关联效应对氖原子电子碰撞激发过程的影响

颉录有，马玉龙， 董晨钟

(西北师范大学物理与电子工程学院，甘肃省原子分子物理与功能材料重点实验室，甘肃兰州730070)

关联效应对氖原子电子碰撞激发过程的影响

颉录有，马玉龙， 董晨钟

(西北师范大学物理与电子工程学院，甘肃省原子分子物理与功能材料重点实验室，甘肃兰州730070)

摘要：利用全相对论扭曲波方法，系统研究了各种碰撞能量时中性Ne原子基态2p61S0及亚稳态2p53s3P2到2p53l(l=s,p,d)精细能级的电子碰撞激发过程，并分析了电子关联效应对靶态能级、辐射跃迁几率及其电子碰撞激发截面的影响.结果表明，电子关联效应对低能区的碰撞激发截面的影响尤其显著，靶态计算中考虑更多来自高激发态的电子关联后，会导致低能区的碰撞激发截面降低，并在一定程度上消除了与实验测量结果的偏差.对于2p53s和2p53p激发态，本文在关联模型B下的计算结果与以往的实验和理论符合的比较好.但是，对于2p53d激发态，不同理论结果之间存在较大偏差需要实验和理论研究进一步检验.

关键词：相对论扭曲波理论；电子碰撞激发；电子关联效应

中图分类号：O 562.5

文献标志码：A

文章编号：1001-988Ⅹ(2015)03-0035-08

Influence of electron correlation effects

on electron impact excitation of Neon atom

XIE Lu-you,MA Yu-long,DONG Chen-zhong

(Key Laboratory of Atomic and Molecular Physics & Functional Materials of Gansu Province,

College of Physics and Electronic Engineering,Northwest Normal University,Lanzhou 730070,Gansu,China)

Abstract:In this paper,electron impact excitation(EIE)process from the ground state 2p61S0and the metastate 2p53s3P2to 2p53l(l=s,p,d) excitated states of neutral Ne atom is studied systematically by using a relativity distorted wave method.The focus is mainly paid on the influence of electron correlation on target energy levels,transition rates and electron impact excitation cross sections.It is found that the electron correlation effect is especially significant for EIE cross section of neutral Ne atom in lower energy collision regions,it will largely reduce the cross sections when more consideration of the electron correlation from higher excited configurations is taken in calculation of target states.Comparison is made between the present results in correlation model B with earlier theoretical and experimental results available,a generally good agreement is found for 2p53s and 2p53p excited states.However,for 2p53d excited states,there are absent experimental results to compare,larger deviation between different theoretical results need further experimental and theoretical study to verify.

Key words:relativistic distorted-wave method;electron impact excitation;electron correlation effect

稀有气体原子的电子碰撞激发(EIE)截面在等离子体诊断和气体放电激光等研究中有广泛的应用[1,2].稀有气体原子的亚稳态通常具有较长的寿命，亚稳态到激发态的电子碰撞激发截面甚至会比基态的更大，利用亚稳态的激发截面来分析低温等离子体的辐射是人们进行等离子体诊断的重要手段.然而，由于稀有气体原子中复杂的多电子关联效应，对其能级结构，特别是辐射跃迁性质及其低能碰撞动力学性质的研究通常面临许多困难[3,4].

中性Ne原子是一个具有10电子闭壳层结构的原子体系.研究电子与中性Ne原子的碰撞过程，对于揭示复杂多电子原子中的电子关联效应、相对论效应等的影响有重要意义.同时，有关Ne原子的电子碰撞数据在太阳或星际空间元素的丰度研究、天体和实验室等离子体状态的诊断[5,6]以及激光工业[7,8]研究中有重要的应用.对于中性Ne原子电子碰撞激发过程的研究，目前已有许多实验和理论研究工作.早期，Register等[9]利用光谱测量方法对Ne原子基态到40个较低能级30 eV和50 eV碰撞能时的绝对微分和积分截面进行了测量；Phillips等[10]利用激光诱导荧光测量技术对低于300 eV碰撞能时亚稳态到2p53s能级的总截面进行了测量；Suzuki等[11]利用电子能损谱仪测量了高能碰撞时(300,400和500 eV)的微分截面和广义振子强度；2000年，Chilton等[12]利用光学方法测量了入射电子能量从激发阈值到200 eV范围内基态到2p53p相关激发态的碰撞激发截面；2001年，Boffard等[13]报道了激发阈到450 eV能区亚稳态2s22p53P2到2p53p光学方法测量的碰撞激发总截面的结果；2002年Khakoo等[14]测量了基态到2p53s低于100 eV碰撞能时的积分和微分截面.比较以往的实验研究[9-14]，高能碰撞时的结果普遍符合比较好，然而中低能时不同实验测量结果间存在较大偏差.理论研究方面，包括Breit-Pauli R矩阵理论[15]、B-样条R矩阵理论[16]等也被用于Ne原子基态和亚稳态碰撞激发过程的研究中.然而，对于低能碰撞，不同理论模型的计算结果间差异较大，而且理论和实验间的较大偏差依然存在.

近年来，基于多组态的Dirac-Fock理论方法，我们研究小组自主开发了全相对论扭曲波方法及相关计算程序REIE06[17]，并用于复杂多电子原子Mg[18]、Ar[19]、Xe[20]等的电子碰撞激发过程研究中，获得了与实验测量符合比较好的结果.在前期研究的基础上，本文将利用全相对论扭曲波方法来系统研究中低能时中性Ne原子基态2p61S0及亚稳态2p53s3P2到2p53l(l=0,1,2)激发态的电子碰撞激发过程，重点讨论电子关联效应对各种碰撞能时截面的影响，并通过与以往实验和理论结果的比较，以期为以往实验和理论结果间存在较大偏差的原因提供理论解释.

1理论方法

相对论扭曲波理论中，具有能量ε(Ry)的连续电子与处于初态精细能级i的靶原子碰撞，使其激发到末态精细能级f的EIE截面可以表示为

(1)

(2)

在涉及高Z原子(或离子)电子碰撞激发截面的计算中，Breit相互作用的影响通常不能忽略[24-26].因此，在跃迁矩阵元的计算中，除了两电子(p和q)库仑相互作用算符1/rqp，本文也考虑了Breit相互作用算符VBreit[27]:

(3)

其中,rqp为第q个电子和第p个电子的距离；ωqp为交换虚光子的角频率；αq和αp为Dirac矩阵.

2结果与讨论

2.1靶态的能级

利用基于多组态Dirac-Fock理论方法的GRASP2K程序[21]，本文首先计算了中性Ne原子基态2p61S0及2p53l(l=0,1,2)相关激发态的能级和波函数.计算中重点考虑了两种电子关联模型，模型A包括了2p6，2p53l和2s2p63l(l=0,1,2)，共7个组态，37个精细结构能级；模型B在模型A的基础上进一步考虑了2p5nl,2s2p6nl(n=4,5，l≤4)以及2p56l，2s2p66l(l=0,1)关联组态，共包含161个精细结构能级.采用GRASP2K[21]的扩展优化能级(EOL)方法分别在两种电子关联模型下对中性Ne原子的能级和波函数进行了细致计算，并考虑了Breit相互作用、QED效应和原子核效应的影响.表1给出了本文在两种关联模型下计算所得Ne原子的能级值，作为比较，表中也给出了NIST的结果.表2给出了两种关联模型下2p53s和2p53d激发态到基态2p61S0电偶极(E1)辐射跃迁的几率并与以往理论[28]和NIST的数据进行了比较.结果表明，目前两种关联模型下计算能级的结果基本达到了收敛，其相对偏差小于0.4%，与NIST结果比较，相对偏差普遍小于2.5%.对于辐射跃迁几率，很明显模型B下计算所得长度(L)和速度(V)规范下的结果具有更好的一致性，且其与NIST及文献[28]的结果也符合的更好.这表明在模型A的基础上，考虑更多的电子关联，其对能级的影响已经比较小，但对辐射跃迁性质的影响比较大.

表1　两种关联模型下计算所得Ne原子能级(eV)

表2　两种关联模型下计算的Ne原子激发态到基态跃迁几率(s-1)与文献[28]结果的比较.

注：a[b]=a×10b2.2基态的电子碰撞激发截面

基于对Ne原子能级和波函数的计算，利用相对论扭曲波计算程序REIE06[21]，本文进一步在两种关联模型下分别计算了其基态2p61S0和亚稳态2p53s3P2到2p53l(l=s,p,d)激发态的EIE截面，为了保证结果的收敛性，最大的分波取到了κ=70.图1给出Ne原子基态2p61S0到2p53s激发态的电子碰撞激发截面依赖入射电子能量的变化.2p53s共包含4个精细结构能级，对于基态到2p53s3P2亚稳态的电子碰撞激发，从图1a可以看出在低能区，文献[9-11,14]的实验结果之间本身存在约25%的偏差.Zatsarinny等[16]利用B样条R矩阵理论分别考虑31态(BSR-31)和457态(BSR-457)，结果表明，靶态考虑的越多，会导致低能区的截面越小.本文在A和B两种关联模型下的计算结果展现出了与Zatsarinny等[16]R矩阵理论考虑不同靶态时的计算结果一致的规律，而A,B两种模型下计算结果的显著差异，反映出电子关联效应是影响Ne原子低能区电子碰撞激发截面理论计算精度的重要因素.当入射电子能量大于80eV后，A,B两种关联模型的计算结果趋于一致，反映出高能碰撞时来自模型A以外的电子关联对截面的影响已不重要，计算结果达到收敛.与实验测量结果比较，在高于30eV的能区,目前B模型的结果与文献[9,10,14]的实验结果符合比较好，但其普遍要比Zatsarinny等[16]采用R矩阵理论考虑457靶态计算的截面要大.2p53s3P0激发态的结果与2p53s3P2的结果类似.对于2p53s3P1激发态，在低能区(20～60eV)，目前模型A的结果与文献[16]考虑31个靶态的计算结果一致，但与实验结果相差比较大，而模型B的结果与457个靶态的R矩阵理论结果[16]以及实验结果[9,10,14]符合的比较好；在高于60eV能区，目前模型B的结果更为接近实验结果[10,11]，但仍有大约15%的偏差，其可能是由于分波的影响或其他原因.对于2p53s1P1激发态，在20～80eV能区，目前A和B两种模型下计算结果符合的比较好，而文献[16]中31态和457态的结果间偏差很大；入射电子能量高于80eV的能区，目前模型A及文献[16]中31态R矩阵的结果基本一致并更为接近实验测量结果[9,14].

图1　Ne原子基态2s22p61S 0到2s22p53s激发态的EIE截面

图2中性Ne原子基态2p61S0到2p53p3D2,3P1,1S0和3S1激发态的EIE截面

Fig2ElectronimpactexcitationcrosssectionsofNeatomfromthegroundstate

2p61S0to2p53p3D2,3P1,1S0and3S1excitedstates

图2给出了A和B两种关联模型下计算所得Ne原子基态2p61S0到2p53p部分激发态的EIE截面随入射电子能量的变化，同时，图中也给出了Chilton等[12]的实验结果以及Zatsarinny等[16]采用B样条R矩阵理论分别考虑31和457态的计算结果.从图中可以看出，对于所有的激发态，在低、中能区，目前模型A的结果明显高估了激发截面，而且其与模型B的结果间有着显著的差别，尤其是对于激发态2p53p1S0,模型A要比模型B的结果几乎大一个数量级.与Chilton等[12]的实验结果比较不难看出，对于2p53p1S0激发态，目前模型B的结果与实验测量结果符合的非常好;对于2p53p3S1激发态，目前模型B的结果在图中展示的整个能区与实验结果的符合程度普遍优于Zatsarinny等[16]R矩阵457态的计算结果；而对于激发态2p53p3D2，除了在低于30eV的能区模型B的结果与实验测量符合比较好之外，它与2p53p3P1激发态的结果类似，在较高的能量区间，模型B及其文献[16]R矩阵457态的结果普遍都低于Chilton等[12]的实验结果，其原因有待进一步的理论和实验工作去探究.

图3给出了不同关联模型下计算所得基态2p61S0到2p53d3P0，1,2和1P1激发态能级的EIE截面依赖入射电子能量的变化，以及与Zatsarinny等[16]分别考虑31、46和457态B样条R矩阵理论计算结果的比较.可以看出，对于2p53d3P0,1,2态，考虑模型A之外更多高激发态的电子关联效应，其仅对较低能区的截面有影响；但对基态到2p53d1P1的激发过程，由于其是光学允许的跃迁，相应的截面也最大，两种关联模型下的计算结果差异也较大.在低能区，Zatsarinny等[16]考虑了不同靶态的R矩阵理论结果间偏差也很大，偏差随入射电子能量的增大而减小.Zatsarinny等[16]包括457态的结果在低能区明显低于其他模型的计算结果，也低于本文模型B的结果.主要原因是在其计算中不仅考虑了束缚-束缚、束缚-连续电子间的关联，也考虑了连续态的耦合，然而在目前扭曲波的理论中是无法考虑连续态的耦合.由于没有相关的实验数据可供比较，对基态2p61S0到2p53d3P0,1,2和1P1激发态的理论结果仍需实验和其他理论的检验.

2.3亚稳态的电子碰撞激发截面

图3中性Ne原子基态2p61S0到2p53d3P0,1,2和1P1激发态的EIE截面

图4 给出了本文计算所得两种关联模型下亚稳态2p53s3P2到2p53p部分激发态的EIE截面随入射电子能量的变化，并与Boffard等[13]的实验结果和Zatsarinny等[16]的R矩阵理论结果进行了比较.其中，实验结果通过光学方法获得，且包含了级联效应的贡献，本文的结果均没有考虑级联效应.Zatsarinny等[16]分别给出了包含和不包含级联效应的结果.从图中可以看出，在整个图中展示的能区范围，本文在模型A和B下计算的结果基本相符.在激发阈值附近， 2p53p1D2激发态在模型A下的结果与实验符合的比较好，但对于2p53p3P2、3D2和3D3激发态,模型A和B的结果普遍高于实验结果.当入射电子能量较高时，目前的理论结果又普遍低于实验结果，其部分原因可能是由于没有考虑级联的贡献.然而从Zatsarinny等[16]考虑和不考虑级联时结果的比较可以发现，中高能区间级联效应的影响比较小，因此，其主要原因估计仍是由于电子关联效应.

Fig3ElectronimpactexcitationcrosssectionsofNeatomfromthegroundstate2p61S0to2p53d3P0,1,2and1P1excitedstates

图4　中性Ne原子亚稳态2p53s3P2到2p53p1D2,3P2,3D2和3D3激发态的EIE截面

3结论

本文利用全相对论扭曲波方法系统研究了中性Ne原子基态2p61S0和亚稳态2p53s3P2分别到2p53l(l=s,p,d)相关激发态的电子碰撞激发截面依赖入射电子能量的变化，并讨论了电子关联效应对靶态能级、辐射跃迁几率及碰撞激发截面的影响.通过比较A和B两种关联模型下计算的能级和辐射跃迁几率发现，考虑Ne原子基组态2s22p6轨道占据的s和p电子单电子激发到3l(l=0,1,2)壳层产生的关联组态(模型A)后，能级的计算结果已经基本收敛，更多关联组态的考虑(模型B)对能级的影响较小，但对辐射跃迁几率的影响较大.对于Ne原子基态和亚稳态的电子碰撞激发过程，电子关联效应对低能区的截面有十分显著的影响，靶态计算中考虑的电子关联组态越多，计算所得截面将越小.与以往的实验测量的截面比较，模型B的结果普遍要优于模型A的结果，模型B下计算所得2p53s的激发态和2p53p1S0激发态等的结果与以往的实验符合的都比较好.但对于2p53p3D2、3P1、3S1等激发态，高能区的结果要普遍低于实验值，这意味着对于更高激发态碰撞截面精确计算需要考虑更多来自高激发态的电子关联效应.比较目前理论和R矩阵不同关联模型时的计算结果，相似的规律性被发现;不同理论方法和不同关联模型下计算结果间较大的偏差，如对2p53d的激发态，有待进一步的实验和理论研究予以检验.

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(责任编辑孙对兄)

作者简介：颉录有(1975—)，男，甘肃武山人，副教授，博士，硕士研究生导师.主要研究方向为原子结构与原子碰撞.E-mail:xiely@nwnu.edu.cn

基金项目:国家自然科学基金资助项目(U1331122，U1332206，11274254,11464042)

收稿日期：2015-01-21;修改稿收到日期:2015-03-10