土壤重金属的健康风险评价及其参数不确定性的量化研究*

李 飞，王晓钰，李 雪

(1. 湖南大学 环境科学与工程学院, 湖南 长沙 410082; 2. 湖南大学 环境生物与控制教育部重点实验室, 湖南 长沙 410082; 3. 长沙学院 生物工程与环境科学系,湖南 长沙 410022; 4. 新乡学院 化学与化工学院, 河南 新乡 453003)

土壤重金属的健康风险评价及其参数不确定性的量化研究*

李 飞1,2†，王晓钰1,4，李 雪3

(1. 湖南大学 环境科学与工程学院, 湖南 长沙 410082; 2. 湖南大学 环境生物与控制教育部重点实验室, 湖南 长沙 410082; 3. 长沙学院 生物工程与环境科学系,湖南 长沙 410022; 4. 新乡学院 化学与化工学院, 河南 新乡 453003)

基于美国环保署现行健康风险评价体系的理论、方法和实例污染场址情景构建了土壤重金属污染的多途径健康风险评价模型，而后利用Monte-Carlo模拟法和敏感度分析技术初步量化研究了评价中参数不确定性的影响程度，并筛选得出相关敏感参数．结果表明：确定性评价下实例区域土壤中Cd和Ni的非致癌风险(HI)均小于1(HICd>HINi)，对目标受体暂时不会造成非致癌健康风险；而Cd的致癌风险(RCd)大于1.0×10-6，已可能对目标受体造成致癌风险；在参数Monte-Carlo模拟的辅助下，参数不确定性对于非致癌风险值的影响波动在0.1～0.2以内，而其引起致癌风险值的波动在1个数量级以内，实例中RCd的模拟值区间横跨1.0×10-6，可能误导决策；敏感度分析结果表明应重点对实例区域蔬菜和土壤中的Cd浓度及区域目标受体体重这3个敏感参数进行资料搜集，如此可以在有效提高风险评价可信度的同时降低不必要的预算开支．

土壤；重金属；风险评价；不确定性分析；Monte-Carlo模拟

重金属是一类具有富集性，并很难在环境中降解的有毒污染物[1]．由于土壤与水体、大气等环境介质有着密切关系[2]，土壤重金属污染已经引起了公众的广泛关注，并且近年来多起公众污染事件与土壤重金属污染有关[3-4]．土壤重金属污染健康风险评价作为国际广泛认可的污染预防和修复决策的辅助工具，在当下中国有着重要的现实意义．近年来，有一些学者基于健康风险评价的理论框架[5-7]，分别对一些污染区域进行了健康风险评价的研究，得出了一些具有指导性的结论，但不确定性却在健康风险评价中贯穿始终，威胁着风险评价结论的可信度[8]．鉴于模型不确定性和情景不确定性的固有性和随机性特点[8]，多数学者在进行风险评价中重点考虑到了参数不确定性对评价结果的影响，并尝试采用模糊数学、盲数理论、神经网络理论和随机模拟理论等来降低评价过程中的参数不确定性，其中Monte-Carlo随机参数模拟法对于参数不确定性的良好控制具有广泛的认可度[9-11]，并被美国环保署(US EPA)、中国环保部等权威机构所推荐使用．但大多研究中仅定性或是半定量地描述了评价结果可能存在的参数不确定性大小及其影响,并提醒决策者加以注意[5,7,12]，文献中鲜有报道关于风险评价中参数不确定性影响程度的定量研究．

鉴于参数不确定性的大小对决策的可信度有着不同程度的影响，本研究基于一个农用土壤重金属污染场址实例和US EPA现行的健康风险评价体系，根据实例情景构建了土壤重金属污染的多途径健康风险评价模型；而后，借助参数Monte-Carlo模拟下的风险评价结果和确定性风险评价结果的定量比对，初步量化研究了参数不确定性可能的影响程度，并通过敏感度分析进一步开展了敏感参数排选,以期为不确定环境下我国土壤健康风险评价与相关环境管理决策的制定提供理论基础和实践经验．

1 实例区域概况与相关采样分析

1.1 实例区域概况

实例区域所在城市位于华北大平原的南端，地势西高东低，南邻黄河．该城市季风特征明显，冬季盛行东北风，夏季盛行西南风．在地理环境、大气环流、地形，地势等因子的综合作用下，形成了暖温大陆性季风型气候．该市域面积8 269平方公里、总人口约570万，其中市区建成区面积140平方公里、人口120万，并且该市是全国重要的商品粮基地和优质小麦生产基地，优质粮比重达85%．

1.2 实例区域的采样分析

实例区域农用土壤的采样监测(土壤环境监测技术规范HJ/166-2004)采用网格-系统布点法，以100 m×100 m网格为样品单元，设置20个采样点，每个样品设3个平行样，混匀后用四分法分别留取1 kg样品，于室温下自然风干，细磨后过200目筛备用．采用四酸法进行消解，用原子吸收分光光度法(日立Z-5000原子吸收光谱测定仪)测定土壤中Cd和Ni的总量，结果见表1[13]．本文数据均使用SPSS 16软件进行处理．将土壤重金属含量实测数据进行Shapiro-Wilk检验，Cd和Ni的sig.值均大于0.05，表明这2种重金属含量的实测数据都呈正态分布．根据美国环保署的综合风险信息系统(Integrated Risk Information System，IRIS)可知，研究中2种重金属均具有非致癌健康风险和致癌健康风险[12-15]．

表1 实例区域土壤中重金属的总含量数据

注：土壤样品pH均高于7.5

2 研究方法

2.1 健康风险评价步骤与量化参数不确定性研究流程

健康风险是因为受体人群暴露到环境中而导致伤害、疾病或死亡的可能性．US EPA开发的风险评估具有下列4个步骤：危害辨识、暴露评估、剂量反应评估和风险特性描述[16]．本研究中健康风险评价步骤与量化参数不确定性的研究流程如图1所示．

图1 风险评价步骤和不确定性量化研究流程

2.2 人体暴露评估

暴露评估的定义为“测量或估计人体暴露到目前存在于环境中物质的程度、频率和持续期间，或估计新化学物进入环境中所可能引起的假设性暴露之过程”．没有人体的暴露就没有风险，所以准确的暴露途径分析是构建特征风险评价模型的关键前提，暴露途径主要包括经口食入，吸入(空气)，经皮肤和黏膜吸收等．经过对实例污染场址的调查分析，成年职业人群(当地农民)其主要的暴露途径为蔬菜经口摄入暴露途径、皮肤直接接触暴露途径、误食土壤暴露途径和土壤颗粒呼吸摄入暴露途径．不同的暴露部位可能会有不同的吸收和代谢．全部吸收剂量(total absorbed dose)是每种暴露途径所吸收剂量的总和．暴露评估需要本土的人体暴露参数及影响污染物在环境介质中传输的参数，但由于我国尚未建立起各级别的暴露参数的数据库，本文在尽量搜集我国现有相关文献资料的基础上，也参考US EPA的部分推荐参数．

参考USEPA的健康风险评估体系，下面是各个暴露途径下的单位时间单位体重的暴露量(mg/(kg·d))估算式[15-19]：

蔬菜经口摄入暴露途径：

(1)

皮肤直接接触暴露途径：

(2)

误食土壤暴露途径：

(3)

土壤颗粒呼吸摄入暴露途径：

(4)

式中:wf为蔬菜的污染物浓度，mg/kg；IR为摄入率，kg/d；FI为被摄入污染源的比例，范围0.0～1.0；w为土壤中化学物质浓度，mg/kg；CF为转换因子；SA为皮肤接触面积，cm2/d；AF为皮肤(对土壤)黏附因子，mg/cm2；ABS为皮肤对化学物质的吸收因子；IR′为摄取速率，mg/d；EF为暴露频率，d·a-1；ED为暴露持续时间，a；BW为目标受体体重，kg；AT为平均接触时间，d；PEF为土壤尘扩散因子，m3/kg；IRb为空气的吸入量，m3/d．

2.3 风险特性描述

定量的风险评价可更直观、有效的表述风险的大小，同时也便于对污染因子的风险进行筛选排序，为决策者提供科学的参考．本研究中2种重金属都具有非致癌风险和致癌风险效应，故将风险定量表征公式列出如下．

2.3.1 非致癌风险的定量表征

非致癌效应假定具有阈值的机制，从而推导出参考剂量(reference dose, RfD)．参考剂量的定义是“估计人类族群每天的暴露，此暴露在一生之中可能不会造成可察觉到有害健康效应的风险”．非致癌风险的特征算式如下[15-19]：

(5)

式中：HI为某种污染物的非致癌污染指数；HQf，HQa，HQs和HQb分别为蔬菜经口摄入、皮肤直接接触摄入、误食土壤摄入和土壤颗粒呼吸摄入暴露途径的非致癌风险商数；ADD为某一非致癌物在某暴露途径下目标受体一生中平均每天每人每千克的暴露剂量，mg/(kg·d)；RfD为某一非致癌物在某暴露途径下的参考剂量，mg/(kg·d)．

关于非致癌风险的评判标准，一般当HI和HQ小于1时，认为风险较小或可以忽略；HI和HQ大于1时，认为存在风险．

2.3.2 致癌风险的定量表征

在人体或动物会造成癌症的物质被认为具有非阈值效应，亦即并没有安全暴露的水平．致癌风险的定量算法如式(6)[15-19]：

(6)

式中：ADIk为经由暴露途径k的每日平均暴露量，mg/(kg·d)；CSFk为暴露途径k的致癌斜率因子，(kg·d)/mg；其中ADIk与式(5)中的ADD在本研究中意义相同．

关于致癌风险的评判标准，目前采用的主要有美国环保局的健康风险评价标准、国际防辐射委员会推荐标准，以及瑞典环保局、荷兰建设和环境部推荐的评价标准．其中美国环保局的致癌风险评价指南认为风险水平处于10-4～10-6时的风险是可以接受的，其认为的最大可接受风险为1.0×10-4；瑞典环保局、荷兰建设和环境部推荐的健康危害风险度最大可接受限值为1.0×10-6．本研究选取最严格的1.0×10-6作为判别标准．

2.4 相关确定性评价参数的选取

表2列出了本研究暴露评估中选取的模型参数．研究中2种重金属不同暴露途径的参考剂量(RfD)值(mg/(kg·d))、致癌重金属的致癌强度系数值((kg·d)/mg)参考IRIS和风险评价信息系统(RAIS)的相关取值[15，19]．

2.5 Monte-Carlo模拟

Monte-Carlo模拟又称随机抽样或统计试验方法，属于计算数学的一个分支，是由Nicholas Metropolis在二次世界大战期间提出的，而Von Neumann是Monte Carlo方法的正式奠基者，他与Stanislaw Ulam合作建立了概率密度函数、反累积分布函数的数学基础，以及伪随机数产生器，现此方法在金融工程学，宏观经济学，生物医学和计算物理学(如粒子输运计算、量子热力学计算、空气动力学计算)等领域已得到应用广泛，效果良好[10-11]．

表2 风险评估模型中的相关参数

故本研究将Monte-Carlo模拟引入构建的土壤健康风险评价模型，并基于评价中参数的Monte-Carlo模拟可以良好的控制参数不确定性的前提下，利用确定性风险评价结果与基于Monte-Carlo模拟的风险评价结果的对比分析，量化研究实例风险评价中参数不确定性的影响大小，并进一步进行参数的敏感度分析，其主要模拟步骤为[10-11]：1)确定模型随机变量，即确定影响评价结果的随机因素，本研究中选取表3中的8个特征参数为随机变量(包括CSCd，CSNi，BW，AT，IRb，IR′，CFfCd和CFfNi)；2)构建随机因素的概率分布模型，主要通过实地采样检测和历史经验判定等方法，在本研究中采用历史经验和实地采样检测相结合的方法；3)将所得到的随机数转化为输入参数的抽样值，主要方法为Monte-Carlo抽样和拉丁超立方抽样(Latin Hypercube Sampling，LHS)，其中Monte-Carlo抽样一般从样本分布较少的低概率区进行抽样，即为偏尾端抽样；LHS抽样则是由样本整体分布考虑[10,12]，这说明LHS方法更适合构建小样本的概率分布，故本文采用LHS法；4)整理分析所得模拟评价结果，其中主要包括评价指标的期望值、概率分布和累积概率分布等；5)参数的敏感度分析，主要目的是筛选关键影响因子，并以此提高相关数据收集预算的效用率．

表3 各途径的土壤重金属暴露剂量估算值和对应的风险商数值

3 结果与讨论

3.1 确定性参数下实例区域土壤污染健康风险评价

根据前文中所建的特征土壤重金属污染的多途径健康风险评价模型，基于式(1)～(4)，代入表2中的各参数值，本节参数均取确定性值或均值，计算出实例区域农用土壤重金属经各暴露途径可能引起成人受体的重金属摄入量，计算结果见表3．

由表3，对于Cd和Ni来说，其各途径的日均暴露量的高低排序均为：蔬菜经口暴露途径>误食土壤暴露途径>皮肤接触途径的重金属暴露剂量>土壤颗粒呼吸摄入暴露途径．其中，Cd的各途径的日均暴露量差异相对较大，而对于Ni来说各途径的日均暴露量差异在3个数量级以内，并且其蔬菜经口暴露途径和误食土壤暴露途径的日均暴露量处于同一数量级．

为进一步研究该地区健康风险的现状，利用式(5)和表2中的数据，经计算得出土壤重金属在4种暴露途径下的危害商数值(HQ)，见表3．由表3，2种重金属不同途径的非致癌风险HI均<1．Cd各暴露途径HQ的高低排序为：HQf>HQt>HQa>HQb；Ni各暴露途径HQ的高低排序则为：HQb≈HQf>HQt>HQa．根据式(5)计算得到HICd和HINi分别为0.138和0.058，故可知该污染场址中的Cd和Ni的非致癌风险暂时较小或可以忽略，相比之下，Cd的非致癌风险相对严重，并且高风险贡献途径均主要为蔬菜经口暴露途径和误食土壤暴露途径．

根据式(6)计算得出RCd和RNi分别为5.26×10-5和9.93×10-7．参比本研究选定的致癌风险标准值1.0×10-6可知该场址土壤中的Cd已存在较高的致癌风险，需要有关部门立即采取相应的修复治理措施．相比之下，土壤中Ni的引起致癌风险暂时在可接受范围内．

3.2 参数不确定性对评价结果的定量影响分析

本研究尝试利用Monte-Carlo随机参数模拟下的风险评价结果和确定性风险评价结果的定量比对，初步量化研究参数不确定性对风险评价结果的影响程度．

故在其他计算过程保持不变的前提下，将表3中的带概率分布的参数利用水晶球(Crystal Ball) 2000软件设置为对应的概率分布模型，而后又基于非致癌风险(HQ和HI)和致癌风险(R)设置了定义预测单元．而后设置Monte-Carlo模拟的最大实验量为1 000，置信区间为95%，抽样方法为拉丁超立方(Latin hypercube sampling)，其它参数取软件的默认值．运行模拟得出对研究区域土壤中各种金属的评价模拟预测图，如图2～5所示．图中Probability代表概率可信度，Frequency代表频数，并且图4，图5中横坐标值分别需要乘以10-5和10-6．由图2，图3可知，参比于确定性评价结果HICd(0.138)和HINi(0.058)，在参数的Monte-Carlo模拟下的HICd和HINi的值区间分别为[0.01, 0.38]和[0, 0.15]．在参数不确定性的影响下，Cd和Ni的非致癌风险商数值在0.1～0.2波动，但在此实例下参数不确定性的影响程度暂时不会改变最终非致癌风险评价的结论．

由图4，5可知，Cd的致癌风险评价的区间值[0.6×10-6, 1.5×10-5]可能低于或高于所选定的风险标准值1.0×10-6，此时参数不确定性可能会误导Cd的污染防控决策．而对于Ni来说，其致癌风险的RNi值区间小于标准值1.0×10-6，故参数不确定性暂不会影响Ni的污染防控决策．由图2～5，研究中参数不确定性对于致癌风险值造成的波动均在1个数量级以内，所以如果致癌风险评价结果R的数量级比风险标准值的数量级高或低2个数量级以上，则参数不确定性将可能不会影响到最终的污染防控决策．但是如果致癌风险评价结果R的数量级与风险标准值的数量级的差异在1个数量级以内的话，建议进行进一步的资料搜集以提高评价结果的可信度．

HIcd

HINi

RCd

RNi

3.3 参数的敏感度分析

敏感性分析是指从众多不确定性因素中找出对投资项目经济效益指标有重要影响的敏感性因素，并分析、测算其对项目经济效益指标的影响程度和敏感性程度，进而判断项目承受风险能力的一种不确定性分析方法[25]．参数的小幅度变化能导致经济效果指标的较大变化，则称此参数为敏感性因素，反之则称其为非敏感性因素．

由于在参数不确定性的影响下，本研究中总风险值(R)可能会误导决策；并且实例情景场址下的资料调查与搜集花费往往占整个风险评价项目的总预算的50%以上，故本研究在成本控制和评价可靠性的综合考虑下，进一步对评价过程进行了参数敏感度分析(结果见表4)，以期筛选出对于R来说的敏感变量，从而尽可能提高预算的有效利用率．表4 基于Monte-Carlo模拟下评价中的参数敏感度分析结果

Tab.4 The results of sensitivity analysis during the health risk assessment based on the Monte-Carlo simulation %

由表4可知，在本研究中选取的8个随机变量关于R的敏感度的高低排序为：蔬菜中Cd的浓度(78.7%)>目标受体的体重(-13.3%)>土壤中Cd的浓度(7.5%)>土壤经口摄入量(0.1%)≈平均接触时间(-0.1%)≈蔬菜中的Ni的浓度(-0.1%)≈空气吸入量(-0.1%)>蔬菜中Ni的浓度(0.0%)．上述数据说明，对于评价结果R，蔬菜和土壤中Cd的浓度和目标受体的体重这3个变量具有高敏感度，对评价结果起决定性作用；而相比之下，土壤经口摄入量、平均接触时间和空气吸入量这些参数的感敏度相对较低，对R影响较小．故在R的值可能会误导决策的前提下，需要进一步通过对实例区域蔬菜和土壤中的Cd浓度和区域目标受体体重这3个敏感参数的资料再搜集(包括历史参数整理和实地检测分析等)来降低评价中的参数不确定性，进而有的放矢地提高评价结论的可信度和预算的有效使用率．

4 结 论

1)确定性健康风险评价结果显示实例区域Cd和Ni的HI均小于1(HICd>HINi)，对人体暂时不会造成非致癌健康风险；而RCd>1.0×10-6，已经对该区域造成致癌风险，需要引起有关部门的注意．

2)在参数Monte-Carlo模拟的辅助下，定量研究表明参数不确定性对于总非致癌风险商数值的波动在0.1～0.2以内，而其对致癌风险值造成的波动在1个数量级以内，实例中RCd的模拟值区间横跨1.0×10-6，可能误导决策．

3)敏感度分析的结果显示对于总致癌风险值来说，实例区域蔬菜和土壤中的Cd浓度及区域目标受体体重应作为敏感参数，重点搜集这3个参数的信息可有效地提高结论可信度和预算的效用率．

4)本研究中方法在技术参数、特征模型架构等方面仍需要进一步完善，并且需要更系统的区域流行病学调查研究．

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Health Risk Assessment for Heavy Metals in Soils and Quantitative Study of Parameter Uncertainty

LI Fei1,2†, WANG Xiao-yu1,4, LI Xue3

(1.College of Environmental Science and Engineering, Hunan Univ, Changsha, Hunan 410082, China; 2.Key Laboratory of Environmental Biology and Pollution Control (Hunan Univ), Ministry of Education, Changsha, Hunan 410082, China; 3.Dept of Bioengineering and Environmental Science, Changsha Univ, Changsha, Hunan 410022, China; 4. College of Chemistry and Chemical Engineering, Xinxiang Univ, Xinxiang, Henan 453003,China)

Based on USEPA framework of health risk assessment, the multi-pathway health risk assessment model was developed for heavy metals in the case soils. Monte-Carlo simulation was adopted to quantitatively study the effect degree of parameter uncertainty on assessment result, and sensitive parameters were further identified by sensitivity analysis. The results without Monte-Carlo simulation showed that there was no non-carcinogenic risk because of 1>HICd>HINiwhile it was under carcinogenic risk due toRCd>1.0×10-6. However, with the Monte-Carlo simulation of selected variables, it indicated that the parameter uncertainty made the non-carcinogenic risk assessment results varying within 0.1～0.2, and the carcinogenic risk assessment results varying in the range within 1 order of magnitudes. Therefore, the parameter uncertainty made the value range ofRCdspan 1.0×10-6and it was probable to mislead the corresponding decision-making. Sensitivity analysis indicated that the contents ofCdin case soils and vegetables, and the weight for the target receptor should be treated as sensitive variables, which were the main source of parameter uncertainty. To further improve the credibility of assessment with cost-benefit consideration, data of the sensitive variables should be preferentially gathered.

soils；heavy metals；risk assessment；uncertainty analysis；Monte-Carlo simulation

1674-2974(2015)06-0119-08

2014-05-19

国家自然科学基金资助项目(51178172，51039001，51308076),National Natural Science Foundation of China(51178172,51039001,51308076)；湖南省自然科学基金资助项目(13JJ4107)

李 飞(1986-)，男，河南新乡人，湖南大学博士研究生

†通讯联系人，E-mail:lucky.li.eia@gmail.com

X820.2

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