基于衰变热的堆芯重要核素选取

李 亢，于悦海，陈志宏

(深圳中广核工程设计有限公司 上海分公司，上海 200241)

核反应堆运行过程中，会生成大量放射性核素，其中部分核素将通过衰变释放热量。衰变热在反应堆设计及安全分析中至关重要，日本福岛事故就是由于电厂失电，丧失对堆芯及乏燃料衰变热及时导出的能力，导致燃料熔化，大量放射性物质外泄，造成了严重的后果。

衰变热由核素衰变释放，反应堆停堆后衰变热也会在长时间内持续产生。以PWR为例，长时间满功率运行后，停堆时刻衰变热约为原功率的6.5%，1 h后下降到约1.5%，1 d后约为0.4%，1周后约为0.2%。如果不及时导出这些衰变热，燃料及包壳温度将持续上升，最终导致燃料熔化或包壳破损，放射性物质泄漏至一回路。为避免这一威胁核安全的事故发生，必须对衰变热进行详细的分析计算，确保冷却系统有足够的能力导出衰变热。此外换料卸出经过较长时间冷却的乏燃料，也会有衰变热产生，这些乏燃料在转运或存储过程中，其衰变热也需分析计算，以免在转运及存储过程中，衰变热热量累积造成事故。

本工作以PWR核燃料为例，分别用行业标准和专用程序对衰变热进行计算。通过程序详细的计算结果，筛选出对衰变热占主要贡献的核素，旨在为堆芯源项中对发热贡献大的核素的选取提供参考，也为乏燃料卸出后后续设计的衰变热源项提供依据。

1 衰变热

1.1 衰变热产生

对于典型的轻水反应堆，其衰变热根据产生方式主要可分为以下几项：1) 裂变产物及裂变产物中子活化后的衰变热；2) 放射性超铀元素的衰变热；3) 缓发中子和自发裂变导致的残余裂变热；4) 结构材料中子活化后的衰变热。从长期看前两项占主要贡献。第3项主要在停堆后的100 s内有贡献，由于时间短，积分量较小，长期看可忽略。第4项结构材料(主要是包壳)的量相对于核燃料也很小，其衰变热也可忽略。本工作就前两项衰变热进行详细分析。

1.2 标准中的衰变热计算

目前最为业内接受的衰变热计算标准为美国的ANSI/ANS-5.1[1]，最新版本为2005版。国内由能源局发布的行业标准NB/T 20056—2011[2]，即参照该标准编制，延用了其中的计算数据和方法。此外还有国际标准ISO 10645—1992[3]，编制时参考了ANSI/ANS-5.1的1979版，其计算方法也是大同小异。据此，本工作将以ANSI/ANS-5.1中介绍的方法为计算基准。

ANSI/ANS-5.1共有3个版本：1979、1994和2005版，升版过程中基本保留了计算方法，随着行业核数据库和实验数据的更新，仅对公式拟合用的数据和因子进行了调整。理论上，基于2005版计算的数据更为可靠和精确。ANSI/ANS-5.1—2005的计算方法简介如下。

衰变热计算式为：

Pd(t,T)=PdFP(t,T)+

PdAP(t,T)+PdHE(t,T)

(1)

式中：Pd(t,T)为功率运行T时间、停堆后t时刻总的衰变热功率；PdFP为裂变产物的衰变功率；PdAP为裂变产物活化后的衰变功率；PdHE为俘获中子后的超铀元素衰变功率。

其中裂变产物的衰变功率按可裂变核的来源分为4部分：

(2)

裂变产物活化后的衰变功率PdAP可根据PdFP乘以折算系数进行计算：

PdAP(t,T)=g(t)PdFP(t,T)

(3)

式中，g(t)为随停堆衰变时间t变化的折算系数。

标准中重核俘获中子后的超铀元素衰变热主要考虑两个核素，即由238U俘获中子生成的239U、239Np的贡献：

(4)

式(1)可调整为：

Pd(t,T)=PdFP(t,T)+g(t)PdFP(t,T)+

PdHE(t,T)=[1+g(t)]PdFP(t,T)+

PdHE(t,T)=G(t)PdFP(t,T)+PdHE(t,T)

(5)

式中：G(t)为调整因子，可根据具体的停堆时间按标准中的表插值得到；PdFP(t,T)和PdHE(t,T)也可通过标准中推荐的拟合公式计算得到[1]。

1.3 ORIGEN-ARP程序

ORIGEN-ARP是由美国ORNL编制开发，用于计算核反应堆燃耗后同位素生成、累积的专用程序。ORIGEN-ARP程序数据库包含1 700个核素数据，基本囊括了所有的重要核素。对于衰变热信息，不仅给出了上述3类核素总的衰变热，还具体列出了单一核素各自的衰变热，可清楚了解各核素对衰变热贡献的大小。

1.4 标准与程序计算的对比验证

为比较、验证标准和程序计算的结果，本文选择两种不同的燃耗过程，分别用标准插值查表和程序计算的方法进行对比分析。

1) 初始富集度为2.0%(2.0w/o组件)，燃耗历史为3个循环，功率密度为20 MW/tU，每个循环长度为500 d，前两个循环间隔衰变时间为20 d，停堆时刻总燃耗为30 GW·d/tU。

2) 初始富集度为5.0%(5.0w/o组件)，燃耗历史为3个循环，功率密度为40 MW/tU，每个循环长度为500 d，前两个循环间隔衰变时间为20 d，停堆时刻总燃耗为60 GW·d/tU。

采用ORIGEN-ARP计算时，组件选择该程序内部固定的“w17×17”类型。比较结果的衰变时间点选择48 h、100 h、7 d、30 d和1 a。

标准中的计算方法要求输入循环中235U、239Pu、238U、241Pu的功率贡献份额，这些参数通过堆芯物理计算程序给出，具体数据列于表1。

表1 可裂变核在各循环功率贡献份额

为使数据更有对比性，按标准方法计算时，每次裂变的可回收能保持与ORIGEN-ARP中的一致，具体列于表2。

衰变热份额结果对比列于表3。从表3可看出，两种方法计算的结果符合较好，ORIGEN-ARP结果的可靠性得到了验证，且标准值偏保守，用标准方法指导设计会提供一定的安全裕量。

表2 裂变核的可回收能[4]

表3 衰变热份额结果对比

2 核素筛选

正常情况下反应堆换料停堆100 h后，核燃料组件将从反应堆堆芯转移至乏燃料池。由于乏燃料中存在长半衰期核素，其衰变热释放将是一需关注的长期过程。乏燃料组件将在水池中存放10～20 a，之后转移至后处理厂或厂外存放地点。即便是进行最终的地质处理，衰变热也不容忽略，需进行详细评估。

为此需了解衰变一定时间范围内任意时刻乏燃料的衰变热份额及对应的主要贡献核素。

2.1 计算条件

从核电厂整个寿期来看，堆芯卸出最典型的乏燃料为平衡循环寿期末组件。目前PWR平衡循环卸出的燃料组件初始富集度大多为4.5%～5.0%，燃耗深度接近60 GW·d/tU。为使本工作的计算结果更具代表性，选择前面算例中富集度为5.0%的组件作为核素筛选对象。

核素筛选的时间点为停堆后100 h、30 d、1 a、5 a、20 a、50 a。

2.2 筛选原则及结果

对每个时间点，选择对总发热贡献占99%的核素，并给出各自的发热贡献份额。不同时刻筛选出的核素列于表4～6。

将上述表中各时间点的核素汇总，共55个核素即可包络100 h～50 a时间段内99%的衰变热贡献，39个核素可包络97%。为保证计算结果足够精确，还需加入这些核素的母核。表7列出包络97%衰变热的39个直接贡献核素和14个母核，共53个核素。

表4 停堆100 h衰变热贡献99%的核素

表5 停堆30 d衰变热贡献99%的核素

表6 停堆1～50 a衰变热贡献99%的核素

表7 包络97%衰变热的核素选择

3 讨论

采用以上给出的挑选衰变热贡献显著核素的方法，从准确计算衰变热的角度，保证停堆时刻堆芯源项核素选择的完整性。方法对于不同堆型、不同核燃料组件具有普适意义。

3.1 适用性原则

无论是标准计算方法，还是程序计算的结果，均未考虑残余裂变热和结构材料的活化发热。对于冷却系统设计，忽略这两项是完全足够的。但如果对特定时间内进行敏感性分析，如停堆100 s内的发热特性，则必须加入这两部分。

结构材料的发热也可通过ORIGEN-ARP或ORIGEN-S计算，但残余裂变的发热计算会复杂很多，将会在今后的工作中适时开展分析研究。

3.2 对ANS标准使用的建议

从表3数据可见，在48 h～1 a时段内，程序计算结果和ANS标准计算结果符合良好。实验表明ANS标准计算结果与实测数据间的差异，在15～4 000 s内最大不超过3.5%[5]。但由于ANS标准计算方法采用仅与时间相关的单一插值函数，在应用时推荐在衰变时间为3 a内使用[5]。本工作开展过程中，对超过1 a的ORIGEN-ARP和ANS标准计算结果进行了对比，随衰变时间的增加，差异逐渐增大。经分析计算，此现象原因主要为：在ANS标准中，对超铀元素仅考虑了239U、239Np，这两个核素的半衰期分别为0.4、56.5 h，1 a后的贡献为1×10-50，几乎为零。而ORIGEN-ARP的结果显示对衰变热贡献的超铀元素，还有Pu、Am、Cm。停堆1 a后，超铀元素的贡献约10%，到50 a时，贡献约50%。文献[6]的计算结果与ORIGEN-ARP的结果非常接近，可见标准在计算长时间停堆后的超铀元素贡献有不足之处。

基于本工作的研究结果，建议采用标准计算时，衰变时间适用范围尽量控制在2 a以内，更长时间的衰变热计算最好采用ORIGEN等类似功能的程序计算。

4 结论

根据上述计算分析，在计算停堆时刻堆芯源项时，从衰变热贡献的角度挑选出约60个核素，作为堆芯源项的组成部分，即可为乏燃料从堆芯卸出之后50 a内的衰变热计算提供准确的输入数据。

介绍了基于衰变热重要核素选择的方法，为堆芯源项中发热贡献核素的选取提供了重要参考，为乏燃料后处理衰变热设计工作提供了核素的接口参数。此外，通过程序与标准计算结果的对比，发现了该标准的不足之处，给出了其适用范围的建议。

参考文献：

[1] ANSI/ANS. ANSI/ANS-5.1—2005 American national standard decay heat power in light water[S]. US: ANSI/ANS, 2005.

[2] 核工业标准化研究所,中国原子能科学研究院. NB/T 20056—2011 轻水堆核燃料衰变热功率的计算[S]. 北京：国家能源局，2011.

[3] ISO 10645—1992 Nuclear energy-light water reactors: Calculation of the decay heat power in nuclear fuels[S]. Switzerland: International Organization for Standardization, 1992.

[4] GAULD I C, MURPHY B D, WILLIAMS M L. SCALE user manual, Version 6, Vol.3, Sect. M6: ORIGEN-S data libraries[M]. US: ORNL, 2009.

[5] DICKENS J K. Review of new integral determinations of decay heat, CONF-8709122-1[R]. US: ORNL, 1987.

[6] TANG J S, RYMAN J C, ANDERSON M J. Decay heat of major radionuclides for PWR spent fuels to 10 000 years, CAL-MGR-NU-000008[R]. US: Office of Civilian Radioactive Waste Management, DOE, 2001.