为研究对象，研究结果表明:入湖河流总磷丰水期＞平水期＞枯水期，正磷酸盐丰水期＞枯水期＞平水期.水源区磷浓度受陆地影响呈现相似的季节性变化，湖区磷含量随时间变化较小.

氮磷输移过程较为复杂，受一系列因子的综合影响.基于分布式水文模拟和水质监测，邵敏[6]发现:TN，TP，NO3-N输出强度与耕地比例呈正相关，与林地用地比例呈负相关.Kronvang等[7]研究发现:中等流域(250～11 000 km2)及小流域(流域面积小于30 km2)磷的大量输出与土壤侵蚀和地表径流关系密切;在大流域(流域面积大于50 000 km2)，水流滞留率对磷输出影响较大.朱永澍等[8]以宜兴梅林小流域为研究对象，研究结果表明:非点源污染物的流失总量和污染物的质量浓度依赖于降雨过程的产流特征和复杂的下垫面要素特征;旱地地区表面的磷素最容易随降雨流失，而植被较密林地的磷素流失缓慢;土地的施肥程度、有机腐殖质等对磷素流失的影响不同，地表的扰动程度也直接决定磷素流失的特征.

综上所述，目前对乐安江流域非点源磷污染研究仅停留在定性分析的层面，对其影响因子及机理并无全面系统的探究.本文结合乐安江流域为期一年的TP实测数据，分析了乐安江流域河流水体TP浓度的时空变化特征，并建立河流水体TP浓度与降雨量、土地利用类型之间的相关性分析模型，确定了乐安江流域的氮磷污染的主要来源和影响因素，有助于理解乐安江流域总磷污染的特征及原因，对乐安江流域水环境改善和水资源综合管理具有重要意义.

1 研究区域概况

乐安江发源于江西省婺源县鄣公山南麓，属鄱阳湖流域饶河水系.降雨多集中在4—6月，占全年降水量的48%，年最大洪峰多发生在6月份，枯水期一般为12月至次年2月[9].

乐安江流域土地利用类型分布见图1.土地利用类型大致分为林地、耕地、草地、城乡用地4个大类，其中林地是流域内最主要的土地利用类型，约占流域总面积的72.9%，主要分布在乐安江流域的上游地区;耕地其次，约占20.5%，主要分布在流域的下游地区.

图1 乐安江流域土地利用分布

2 材料与方法

2.1 采样点布置

根据乐安江流域的河网、流域地形和水文特征，同时考虑土地利用类型的空间变化，在乐安江干、支流设置了17个水质监测断面(研究区域河网、DEM及17个水质采样点分布见图2)，其中S1～S5为干流上由上游至下游的5个水质采样点，其余采样点则位于支流上.根据流域内地形地貌、土地利用类型、植被以及人类生产活动方式等非点源污染影响因子的不同，把乐安江流域分为2类地区:上游东北部山区(包括采样点S1，S2，S3，S6，S7，S8，S9，S10，S11，S12)、下游西南部丘陵区(包括采样点 S4，S5，S13，S14，S15，S16，S17).

图2 乐安江流域河网、DEM、水质采样点及降雨站点分布

2.2 采样及分析

乐安江流域磷浓度的监测时段为2010年10月—2011年8月，具体监测时间为2010年10，12月和2011年2，4，7，8月.依据气候及水文条件，将9—12月(日平均降雨量3.09 mm/d)、1—4月(日平均降雨量2.34 mm/d)、5—8月(日平均降雨量8.57 mm/d)分别划分为秋冬季、春季、夏季.通过GPS定位的方式采集水样，以保证每次采样的准确性.采集水样之前对水质采样器(CSQ-1型)及水样瓶进行3次以上润洗，在水下10 cm处，取水样不少于600 mL，存于水样瓶中，密封保存送至实验室.水样分析原理参考《湖泊富营养化调查规范》[10]，具体操作步骤为:取得的水样经直径为47 mm的Whatman GF/C玻璃纤维素膜(平均孔径1.2 μm)过滤后用于可溶性磷浓度的分析，未经过滤的水样以过硫酸钾氧化比色法测定分析总磷的浓度.水质分类方法参考地表水环境质量标准(GB 3838—2002).

2.3 偏最小二乘回归法

偏最小二乘回归法(PLS)是一种新型的多元统计数据分析方法，集多元线性回归分析、变量的主成分分析和变量间的典型相关分析的基本功能于一体.偏最小二乘法能够在自变量存在严重相关性的条件下进行回归建模.较之最小二乘回归，偏最小二乘回归模型更易于辨识系统信息与噪声，每个自变量的回归系数更容易解释[11-13].本文建立了河流水体TP浓度与土地利用类型之间的偏最小二乘回归模型，分析土地利用类型对流域TP浓度的影响.

3 结果与讨论

3.1 TP浓度季节性变化

整个监测期间，乐安江流域TP浓度的变化范围为0.024 2～0.358 4 mg/L，平均值为0.094 4 mg/L.根据地表水环境质量标准(GB 3838—2002)，TP浓度在春季最低，流域水质最好，属于Ⅱ类水;秋冬季其次，基本属于Ⅱ类水，个别采样点水质属于Ⅲ类水;夏季水质最差，在Ⅲ～Ⅳ类水之间.

图3为研究区域各采样点TP浓度随季节变化情况.由图可知，空间上各站点TP浓度随季节变化呈现相同规律，大体表现为:2010年10月—2011年2月，TP浓度逐月减小;2011年2—4月，TP浓度变化幅度不大，维持在较低水平;2011年6—8月，由于降雨量的急剧增加，研究区域TP浓度陡增.相关资料显示，降雨是流域非点源污染输出的主要驱动因素[9]，如2011年鄱阳湖流域经历了历史罕见的春夏季干旱，2—4月，乐安江流域月平均降水量仅为75.5 mm，由于缺少降雨对磷的输移作用，河流水体TP浓度较低.2011年6月，鄱阳湖流域又出现了典型的“旱涝急转”现象，降雨量急剧增加，6—8月，乐安江流域月平均降水量达到314.9 mm，为近50年来历史同期最多.该时期又是鄱阳湖流域夏季农业活动的繁忙时期，大量农业肥料的施用使得土壤中氮磷含量增多，再加上集中降雨的强烈冲刷，更多的营养物质进入水体，使得TP浓度急剧升高.10—12月，乐安江流域月平均降雨量为91.6 mm，该时期鄱阳湖流域农业活动较少，农业面源污染输入量少，但冬季温度低，各种微生物的活性较低，对污染物的降解能力降低，且藻类浮游植物大量死亡，分解释放出磷.水文和生物地球化学作用的综合结果使得该季节水质居中.上下游TP浓度季节变化的不同主要体现在7—8月份:由于上游主要土地利用类型为林地，农业面源污染较少，因此TP浓度主要受降雨径流的影响，8月份TP浓度随降雨增加而增加;而下游主要土地利用类型为耕地，因此TP浓度受降雨及农业活动的共同影响，6月为流域农业繁忙期，8月农业活动逐渐减少，农业面源污染输入量减少，因此虽然8月降雨量增加，但TP浓度较6—7月有所降低.

图3 各采样点河流水体TP浓度季节变化

3.2 TP浓度空间变化

乐安江流域干流上设有5个采样点S1～S5.图4为TP浓度沿干流的变化趋势.在夏季暴雨时期，TP浓度由上游向下游逐渐增加，在出口S5处浓度最大.冬季与春季降雨量较小时，河流水体TP浓度由上游向下游缓慢增加，在采样点S3处达到峰值，随后又缓慢减小，总体变化幅度不大，无明显的变化规律.

图4 TP浓度沿干流变化趋势

乐安江流域地形坡度从上游东北部地区向下游西南部地区呈逐渐减小趋势(见图2)，在降雨较小的时期(冬季和春季)，上游地形坡度较大的区域TP输出比下游平原地区多，加之气温较低，河道中由于生物地球化学过程(如水生植物对磷的吸收同化)造成的TP损失较小，因而水体TP浓度从上游至中游S3逐渐增大;而在S3以下，流域坡度减小，TP的输移量减少，河道中磷的降解和沉降将起主要作用，因而水体TP的浓度逐渐减小;S3处水体浓度TP较高，可能与未知的点源输入有关.对于丰水期(夏季)，降水量和降水强度非常大，从上游至下游流域出口，水分的滞留时间比较短，土壤和河道中磷的降解和沉降作用影响较小，所以河流水体TP浓度从上游至下游呈总体增加趋势.

4 河流水体TP浓度变化的影响因素

已有研究表明，营养物在水分输移过程中受到土壤和河道的降解、滞留作用，其含量降低.各形态非点源污染物浓度主要受污染物输入量、降雨径流过程以及生物地球化学过程的影响，各因素综合作用结果造成了乐安江流域各形态污染物的季节性变化和空间变化特征[6，9，14].本文在以往研究基础上，进一步探讨河流水体TP浓度与降雨量、土地利用类型等的定量关系.

4.1 降雨量的影响

本研究收集了2010年10月—2011年8月乐安江流域3个县级气象站(婺源、德兴、乐平，分别位于流域上游、中游以及下游，见图2)的降雨数据(数据来源为江西省气象科学研究所)，3个水文站分别位于水质采样点S2，S13，S5附近.图5(a)～(c)分别为3个气象站不同月份的日平均降水量与相对应的水质采样点TP浓度随季节变化图.由图可知:①河流水体TP浓度变化与降雨量变化无明显线性关系，但其变化趋势基本保持一致.降雨量较大的7，8月，由于暴雨的强烈冲刷，更多的营养物质进入水体之中，水体中TP含量较高.而降雨量较小的2—4月，河流水体TP浓度也相应减小.由此可见降雨量为TP输出的主要驱动因素.②位于上游的婺源站，由于林地为主要土地使用类型，因此不受季节性农业活动及城市工业和生活污水等点源污染的影响，降雨量与河流水体TP浓度的变化趋势吻合度最好(见图5(a)).③ S13位于德兴市下游，可能存在生活污水等点源污染的情况，尤其是7—8月生活用水高峰期，城市氮磷等点源污染输出负荷高，因此在8月虽然降雨量略有下降，但河流水体TP浓度依然保持上升趋势(见图5(b)).④乐安江流域上游以林地为主，耕地所占比例较小，下游耕地比例较大.S5位于流域下游，因此其TP输出浓度除受降雨量影响外，还受季节性的农业活动影响.6月为农业繁忙期，农田和耕地过量的化肥随雨水的冲刷进入河道，使得6—7月TP浓度陡增，而8月降雨量较7月虽略有增加，但由于农业化肥施用量逐渐减少，并且植被在该时期生长旺盛，对磷的吸收增加，河流水体TP浓度不增反减(见图5(c))).

图5 TP浓度及邻近站点降雨量的关系

研究表明，当流域内存在大量连续点源污染时，由于水量增大对污染物有稀释作用，TP浓度将随降雨增加而减小;而在非点源污染物输入为主要方式的情况下，河流水体TP浓度随降雨的增加而增大，表明流域内TP输出主要来源于降雨侵蚀作用[7].上述河流水体TP浓度随降雨量变化的关系可以进一步证明，乐安江流域上游点源输出较少，TP主要是在降水的冲刷作用下，通过径流输移而汇入受纳水体(包括河流和湖泊等)，非点源污染是流域内磷产出的主要形式.中下游由于受到人类活动的干扰，河流水体TP浓度与降雨量变化曲线吻合度低于上游.

4.2 土地利用的影响

通过对流域DEM进行子流域划分，获取以17个监测断面为出口的小流域分布，计算各子流域不同土地利用类型占子流域总面积的比例，利用采样点的水质监测结果代表小流域内地表水水质.

为了排除由于干流河道水量的汇集对TP浓度的影响，本文选取乐安江流域7个支流上的采样点所代表的子流域来分析土地利用类型对流域TP浓度的影响.考虑到土地利用类型对河流水体TP污染的影响主要发生在汛期雨量较大时，选取研究区域汛期7月的TP浓度监测数据进行拟合分析.7个子流域的土地利用比例及河流水体TP浓度值如表1所示.

表1 各子流域土地利用比例与河流水体TP浓度

应用偏最小二乘法建立河流水体TP浓度与不同土地利用类型占子流域总面积的比例的线性回归模型.根据交叉有效性，从自变量集合中提取了2个主成分，模型对TP浓度的解释能力为0.89，达到了较高的精度.图6给出了各站点河流水体TP浓度的观测值与模拟值，从图中可看出，拟合结果较好.本研究确定的偏最小二乘法回归方程如下:式中，Y*为河流水体TP浓度标准化值;，，，分别为耕地、林地、草地、城乡用地占子流域总面积比例的标准化值.

图6 监测站点河流水体TP浓度的观测值与偏最小二乘法回归模型的拟合值

式(1)的标准化值中各系数均为标准化系数.由标准化系数的符号可知，河流水体TP浓度与耕地面积和城乡用地面积占流域总面积的比例呈正相关关系，而与林地面积和草地面积占流域总面积的比例呈负相关关系;由标准化系数的大小可知，河流水体TP浓度对耕地面积、林地面积和城乡用地面积的变化更为敏感，由此可见，农业活动及城市生产生活所产生的污染，通过降雨的冲刷和径流输移过程进入水体，是乐安江流域磷污染的主要原因，林地对河流水体TP浓度的削减作用较为明显.

5 结论

1)乐安江流域河流水体TP浓度的变化范围为0.024 2～0.358 4 mg/L，属于Ⅱ～Ⅳ类水之间.河流水体TP浓度的季节性变化显著，其中春季水质最好，夏季最差，秋冬季居中.

2)夏季丰水期，TP浓度总体上由上游向下游逐渐增加，流域出口处浓度最大，这主要是因为乐安江流域上游主要土地利用类型为林地，总磷输入量少，且林地对总磷有削减作用，下游主要土地利用类型为耕地，农业活动给流域带入大量污染源.降雨量较小的其他季节，河流水体TP浓度无明显的空间变化特征.

3)河流水体TP浓度与耕地和城乡用地占流域总面积的比例呈正相关关系，而与林地和草地占流域总面积的比例呈负相关关系;河流水体TP浓度对耕地、林地和城乡用地占流域总面积的比例最为敏感，说明农田径流和城镇建设用地径流等携带的磷素是乐安江总磷的主要污染源，而林地对河流水体TP浓度的削减作用明显.为了减少磷素对乐安江河流水体的污染，应控制耕地污染控制，优化种植业化肥施用，采用水土保持措施，加强临河地带的生态恢复，防止水土流失;同时合理规划城镇发展，优化城镇工业污水、居民生活污水和雨污水排放系统.

References)

[1] 王慧娟，杨期勇.鄱阳湖流域水污染现状成因分析及防治对策研究[J].九江学院学报:自然科学版，2013，28(2):1-4.Wang Huijuan，Yang Qiyong.The analysis of causes for current water pollution and prevention countermeasures research in Poyang Lake Watershed[J].Journal of Jiujiang University:Natural Sciences，2013，28(2):1-4.(in Chinese)

[2] 胡绵好，袁菊红，卢福财，等.鄱阳湖典型区段水体氮磷等污染发生频率与成因特征研究[J].水资源与水工程学报，2012，23(1):14-17.Hu Mianhao，Yuan Juhong，Lu Fucai，et al.Frequency and causes characteristics of nitrogen and phosphorus pollution in typical section of Poyang Lake[J].Journal of Water Resources and Water Engineering，2012，23(1):14-17.(in Chinese)

[3] Wang Z，Zhang Q，Xu X L，et al.The spatiotemporal variations of suspended sediment concentration in Le'an River catchment of Poyang Lake Basin[J].Advanced Materials Research，2013，610-613:1099-1102.

[4] 高海鹰，庄霞，张奇.鄱阳湖乐安江流域非点源氮污染时空变化特征分析[J].长江流域资源与环境，2011，20(5):597-602.Gao Haiying，Zhuang Xia，Zhang Qi.Temporal and spatial change of non-point source nitrogen pollution in Le'an river catchment of Poyang Lake[J].Resources and Environment in the Yangtze Basin，2011，20(5):597-602.(in Chinese)

[5] 陈航.巢湖东部水源区磷季节形态变化及微生物影模拟研究[D].合肥:安徽大学资源与环境工程学院，2012.

[6] 邵敏.基于分布式水文过程模拟的流域氮磷输移研究[D].南京:中国科学院南京地理与湖泊研究所，2011.

[7] Kronvang B，Vagstad N，Behrendt H，et al.Phosphorus losses at the catchment scale within Europe:an overview[J].Soil Use and Management，2007，23(S1):104-116.

[8] 朱永澍，向龙，余钟波，等.太湖典型小流域磷素流失特征分析[J].水资源保护，2013，29(4):31-35.Zhu Yongshu，Xiang Long，Yu Zhongbo，et al.Characteristic analysis of phosphorus loss in typical watersheds of Taihu Basin[J].Water Resources Protection，2013，29(4):31-35.(in Chinese)

[9] 夏雨.鄱阳湖乐安江流域非点源氮磷污染机制研究[D].南京:中国科学院南京地理与湖泊研究所，2012.

[10] 金相灿.湖泊富营养化调查规范[M].北京:中国环境科学出版社，1987:182-184.

[11] 李忠富，姜永生.基于偏最小二乘回归分析的我国地区住房价格差异的实证研究[J].系统管理学报，2011，20(1):78-83.Li Zhongfu，Jiang Yongsheng.An empirical study on housing price gap among different regions of China based on partial least square regression analysis[J].Journal of Systems＆Management，2011，20(1):78-83.(in Chinese)

[12] 张伏生，汪鸿，韩悌，等.基于偏最小二乘回归分析的短期负荷预测[J].电网技术，2003，27(3):36-40.Zhang Fusheng，Wang Hong，Han Ti，et al.Shortterm load forecasting based on partial least-squares regression[J].Power System Technology，2003，27(3):36-40.(in Chinese)

[13] 王惠文.偏最小二乘回归方法及其应用[M].北京:国防工业出版社，1999:155-157.

[14] Drewry J J，Newham L T H，Greene R S B，et al.A review of nitrogen and phosphorus export to waterways:context for catchment modelling[J].Marine and Freshwater Research，2006，57(8):757-774.