基于电子鼻的苹果低温贮藏时间及品质预测

李 莹，任亚梅，张 爽，赵 慧，周龙安，任小林

(西北农林科技大学 a 食品科学与工程学院，b 园艺学院，陕西 杨凌 712100)

基于电子鼻的苹果低温贮藏时间及品质预测

李 莹a，任亚梅a，张 爽a，赵 慧a，周龙安a，任小林b

(西北农林科技大学 a 食品科学与工程学院，b 园艺学院，陕西 杨凌 712100)

【目的】 研究利用电子鼻对苹果低温贮藏时间及品质的预测效果，为苹果低温贮藏品质的无损检测及合理加工利用提供参考。【方法】 以富士苹果为试材，在(0±1) ℃低温条件下贮藏，分别在贮藏后的第0，30，60，90，120，150和180天，随机选取30个果实，利用PEN3型电子鼻检测其香气，并一一对应测定苹果的主要品质指标(硬度、可溶性固形物含量和可滴定酸含量)。利用载荷分析优化电子鼻传感器阵列，对优化后的电子鼻检测数据进行线性判别分析，建立苹果低温贮藏品质的偏最小二乘预测模型、BP神经网络预测模型和贮藏时间的多层感知器预测模型，并对预测效果进行了比较。【结果】 线性判别分析能够较好地区分苹果的贮藏品质，且苹果香气在贮藏60～90 d时变化较大；建立的多层感知器神经网络模型对苹果贮藏时间有较好的预测效果，预测准确率均>92.0%；利用偏最小二乘法和BP神经网络均能对果实的品质建立有效的预测模型，其中偏最小二乘法对冷藏苹果硬度和可滴定酸含量的预测效果优于对可溶性固形物含量的预测，利用BP神经网络所建立预测模型的决定系数均>0.930 0，预测效果较偏最小二乘法更好。【结论】 利用电子鼻的快速无损检测功能可以实现对苹果低温贮藏时间及品质的预测。

电子鼻；苹果；低温贮藏；贮藏时间；品质预测

我国是世界第一大苹果生产国，但由于苹果分级、检测能力较弱，出口量和加工利用率均较低，大部分苹果都需要通过贮藏进行销售[1]。目前，对苹果贮藏品质的评价多采用破坏性方法，且存在耗时、耗力、浪费原料等不足，且所得结果难以代表大量的样本信息[2-3]。因此，发展快速、准确的无损检测技术，不但有助于提高我国的苹果分级检测能力，而且更有助于对苹果贮藏品质进行有效监控，提高其贮藏过程中的商品价值[4]。

电子鼻作为一种无损检测技术，近年来发展较为迅速，其主要通过检测水果的香气来评价果实品质的优劣，具有客观、快速、准确的特点，现已成功用于香蕉[5]、番茄[6-7]、桃[8-9]、菠萝[10]和蓝莓[11]等水果的品质评价。然而，有关电子鼻在苹果香气检测的研究，目前多是关于对苹果不同品种[12]、不同成熟度的区分[13]以及货架时间的预测[14-15]。在苹果品质的预测方面，Brezmes等[16]研究发现，利用电子鼻并结合偏最小二乘(Partial least squares,PLS)法能够对常温货架期粉红女士的硬度和pH值进行较好预测，而对淀粉含量的预测效果相对较差；Saevels等[17]利用电子鼻仅建立了乔纳金苹果常温货架期硬度的PLS预测模型，但预测效果较差。综观上述研究，多是利用电子鼻评价常温货架期苹果的品质，并采用PLS法建立苹果品质指标的预测模型，尚存在建模方法较为单一、样本量较少的不足。此外，苹果采后多进行低温贮藏，而有关电子鼻对苹果低温贮藏时间及品质预测的研究尚鲜见报道。

本研究利用电子鼻对低温贮藏期苹果的香气进行检测，并优化传感器阵列，以提高对样品分析的准确度，利用优化的传感器响应值建立对苹果低温贮藏时间及品质的预测模型，并比较了BP神经网络(Back propagation neural networks,BPNN)模型和PLS模型对苹果低温贮藏品质的预测效果，以期利用电子鼻无损检测技术实现对苹果低温贮藏时间和品质的快速、综合评价，为苹果低温贮藏中的分级及加工利用时间的选择提供参考。

1 材料与方法

1.1 材 料

供试材料为富士苹果，于2012-10-27采自陕西省扶风县宝塔村一农家果园，当天运回实验室，挑选280个成熟度一致、果形端正、果个均匀、无病虫害及机械损伤的果实，置于(0±1) ℃、相对湿度为90%～95%的冷库中贮存。

1.2 仪器与设备

TA.XT PLUS/50物性测定仪，英国Stable Micro Systems有限公司产品；PEN3便携型电子鼻，德国AIRSENSE公司产品；8101手持糖量计，辽宁大连先超科技有限公司产品。

1.3 方 法

1.3.1 苹果香气的电子鼻检测 分别在贮藏的第0，30，60，90，120，150和180天，从冷库贮藏的苹果中随机挑选30个颜色和大小均一、无损伤的苹果(共210个)，用电子鼻对其香气成分进行测定。PEN3电子鼻包含S1(W1C，芳香苯类)、S2(W5S，氨氧化物)、S3(W3C，氨类)、S4(W6S，氢气)、S5(W5C，烷烃)、S6(W1S，甲烷)、S7(W1W，硫化氢)、S8(W2S，乙醇)、S9(W2W，硫化氢类)和S10(W3S，芳香烷烃)10个金属氧化物传感器阵列。传感器对不同香气物质有不同的响应值，响应值为传感器接触到样品挥发物后的电导率G与传感器在经过标准活性炭过滤气体的电导率G0的比值。

电子鼻测定前，将从冷库中取出的苹果先于室温((25±1) ℃)下放置24 h，使果实果心温度与室温一致。然后对苹果进行编号并放置于1 L的玻璃烧杯中，用聚乙烯保鲜膜(厚度为0.03 mm)密封3层，于(25±1) ℃下静置30 min[8]，当其顶部空间的挥发物达到平衡状态时，用电子鼻的进样针透过保鲜膜插入到烧杯中进行顶空取样检测。电子鼻测定的参数设置：样品准备时间5 s，自动调零时间为5 s，样品测定间隔时间1 s，测定时间60 s，清洗时间200 s，内部空气流量300 mL/min，进样流量300 mL/min。测定时，电子鼻响应值逐渐增大，在40 s后趋于平缓，因此采用50 s时的响应值进行数据分析。

1.3.2 苹果果实品质指标的测定 在低温贮藏的0，30，60，90，120，150和180 d，于电子鼻测定结束后根据苹果编号，就对应的每个苹果样品(每个贮藏期测定30个苹果样品)进行硬度、可溶性固形物含量(Soluble solids content,SSC)和可滴定酸含量的测定。

1)硬度的测定。在质地多面分析(Texture profile analysis,TPA)模式下测定，参照潘秀娟等[18]的测定方法但略有改动。沿苹果赤道位置均匀取3个点(即每个苹果重复测定3次)，使用内径10 mm 的打孔器取样，然后用刀片切取居中部位10 mm长度圆柱体试样。将试样置于质构仪P50探头下进行TPA分析试验。参数设置为：预压速度1.00 mm/s，下压速度1.00 mm/s，压后上行速度1.00 mm/s，2次压缩中间停顿5 s，试样受压变形60%，触发力0.1 N。

2)SSC和可滴定酸含量的测定。硬度测定完毕后，均匀取10 g果肉，分别参照GB/T 12295-1990《水果、蔬菜制品可溶性固形物含量的测定：折射仪法》[19]和GB/T 12293-1990《水果、蔬菜制品可滴定酸度的测定》[20]测定果实的SSC和可滴定酸含量。每个苹果的SSC和可滴定酸含量重复测定3次，取平均值，从而得到与每个苹果电子鼻检测结果一一对应的SSC和可滴定酸含量。

1.4 数据分析

采用SPSS 19.0软件对电子鼻数据进行载荷分析和线性判别分析(Linear discriminant analysis，LDA)，并建立苹果品质预测的PLS预测模型和贮藏时间预测的多层感知器神经网络(Multilayer perceptron neural networks,MLPN)预测模型，用Matlab 2010软件对电子鼻进行数据处理并建立BPNN模型。衡量预测苹果贮藏时间的多层感知器神经网络模型优劣的参数是预测准确率，衡量苹果品质预测的PLS和BPNN模型优劣的主要参数包括决定系数(Coefficient of determination,R2)、校准均方根误差(Root mean square error of calibration,RMSEC)和预测均方根误差(Root mean square error of prediction,RMSEP)，通常较优的模型要有较高的R2及较小的RMSEC和RMSEP，且RMSEC与RMSEP的差值越小越好[21]。

R2、RMSEC和RMSEP的计算公式分别为：

2 结果与分析

2.1 电子鼻传感器阵列的优化

2.1.1 不同传感器在苹果香气检测中的作用 由于电子鼻10个传感器对苹果香气的响应有所不同，对低温贮藏不同时间苹果的电子鼻检测结果取平均值，得到不同传感器响应值随果实贮藏时间变化的曲线如图1所示。

图1 电子鼻传感器对不同贮藏时间苹果香气的响应值
Fig.1 Response of electronic nose sensors to apples at different storage periods

由图1可见，S2、S7和S93个传感器的响应值较高，且随贮藏时间的延长变化较为明显，因此其是对检测结果起重要作用的传感器，这与胡桂仙等[22]对柑橘香气的电子鼻检测结果相似。此外，随贮藏期的延长，S6和S8传感器的响应值也有一定变化，而S1、S3、S4、S5和S10传感器的响应值始终在1.0附近，说明这些传感器对苹果香气不敏感，需要进行载荷分析剔除冗余传感器。

2.1.2 载荷(Loading)分析 先对电子鼻测定结果进行主成分分析(Principal component analysis,PCA)，提取PC1、PC2、PC3共3个主成分，其总累计贡献率达到 87.81%。在此基础上再对各传感器的响应值进行载荷分析，以提高对样品分类和品质指标预测的准确度。图2显示了各传感器与3个主成分的密切程度[23]，其中S1、S3、S6、S7、S8和S9传感器在第1主成分上占有较大比重，S4和S10传感器在第2主成分上所占比重较大，S2传感器在第3主成分上占有较大比重，而S5传感器在3个主成分中均占有一定比重。结合2.1.1节的分析结果，虽然S1和S3传感器与第1主成分关系较为密切，但其对苹果香气均不敏感；S4和S10传感器的Loading因子比较相近，说明其包含相似的信息，从S4和S10中可选择1个进行分析。所以剔除S1、S3和S4传感器，选择S2、S5、S6、S7、S8、S9和S10传感器的响应值对苹果贮藏时间及品质进行分析。

图2 电子鼻10个传感器响应值的载荷分析
Fig.2 Loading analysis on response of ten electronic nose sensors

2.2 基于LDA的苹果贮藏期的区分

图3显示，利用LDA可以将不同贮藏期苹果较清晰地区分开来，LD1和LD2的总累计贡献率为94.10%。

由图3可知，苹果贮藏至90 d时，其分布位置沿第一判别函数发生较大改变，然而在此之前和之后即贮藏0～60 d和90～150 d的苹果，其分布位置均主要沿第二判别函数发生较清晰的变化，说明苹果香气在贮藏60～90 d时可能发生了较大改变；与贮藏150 d时相比，贮藏至180 d的苹果香气检测结果沿第一和第二判别函数均向(0,0)点靠近，这可能与贮藏末期苹果中香气物质有所减少有关。因此，电子鼻能够检测到不同贮藏时期苹果香气的变化，使进一步对苹果低温贮藏时间的预测成为可能。

2.3 基于MLPN的苹果贮藏时间预测

MLPN属于多层前馈神经网络，一般由输入层、隐含层和输出层构成[24]。将电子鼻检测数据(共210个)分为训练集和测试集，其中训练集136个、测试集74个，建立1个隐含层层数为1的MLPN模型。其中输入层为优化后的传感器响应值，单位数为7；输出层为贮藏时间。隐含层激活函数为双曲正切函数，输出层激活函数为Softmax函数。表1显示，所建立的MLPN模型对训练集和测试集苹果贮藏时间的预测准确率分别为 99.3%和98.6%，训练集和测试集对贮藏时间预测的准确率均大于92.0%，说明所建立的MLPN模型能够对苹果低温贮藏时间进行较好的预测。

2.4 基于PLS和BPNN的苹果内部品质预测

2.4.1 PLS模型的预测 在210个苹果样品中选择140个作为校正集，70个作为预测集，选择优化后的传感器响应值建立对硬度、SSC和可滴定酸含量的PLS预测模型，得到校正集和预测集苹果品质指标预测值和真实值的拟合效果如图4所示。由图4可知，利用PLS法对校正集所建立的苹果硬度模型的R2和RMSEC分别为0.919 5和0.201 9 kg/cm2，SSC模型的R2和RMSEC分别为0.878 5和0.447 8%，可滴定酸含量模型的R2和RMSEC分别为0.924 6和0.017 5%，说明基于PLS法建立的苹果品质指标校正模型是有效的(R2>0.800 0)。用此模型对预测集中苹果的硬度、SSC和可滴定酸含量进行预测，预测值与真实值的R2分别为0.915 9，0.874 3和0.918 6，RMSEP分别为0.219 3 kg/cm2，0.487 6%和0.018 2%，说明利用PLS法所建立的回归模型能够对苹果贮藏期的品质指标进行较好的预测，但对硬度和可滴定酸含量的预测效果较SSC更好。

2.4.2 BPNN模型的预测 BPNN是一种按误差逆传播算法训练的多层前馈人工神经网络，也由输入层、隐含层和输出层组成，其传输函数为非线性函数[25]。与PLS模型的数据选择一样，从210个苹果样品中选择140个作为校正集，70个作为预测集，以优化后的传感器检测数据作为输入层，神经元个数为7；以苹果的硬度、SSC和可滴定酸含量作为输出层。模型参数设置为：训练过程采用trainlm算法；隐含层层数为2，单位数为10；输出层采用tansig函数；迭代次数为2 000，显示频率为25；其他采用默认设置。

图5表明，利用硬度、SSC和可滴定酸含量的校正集所建立的BPNN模型的R2分别为0.955 0，0.950 4和0.986 0，RMSEC分别为0.151 4 kg/cm2，0.291 9%和0.007 7%；利用各校正模型分别对预测集的硬度、SSC和可滴定酸含量进行预测，预测值和真实值的R2分别为0.951 6，0.933 0和0.985 1，RMSEP分别为0.157 0 kg/cm2，0.296 4%和0.008 0%。可见，与PLS法相比，BPNN对低温贮藏期苹果硬度、SSC和可滴定酸含量的预测效果更好。

3 结论与讨论

LDA能清晰地区分低温贮藏不同时间的苹果。LDA分析表明，苹果香气在低温((0±1) ℃)贮藏60～90 d时变化较大；MLPN对苹果低温贮藏时间有较好的预测效果；PLS和BPNN均能对低温贮藏期苹果的硬度、SSC和可滴定酸含量建立有效的预测模型。此外，对PLS和BPNN的预测效果进行比较发现，基于PLS的预测模型对苹果硬度和可滴定酸含量的预测效果较好(R2>0.900 0)，而基于BPNN的预测模型对苹果硬度、SSC和可滴定酸含量3个品质指标预测的R2均大于0.930 0，预测效果好于PLS模型。

目前，电子鼻多应用于苹果成熟度和常温货架时间的预测[13-15]。本研究利用优化后的传感器响应值对苹果低温贮藏时间和品质指标建立了预测效果均较好的预测模型，即通过对苹果香气进行电子鼻检测，就可预测出其低温贮藏时间及品质，有利于苹果低温贮藏过程中果品品质的实时监控，提高并保证其商品价值，也为苹果在合适的贮藏时间进行加工和利用提供了参考。但需要说明的是，还需进一步扩大试验样品的数量和样品的广泛性，如对不同产地、不同品种和不同采摘年限的苹果香气进行电子鼻检测和分析，以进一步完善预测模型，使其能更好地应用于苹果采后贮藏和利用。

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Prediction of low-temperature storage time and quality of apples based on electronic nose

LI Yinga,REN Ya-meia,ZHANG Shuanga,ZHAO Huia,ZHOU Long-ana,REN Xiao-linb

(aCollegeofFoodScienceandEngineering,bCollegeofHorticulture,NorthwestA&FUniversity,Yangling,Shaanxi712100,China)

【Objective】 The effect of electronic nose (E-nose) on prediction of storage time and quality of apples at low-temperature ((0±1) ℃) was studied to provide the reference for nondestructive test of apple quality and reasonable processing and utilization of apples.【Method】 “Fuji” apples were stored in low-temperature (0±1) ℃.30 apples were picked randomly to determine their aroma by E-nose of PEN3 and quality indices (firmness,soluble solid content and titratable acidity) by traditional methods at 0,30,60,90,120,150,and 180 days after storage.Loading analysis was used to optimize electronic nose sensors array,and the optimized data was analyzed by linear discriminant analysis before partial least squares and BP neural network models were established for quality prediction and multilayer perceptron model was established for storage time prediction.At last,the results were compared with observation.【Result】 Storage quality of apples can be accurately predicted by linear discriminant analysis (LDA) and the aroma of apples changed significantly at 60-90 d.Storage times were accurately obtained by multilayer perceptron neural network (MLPN) with the accuracy of >92.0%.Good relationships were established between the E-nose signals and apple quality by partial least squares regression (PLS) and BP neural network (BPNN).PLS had better performance at predicting firmness and titratable acidity than predicting soluble solid content.BPNN had better performance than PLS with determination coefficient of >0.930 0.【Conclusion】 Electronic noses can be used as a rapid and nondestructive testing technology to predict storage time and quality of apple stored at low-temperature.

electronic nose;apple;low-temperature storage;storage time;quality prediction

2013-12-13

国家现代苹果产业技术体系专项(NYCYTX-08-05-02)

李 莹(1986-)，女(回族)，河南郑州人，在读硕士，主要从事果蔬贮藏与加工研究。E-mail：armthen@163.com

任亚梅(1972-)，女，陕西永寿人，副教授，博士，硕士生导师，主要从事果品蔬菜的贮藏及加工研究。 E-mail：yameiren@yahoo.com

时间:2015-04-13 12:59

10.13207/j.cnki.jnwafu.2015.05.011

TS255.3；S661.109+.3

A

1671-9387(2015)05-0183-09

网络出版地址:http://www.cnki.net/kcms/detail/61.1390.S.20150413.1259.011.html