农业用地土壤重金属综合评价方法

王圣伟，刘 刚，冯 娟，张天蛟

(1.西北师范大学计算机科学与工程学院，甘肃兰州730070;2.中国农业大学现代精细农业系统集成研究教育部重点实验室，北京100083)

农产品产地环境的污染状况日益加重，尤其是重金属污染已经影响到日常农产品产量和品质，对人民生活和健康会造成不可预计的严重影响.因此对于农产品产地环境，尤其是土壤重金属的适宜性评价就显得更为重要.

目前，国内外对于土壤环境的评价尚未制定统一的标准，采用的评价过程和评价方法各种各样.在评价方法上单因子指数法［1-2］、综合因子指数法［3-4］、回归过量分析［5］、人工智能［6］、灰色系统［7］、模糊数学［8］等方法都有应用.

土壤环境的污染评价应该包括人体健康风险评价和生态风险评价2个方面［9］.目前在生态风险评价方面主要是针对湖泊、河流等水域底泥重金属进行污染风险评价［10-11］，而有关农田土壤重金属污染环境风险评价研究报道相对较少.土壤健康风险评价是近几年应用较多的一种土壤重金属污染评价方法［12-14］.健康风险评价的内容主要包括估算污染物进入人体的数量、评估下限剂量与负面健康效应相互间的关系.

在污染物迁移过程引发的与人类接触的14条基本途径中，其中只有污染物-土壤-植物-人类这个迁移途径具有最普遍和最大量接触的意义［15］.同时WHO在编制“饮用水质标准”时，大多数污染物的摄取分数在20%以下，而餐桌食物摄取的污染物接触比饮用水普遍，一般估计占50%以上［16］，说明农产品在人体摄取重金属方面占主要比重.因此从生态风险和人体健康风险角度评价土壤重金属污染危害对于产地环境的农产品生产具有重要的指导意义.

文中采用模糊综合决策评价方法，建立重金属指标综合评价体系，利用多指标评价数据集修正，建立隶属度函数和模糊矩阵，并通过设定的重金属污染标准构建综合权重向量.综合权重向量的构建参考Hankason毒性响应系数和FAO/WHO制定的日常人体重金属摄入量标准.以滨州市滨城区农业示范区域为研究对象，以滨州市国土资源局提供的农田土地自然分等数据给出的47个农田生态区域图斑为采样对象，进行农业用地环境土壤重金属综合评价.

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

滨城区，位于华北平原，黄河下游.全区平均气温13.7℃，极端最高气温38.2℃，极端最低气温-17.8℃.年平均降水量 537.2 mm，平均日照2 526.9 h.地处东经 117°47'～118°09'，北纬 37°13'～37°36'.地势西南高东北低，西南部海拔14.7 m，东北部海拔6.5 ～7.0 m，大部分海拔 11.0 m 左右，以 1/7 000的比降倾斜.东西最大横距33 km，南北最大纵距44 km，总面积1 040.06 km2.有地上河黄河和地内河徒骇河自西南向东北流经全境.土壤主要为潮土和盐土，表层土壤质地:沙壤占7.9%，轻壤占56.7%，中壤占26.9%，重壤占8.2%，黏土占0.3%.黄河冲积物是唯一成土母质的基础物质，部分区域土壤存在盐渍化.

1.2 采样处理与分析

区域采样使用手持式GPS精确定位装置辅助定位和记录采样位置.样点采样方式按照滨州国土资源局提供的土地分等47块图斑区域进行周边混合采集(图1)，在各分等地块中心为采样基准点，在地块周边100 m范围内采集0～20 cm的耕层土壤，四分法混合后作为该区域的混合样本.图1中标号为图斑编号.土样经过风干、磨碎及过筛后，按国家GB/T 15337—2008标准通则进行有关土壤重金属的含量检测.其中As和Hg采用的是氢化物原子荧光法测定，Pb和Cd采用的是石墨炉原子吸收光谱法测定，Cr和Cu采用的是火焰原子吸收光谱法测定.

图1 研究区域分等采样图

1.3 土壤综合评价方法

1.3.1 评价方法

目前关于土壤重金属污染综合评价的方法较多，而模糊综合决策法自Zadeh提出以来，作为有机结合定性、定量分析的评价方法得到了较充分的发展［17］，而且在土壤环境质量评价中其分辨率明显高于其他评价方法［18］.

文中采用模糊综合决策法确定评价模型的论域以及模型要素.评价方法步骤如下:

1)确定评价模型的论域以及模型要素

定义1 设定因素集 U={x1，x2，…，xi，…，xn}，其中xi为n种地块重金属属性因素.其中各因素的综合生态健康危害权重向量为 A=(a1，a2，…，an).决策集 V={v1，v2，…，vj，…，vm}，其中vj为综合评判的等级.

根据对应地区的土壤类型和土壤背景值，以及临界值和相关污染指数国家标准，制定对应的模糊综合评价决策集.

2)模糊关系及隶属度矩阵

3)综合评判结果

定义3n项重金属系数等级定义为f1，f2，…，fn，相应的重金属毒性系数作为综合评价的权重因子向量A=(a1，a2，…，an).对系数等级做权重标准归一化，约束条件为.有

由综合权重向量A和单因子模糊矩阵R做综合评判，利用加权平均模型M(·，+)对所有因素依权重大小均衡兼顾，适用于考虑各种因素起作用的情况.可得综合评判:B=A·R，即B为多指标综合评判结果，B=(b1，b2，…，bn)，为向量集合.其中

1.3.2 评价因子与标准的确定

选取对环境和人体健康危害严重的重金属Pb，Hg，Cd，Cu，Cr，Zn 以及类重金属 As作为评价因素集中的评价因子［19］.根据山东地区的土壤类型和土壤背景值［20］，以及 GB 15618—1995标准中的土壤重金属临界值和GB/T 18407.1—2001《农产品安全质量无公害蔬菜产地环境要求》国家标准，参照文献［21］的土壤环境质量分级评价标准制定方法，结合研究区土壤背景值和山东土壤类型中各重金属元素的临界值，将土壤环境质量分为5个级别:1级(未污染级)、2级(轻污染级)、3级(中污染级)、4级(重污染级)和5级(严重污染级).制定对应的多指标综合评价决策集V，具体标准见表1.

表1 土壤重金属综合污染标准等级 mg·kg-1

其中1级采用山东胶州土壤背景值，4级为我国土壤环境质量标准(GB 15618—1995)中的2级标准，其中农作物由于人类食用的关系，还特别考虑了农产品安全质量、无公害蔬菜产地环境要求(GB/T 18407.1—2001)以及在我国大部分地区儿童血铅含量允许水平上限为15 μg·(100 mL)-1，则相应的土壤铅水平应小于 100 mg·kg-1［22］等因素.2，3，5级标准分别定为临界值的0.3，0.7和2.0倍数值.

1.3.3 隶属度及模糊关系矩阵的建立

进行隶属度运算，需要确定隶属度函数，设定土壤环境综合评价等级为m个等级.根据单因子污染指标定义，分别采用升半梯形和降半梯形分布表述不同级别的隶属度函数.则

1级隶属度:降半梯形分布

2～(m-1)级隶属度:升降半梯形分布

m级隶属度:降半梯形分布

其中:xi表示第i种元素地块代表属性值;sij表示第i种元素的第j级评判标准.

1.3.4 综合权重向量的确定

由综合权重向量A表达对单因子隶属度矩阵R的综合评判，综合权重的考虑和表达需要合理反映各类重金属对农产品产地环境的污染以及对人群的危害程度.

文献［23］采用相关系数法确定评价因子的权重，即将单项评价指标间的相关系数平均值占所有指标相关系数平均值总和的比例，作为该项指标的权重，使得结果更为客观.虽然摆脱了人为因素对权重确立的影响，但对于样本数据特性具有依赖性，不具有广泛性［24］.文中力图从地球物理学地质丰度和人体健康的角度较全面地从广域数据确定危害权重.

文献［25］提出从“元素丰度原则”和“元素释放效应”的角度讨论此问题，即某一重金属的潜在毒性与其地壳元素丰度成反比，并且与元素释放度成正比.重金属毒性水平大小顺序为Hg，Cd，As，Pb和Cu相等，Cr，Zn.对毒性系数作范围处理后定值:Hg为40，Cd 为30，As为 10，Pb，Cu 为 5，Ni，Cr为 2，Zn 为1.潜在生态风险指数可以定量评价单一元素的风险等级，也可以评价多个元素的总体风险等级［24-26］.

根据生物生产指数确定重金属的生物毒性响应系数，其反映了重金属的毒性强度及水体对重金属的敏感程度［27］.此数值对于土壤环境而言不能直接引用，需要修正［28］.参照文献［28］的方法进行修正得到表2的生态毒性系数feco.

表2 修正潜在生态毒性系数过程及对应值

参照文献［29］方法列出火成岩、土壤、陆生动物、陆生植物的中各重金属的丰度含量，将其归一化，然后将其在去除最大值后累加，对数据结果开方，去除小数，最终得到元素的毒性响应因子，见表2.其中对数据结果开方主要是控制毒性响应因子的量度范围.

土壤重金属迁移环节末端目标是人体，因此对农用地综合评价权重应当考虑到重金属对人体毒理危害的因素.重金属对于人体的危害程度相较于潜在生态危害有所不同，林丽钦［30］根据FAO/WHO在1972年到2005年间推荐的各物质人体每日允许摄入量和USEPA提供的有毒有害污染物人类日接触参考剂量，推导出人体安全重金属相对毒性系数fhea:Zn 为1，Pb为15，Cd 为30，Cu为3，Cr，Hg为40，As为20.

结合feco和fhea的系数做归一化综合系数为

考虑到重金属生态污染毒性和对人体健康的危害毒性程度，得到重金属产地环境综合系数Fcob.分别取整:Zn 为1，Pb为3，Cd为5，Cu为 2，Cr为 3，Hg为6，As为4.建立相应的重金属毒性系数作为综合评价的权重因子向量 A=(a1，a2，…，an).做权重标准归一化:

1.4 农用地分等方法

农用地分等规程TD/T1004—2003按照农业生态区法(AEZ，agricultural ecology zone)以生态区为基本空间单元对农用地进行评价，来揭示各农业生态区即评价单元的土地生产潜力和土地质量，表示为农用地自然质量等指数:

式中:Wij为第i个分等单元中第j种指定作物的自然质量等指数;αtj为第j种作物的光温(气候)生产潜力指数;CLij为第i个分等单元内第j种指定作物的农用地自然质量分;βj为第j种作物的产量比系数.土层厚度、土壤质地、剖面构型、盐分含量、pH等土壤因素决定着农用地自然质量分.山东地区冬小麦-夏玉米一年两熟制的耕作方式占绝大多数，故ri为rij的累加.按照农用地自然质量等指数的分布情况，根据间距划分农用地自然质量等级，即农田土地自然分等级.山东地区共划分了18个自然质量等级［31］，滨城区主要为11，12，13 这3 个等级.

2 结果与评价分析

2.1 方法有效性验证

为验证评价方法的有效性，采用生态健康综合方法结合文献［32］中提供的10组数据与其他评价方法进行对照，结果见表3，综合评价结果见表4.

表3 各评价方法结果对比

表4 综合评价结果

评价等级与其他评价方法结果趋势上呈现共性，表明此方法是有效的.分析综合评价结果的分布，由表4看出，样点3和样点9分别占3级污染和2级污染的重金属权重贡献比例为47.49%和50.86%，对应综合评价的结果分别是3级和2级.这表明本方法的综合评价充分考虑元素对结果的权重贡献，数值分布较为全面.对照其他评价方法，本方法分级明确且分辨度和敏感性较高.

2.2 综合评价结果分析

对滨州地区的47个样品测试结果进行基本数理统计，得到统计特征见表5.其中Hg的数据满足对数正态分布，其余均满足正态分布，这与文献［33］统计描述具有相符的特征.变异系数和标准差反映取样样本的变异程度，根据土壤参数的变异系数将土壤参数分成强变异，中变异和弱变异3类，强变异参数的变异系数大于100%，中变异参数的变异系数在10% ～100%，而弱变异参数的变异系数小于10%.

表5 土壤采样各项重金属数据的基本统计特征

从表5中可以看到测试土壤样品中重金属除Hg以外各项重金属特性的变异系数在17.7% ～38.1%，变异程度属于中变异，依次为 Pb，Cd，Cu，Cr，Zn，As.Hg变异系数存在重变异程度的统计特征.

采用文中综合评价决策方法对滨城区按照农用土地分等定级标准制定的47个土地等级图斑采样样本进行综合评价，结果趋势见图2.

图2 分等图斑和重金属评价等级趋势对比

滨城区47个土地分等图斑按照农用地自然分等有11，12，13共3个级别，级别越高说明土地自然生产条件越好，产量和土壤肥力较好.从趋势图中可以看出随着土地分等质量的提高，2级污染区域图斑数量呈现下降趋势，1级未污染区域数量呈现增加趋势，表现出土地分等质量与土壤重金属未污染的正比效应.综合评价结果1级未污染等级图斑地块有33个，2级轻污染等级地块14个，农田土地自然分等与重金属综合评价结果见图3.

图3 土地分等单元和重金属评价等级对比图

重金属2级污染等级随着土地分等级别的升高，呈现下降趋势，意味着土地质量越高，土地重金属未超标程度越好.这说明土地分等指标因素以及产量比和重金属水平具有一定联系，受到一定程度重金属污染的土地占总数的29.8%，面积比例为32.1%.11级分等土地图斑为8个，其中2级综合评价等级图斑有5个，占此等级总数的62.5%;12级分等土地图斑为25个，其中2级综合评价等级图斑共有9个，占总数的36%;13级分等土地图斑共有14个，均为1级综合评价等级.

从图3中可以看出土地分等图斑单元等级较低的单元存在污染现象较多，这与土地分等质量依据产量、土壤肥力和日照等有联系.土壤重金属的含量高低能影响作物产量［22］，同时和土壤水分含量以及土壤pH值，阳离子交换量［20］等土壤特性变化有着关联.因此农用地自然分等与土壤重金属污染级别有着一定的联系.研究区域地块基本符合上述情况.在此区域的2级污染等级区域地块附近存在一定数量的化工厂和农药厂，通过粉尘和污水排放造成此区域的主要污染源.在东中部区域面积较大等级为11的分等区域图斑由于存在一个较大型的水库湖泊，水分蒸腾和地下渗流冲刷影响小区域气候，从而此区域地块重金属综合评价等级能够达到1级水平.值得注意的是，在河流缓冲区域地带，农用地的重金属综合评价等级也属于较好水平.

3 结论

1)采用模糊综合评价加权模型，提出重金属地质生态毒性与健康生物毒性相结合的权重因子指标，并对评价标准加以修正，针对山东滨州地区棕壤土质进行农用地重金属综合评价.同时利用文献对照数据对模型方法的有效性进行了验证，具有较好的分辨度和灵敏性，适用于农业重金属土地评价.

2)结合农用地自然土地分类图斑与重金属综合评价等级进行了对比，分析得出土地自然分类等级与重金属污染程度在排除周边特殊人为环境改变的情况下，具有一定的正比效应.

3)在具有一定周边工业的环境中，农业用地会遭到一定程度的污染，并具有连片扩散效应，同时水库等小区域气候也会对农田环境造成影响.研究区域地势西高东低，并有一定的河流冲刷作用，对于河流地下径流和渗透作用带给区域农田的重金属变化情况仍需进一步的研究.

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