正构烷烃在海湾沉积物与悬浮颗粒物中的粒径分布及其环境行为

巫承洲, 姚 瑶, 冯伟昊, 沈汝浪, 曾永平*



正构烷烃在海湾沉积物与悬浮颗粒物中的粒径分布及其环境行为

巫承洲1,2, 姚 瑶1,2, 冯伟昊1,2, 沈汝浪1, 曾永平1*

(1. 中国科学院 广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室, 广东 广州 510640; 2. 中国科学院大学, 北京 100049)

为初步探讨粒径大小对污染物迁移循环机制的影响, 分析了广东省海陵湾水体中的悬浮颗粒与表层沉积物中不同粒径颗粒的质量分布特征和正构烷烃的空间分布。结果表明, 此区域水体中的悬浮物的絮凝临界粒径约在细颗粒(Φ <30 μm)范围内。悬浮颗粒与表层沉积物中的正构烷烃的富集能力受多种因素作用, 其中不同粒径组分的有机质的组成与类型及污染物的来源是重要的影响因素。水体底层细粒径中C31的浓度增加说明水流作用与颗粒物粒径大小是影响海底沉积物再悬浮的重要参数。

正构烷烃; 沉积物; 悬浮物; 粒径; 再悬浮

0 引 言

悬浮颗粒物是多数疏水性有机物在水环境中的重要载体之一, 其沉降使沉积物成为疏水性有机物的主要环境汇之一[1]。同时, 海底颗粒态有机物也可以通过底层水流、波浪作用与潮汐等自然因素[2–3]、底栖动物的生物扰动[4]以及人类活动干扰[5–6]等, 再悬浮至上覆水体中; 或受沉积物与上覆水间的浓度梯度驱动而扩散到水体中, 使沉积物成为“二次污染源”[7]。此外, 有机质的存在及其结构上的差异对有机物在沉积物或悬浮颗粒物等颗粒态中的吸附、分配等环境行为起着重要的作用[8–11]。并且, 颗粒物在水中的沉降速率与粒径大小呈正相关关系且有着不同的再悬浮潜力[12–13]。目前, 关于水体中有机污染物空间分布的研究多集中在采样区域内相距一定的距离采集样品, 而对于有机污染物于同一采样点垂直分布的研究相对较少; 对于水体中悬浮物在垂直分布上的不同粒径中有机污染物含量的研究则更少见。通过分析水体中不同粒径的悬浮物及其所吸附的有机物组分, 可以更进一歩了解有关污染源与沉积物再悬浮对区域水体质量的影响。

海湾作为天然的避风港, 是人类活动的集中区域。同时, 作为河流入海区, 海湾也拥有丰富的营养盐, 非常适合水生生物的生长。而正构烷烃(-alkanes)是一类可以同时指示生物源以及人为源的生物标志物, 如低等浮游生物(包括细菌和藻类)其正构烷烃分布主要集中在C20以前; 而高等植物来源的以高分子量正构烷烃(C27~C33)为主, 并且有明显的奇偶优势。而石油类的正构烷烃分布广泛, 并且无奇偶特征[14]。此外, 正构烷烃的碳分子数分布范围具有天然的连续性, 结构稳定。因此, 可以很好地用来指示海洋沉积物与悬浮颗粒物中有机质的来源[15–17]。

阳江市的海陵湾为广东省一大型海水养殖区, 以浅海养殖和滩涂养殖为主。同时湾内附近还有渔港码头与修船厂, 经常有大量的渔船停泊。频繁的人类活动给养殖区带来了较大强度的有机污染物, 尤其是石油烃类物质的输入。对该区前期调查表明, 其沉积物和水体悬浮颗粒物中有机污染物种类众多, 其中正构烷烃和芳烃类等有机污染物含量较高, 这为研究有机污染物在悬浮颗粒和沉积物中不同粒径的分布及其环境行为提供了良好的平台。

基于上述目的, 本研究选取海陵湾为研究区域, 采集水体沉积物与悬浮颗粒物样品并进行粒度分离,分析不同粒度组分中正构烷烃的分布和富集特征, 探讨在人类活动与自然因素背景下, 颗粒物的粒径大小对正构烷烃含量分布的影响, 以及沉积物的再悬浮对上覆水体中悬浮颗粒物含量及其所含有的有机物浓度的影响。

1 实验与方法

1.1 样品的采集

选取海陵湾的一船排厂(Shipyard, 简称S)、码头(Dock, 简称D)、湾内一养殖网箱(Cage, 简称C)与湾外养殖网箱(Outside cage, 简称O)共4个采样点(图1), 分别采集表层沉积物与悬浮颗粒物; 其中, 码头因有大量船只停靠, 故将采样点设于一养殖网箱外, 其位置与进出码头的主航道相连。

图1 研究区域及采样点示意图

采用抓斗式采样器采集表层沉积物, 采样时间为2013年2月。样品采集后冷冻保存至分析。分析前, 将沉积物样品解冻搅匀后, 先用10目筛网除去较粗颗粒物, 如贝壳、木材与石块等。再用不同孔径的分析筛, 将沉积物湿筛分离成5个不同粒径组分的样品, 分别是2000 μm >Φ> 200 μm、200 μm >Φ> 125 μm、125 μm >Φ> 63μm、63 μm >Φ> 30 μm和Φ< 30 μm。小于30 μm粒径组分则经离心除去水分, 所有粒径组分样品经冷冻干燥后分别计重, 以计算各组分的质量分数。最后冷冻保存。

采用悬浮颗粒物收集器[18–19], 在4个站点采集悬浮颗粒物, 采样高度分别为气-水界面下0.5 m、沉积物上0.5 m与1.0 m; 采样时间为2013年2月21日至2013年3月16日。利用湿筛法将悬浮颗粒物鲜样依次通过250目和500目细筛分别得到3个粒径组分：Φ>63 μm; 63 μm>Φ> 30 μm; Φ< 30μm, 其余操作过程与处理沉积物的流程相似。

1.2 实验室处理及仪器分析

沉积物与悬浮颗粒物经冷冻干燥与称重后, 置于滤纸筒、加入回收率指示物-tetracosane-d50(C24-d50), 用150 mL 二氯甲烷、正己烷和丙酮混合溶剂(体积比为2﹕2﹕1)索氏抽提48 h。提取液经浓缩、置换成正己烷, 再浓缩至1 mL。浓缩液用中性硅胶氧化铝柱净化。首先用20 mL正己烷淋洗柱子, 弃去, 上样; 再用20 mL正己烷淋洗, 收集之并浓缩到1 mL。最终用高纯氮气定容至0.5 mL, 加入内标指示物-triacontane-d62(C-30-d62)进行测定。

采用Shimazdu QP2010 Plus 气相色谱质谱联用仪对正构烷烃进行定性与定量分析。色谱柱为60 m 长的毛细管柱DB-5 ms (0.25 mm × 0.25μm), 进样口温度为280 ℃, 传输线和离子源温度分别设为280℃和250℃。进样时, 采用不分流模式, 色谱柱升温程序为: 80 ℃保留1 min, 以8 ℃/min升温至250 ℃, 再以20 ℃/min升温至300 ℃并恒温38 min。质谱分析: 采用电离源在全扫描模式下进行扫描, 扫描的离子范围为/50~150。检测目标化合物为C10~C34的正构烷烃及姥鲛烷与植烷, 采用内标法定量, 目标化合物的定量离子为/85。由于标样中缺少C20以后的奇数碳正构烷烃, 因此采用临近的偶数碳峰的质谱响应来对其进行定量。同时, 姥鲛烷与植烷则分别以C17及C18峰的质谱响应来定量。

1.3 质量保证和质量控制

在实验室分析阶段, 同时进行基质空白和过程空白样品分析。样品分析过程中每11个样品增加1个方法空白。所有样品在萃取前均添加回收率指示物C24-d50来监控整个分析流程的效率, 样品的回收率为(91±34)%。目标化合物的定量结果未经回收率校正。

2 结果与讨论

2.1 悬浮颗粒物与沉积物粒度的组成

4个采样点悬浮颗粒物的粒度组成均随着深度而变化(图2d—图2f)。其中, 细颗粒部分(Φ< 30 μm)的相对含量由水体表层的68%~72%增至底层的84%~88%; 而粗颗粒部分(Φ> 63 μm)的相对含量则从表层的10%~20%下降至底层的4%~10%。

不同粒径悬浮颗粒物的相对含量变化与其所在位置的地理环境及水动力学条件有关。例如, C点悬浮颗粒物的粒度丰度变化不明显, 其中粗颗粒部分的相对含量下降约2%, 而细颗粒部分则增加约7%。可能的原因是该采样点处在海湾内(图1), 环境相对封闭, 海流较为平稳; 同时, 由于该位点所在养殖区含大量水生生物, 可形成直径大于0.5 mm的所谓“海洋雪花”聚合体, 从而加快颗粒物的沉降速度[20–23]。“海洋雪花”是海洋生态系统中独特的现象, 浮游植物凝聚体是其主要贡献者。浮游植物细胞彼此粘合在一起, 并且通过吸附细菌、浮游动物的粪便、生物碎屑和无机颗粒等物质, 通过物理与化学作用聚集增大, 而形成的颗粒物组成较大的凝聚体[24–25]。

先前研究曾报道, 水体悬浮物的絮凝临界粒径约在30~100 μm左右[26–27], 即小于絮凝临界粒径的悬浮物可具有较高的扩散和迁移率。本研究结果表明, 此区域水体中的悬浮物的絮凝临界粒径约在细颗粒(Φ <30 μm)范围内, 其丰度由表层的60%~70%增加至低层的85%~92%(图2d—图2f), 说明该粒径组不易沉降, 可随着海流迁移, 有利于承载疏水性有机物进行扩散和迁移。有关研究还表明, 细小、轻微的颗粒往往不会单独沉降, 而是聚集成大颗粒后以更快的速度沉入深海, 如上述的“海洋雪花”聚合体[20,28]。

而在沉积物方面, 粒径分布与其沉积环境有关。受海流冲刷和离海岸较近地区, 一般保留较多粗颗粒。如潮汐对海岸的撞击、冲刷和研磨所造成粗颗粒的堆积, 如D点为水浅近岸区, 拥有较多粗颗粒组分。而在水流冲刷区, 如O点, 细颗粒则不易沉降。在与冲刷区相邻近的堆积区, 可观察到是以细颗粒为主。

图2 悬浮颗粒物中各粒径组分中的正构烷烃的总浓度与粒径质量丰度

2.2 悬浮颗粒物与沉积物中正构烷烃的浓度水平与分布特征

如图2a—图2c所示, S点表层样品中所有粒径总烃浓度皆出现高值、D点次高层的大颗粒组分(Φ>63 μm)出现高值。同时, 在S和D两站点沉积物上方0.5 m, 大颗粒组分仍有较高的浓度, 其可能原因为S、D两个站点, 临近岸边, 水深约4 m。S点每日经历两次潮汐变化(录得最大时落差可达2 m), 为方便船护工作的开展, 已将靠岸区海底水泥化并砌成斜坡。同样, D点附近筑有防风大堤。由此可见, S与D点附近海底或周边地貌的人为改造, 可使得该区域的水体悬浮颗粒物受到海流、潮汐和海底地势等因素, 再次垂直混合而重新分布。

在水体垂直分布上, S、D和O点皆录得总烃浓度从表层向底层逐渐降低的趋势(图2a—图2c), 前两者可能与船只活动有关, O点则有可能是海底暗流带来了新鲜干净的海水, 降低了底层的总烃浓度。而在C点表层与底层总烃浓度相当, 可能与“海洋雪花”聚合体有关。此外, 在细颗粒方面, 总烃浓度皆表现出由表层向底层逐渐降低的趋势, 有可能是因为其比表面积较大, 较易被微生物附着, 进而促进烃类物质降解。

在沉积物方面(图3), 大于30 μm粒径的颗粒富集了64%~90%的总烃浓度, 是小于30 μm粒径颗粒所富集的1.8~8.6倍(均值6.2倍)。一般而言, 细颗粒拥有较大比表面积, 所含活性组分也越多, 因而对有机物的吸附作用比较强[29]。然而, 也有学者报道了与本文相似结果, 即粗颗粒富集了较多的有机物。例如Simpson.[30]研究British Columbia的Kitimat海湾不同粒径沉积物中多环芳烃, 发现沉积物的粗颗粒(1180 < Φ < 300 μm和Φ>1180 μm)中多环芳烃的含量较高, 其中这些大颗粒上的有机质的主要成分为木炭, 植物碎屑和煤屑。这表明有机质的类型也影响着颗粒物对有机物的吸附行为。

图3 沉积物中大于30 μm与小于30 μm粒径颗粒上的总烃浓度比值

2.3 不同粒径组分中单体烃的分布特征

显微镜下观察结果与其他研究相似[11,31], 不同粒径沉积物中含有不同类型与结构的有机质。大于200 μm粒径组分多为煤屑、木材、浮游生物、藻类残体与大量贝类外壳, 煤、焦炭和木炭等则主要分布在200~30 μm粒径组分, 小于30 μm则是黏土颗粒。这些有机质与有机物间有着不同的亲和力, 可能对有机物在不同粒径沉积物间的分布产生影响。由此可见, 通过对比各采样点中单体烃在相同高度层采集的样品分布情况, 可以获得相关信息。

在C29、C31和C333个单体烃方面, 可以观察到如下的变化。

由图4得知, 此3个单体烃由在水体悬浮物时为非主峰或次主峰, 到沉积物时转变为次主峰或主峰; 由图5得知, 在水体悬浮物中, 3个单体烃大多分布在大于30 μm的粒径上, 而分布于最小的粒径上(<30 μm)的相对含量约为5%~40%。而在沉积物中, 则更多分布在最小颗粒上, 且相对含量也增加至15%~70%。有关研究表明可被风传输的花粉最大粒径为90~100µm[32], 而且花粉粒径大小一般为30~50µm[33]。由此可能是水体悬浮物中的3个单体烃大多分布在大于30 μm的粒径组分中的原因。

在C17和C192个单体烃方面, 可以观察到如下的变化。

由图4得知, 此2个单体烃由在水体悬浮物时为主峰, 到沉积物时转变为主峰或次主峰乃至非主峰; 由图5得知, 在水体悬浮物中, 两者大多分布在大于63 μm的粒径上, 相对含量约为25%~85%。而在沉积物中, 站点S与O乃可达65%~75%, 其余站点相对含量则减少至20%~60%。其中在站点O中的大颗粒仍有较高相对含量的C17、C19两个单体烃, 可能与该区域强水流下不利被生物摄食的所致; 站点S则可能与其水体垂直扰动有关。

上述的结果中, 发现-alkanes的主峰数的易位, 可能与短链烷烃的降解或转化有关。已有文章指出, 短链烷烃相对长链烷烃不够稳定, 更易生物降解, 同时短碳烷链一般上可来自藻类和浮游植物等植物残体的贡献, 可以被浮游或底栖生物摄食、或微生物利用乃至水流作用下碎片化[34–35]。例如, Sepic.指出在20 d的微生物降解实验周期中, 短碳烷链的C14~C18在8 d内就已被好氧降解了65%[36]。同时, 存在细颗粒上的总烃浓度由表层向底层逐渐降低的现象, 充分说明存在短链烷烃降解或转化的这一可能性。

这些结果表明, 有机质类型、结构与来源皆可对各单体烃在悬浮颗粒物与沉积物中的分布产生一定的影响。

2.4 再悬浮与粒径间关系的初步探讨

已有研究指出, 再悬浮与海床面形态、颗粒粒径、水流速度、水深与波浪作用等因素有关[2–3]。另有研究表明, 水体中悬浮颗粒物是以小于63 μm为主, 也是沉积物中的可被再悬浮部分的粒径划分点[26]。为考察再悬浮与粒径间的关系, 我们比较不同粒径之间的C17与C31相对含量变化(图5), 其中在O点观察到, 底层悬浮颗粒物的最小粒径 (Φ < 30 μm)中陆源性C31相对含量较次高层略增加50%, 相对含量由6.2%增加至9.2%, 而在沉积物中的相对含量18.2%, 约是底层悬浮颗粒物的200%。通过比较得知, 在小于30 μm颗粒悬浮态中C17的相对含量由表层的19.6%降至底层的13.1%。因而排除陆源性C31来源于表层的贡献, 初步鉴定是受到沉积物再悬浮-悬浮物再沉降的影响。在另两组粒径组( >63 μm和63~30 μm)并没有表现出陆源性C31相对含量的递增趋势, 表明该点的再悬浮粒径划分点为小于30 μm。在其他3个研究位点, 陆源性C31相对含量变化较不明显, 可能与其所在地理位置和水文参数等有关。以上结果表明, 水文参数与颗粒物粒径大小是影响海底沉积物再悬浮的重要参数。

2.5 正构烷烃来源解析

在所分析的悬浮颗粒物和沉积物样品中正构烷烃碳数均具有明显的C17、C20优势, 同时部分样品则表现为“双峰型”分布, 另一主峰碳群分布在长侧链C27、C29和C31。其中, 光合细菌, 如藻类活动可产生正构烷烃, 导致中低分子量正构烷烃(主要为C17或C19)含量明显偏高, 因而推测C17优势是由于藻类等水生生物活动造成的。主峰碳为C18或C20的正构烷烃, 其前驱体主要为水生微菌或浮游动物[16], 是高蒸发量、高盐度海相碳酸盐环境的特征; 而C27、C29和C31主要来源于大型水生植物和陆源高等植物蜡。

此外, 未能分离的复杂混合物(unresolved complex mixture,简称UCM),一般都会在样品的色谱图上呈现“鼓包”, 其可能来源是复杂烃类的降解或/和风化的石油残留物。研究表明, 海洋沉积物中的UCM浓度高于10 μg/g时表明受到石油烃类的影响[37]。UCM的含量或者未分离组分和能分离组分的相对比值(U/R)被用来作为污染物输入的判断参数, 如果U/R≥ 4表明明显受到石油污染的影响[38]。而类异戊二烯烃, 如姥鲛烷(Pr)与植烷(Ph), 比正构烷烃结构更稳定, 因此不容易发生降解, 所以在降解的石油烃中C17/Pr与C18/Ph值较低。

图中O、C、S和D分別代表湾外养殖网箱、湾内养殖网箱、船排厂和码头4个采样点, u、m、d和s为各站点水深高度, 其分別为气-水界面下0.5 m、沉积物与水界面上1.0 m与0.5 m和表层沉积物

在本研究中, 沉积物样品中有38% UCM浓度高于10 μg/g、68%样品U/R≥4。而在悬浮颗粒物样品中80%样品的UCM浓度高于10 μg/g、30% 样品U/R≥4。同时, 80%的悬浮颗粒物及25%的沉积物样品, 其C17/Pr与C18/Ph值≦2, 表明该区域水体可能受到石油烃的污染。此外, 在所有样品的CPI (CPI=0.5×(Σodd C25~C33)×(1/Σeven (C24~C32)+ 1/Σeven (C26~C34)))最小值为0.8, 最高值为3.3, 平均值为1.4。接近于1的CPI值表明有关样品的正构烷烃可能主要来自于石油烃。这一结果与研究区域内拥有频繁的船只活动的事实吻合。

以上多种特征参数比值综合分析表明, 该海域的烃类可能来源于陆源输入、石油烃污染与海洋浮游生物藻类和细菌源共存物。

3 结 论

(1)海陵湾区域水体中的悬浮物的絮凝临界粒径约在细颗粒(Φ < 30 μm)范围内, 其丰度由表层的60%~70%增加至低层的85%~92%。同时, 不同粒径悬浮颗粒物的质量分布可受其所在位置的地理环境及水动力学条件影响。

(2)在沉积物方面, 大于30 μm组分的颗粒则富集了64%~90%的总烃浓度; 水体悬浮物中细颗粒(小于30 μm)上的总烃浓度由表层向底层逐渐降低、且观察到悬浮物到沉积物中的单体烃的主峰数易位, 说明存在短链烷烃降解或转化的可能性。这些结果表明, 有机质类型、结构与来源皆可对总烃与各单体烃在悬浮颗粒物与沉积物中的分布产生一定的影响。而比表面积并非影响正构烷烃富集的主要因素。

(3)水体悬浮物中细颗粒C17的相对含量由表层向底层逐渐降低; 水体底层细颗粒中C31的浓度增加, 因而排除陆源性C31来源于表层的贡献, 初步鉴定是受到沉积物再悬浮-悬浮物再沉降的影响。说明海流作用与颗粒物粒径大小是影响海底沉积物再悬浮的重要参数。

(4)多种特征参数比值综合分析表明, 该海域的烃类可能来源于陆源输入、石油烃污染与海洋浮游生物藻类和细菌源共存物。

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Size-distribution of-alkanes in estuarine sediment and suspended particulate matter: Implications for environmental behavior of organic pollutants

Wu Chen-chou1,2, YAO Yao1,2, FENG Wei-hao1,2, SHEN Ru-lang1and ZENG Yong-ping1*

1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Occurrence of-alkanes in sediments and suspended particulate matter (SPM) was examined to gain a better understanding of the distribution and transport of this class of contaminants in relation to particle grain size distribution. The samples were studied in five grain size fractions for sediment (from Φ < 450 μm to Φ < 30 μm) and three grain size fractions for SPM (from Φ> 63 μm to Φ< 30 μm). The study illustrates that the maximal flocculation diameter of fine suspended particulate matter in study areas was 30 μm. And the type and structure of organic matter and the source of pollutants play an important role in-alkane distribution in different grain size particles in SPM and sediments fractions. The contents ofC31in fine-size fraction of SPM were higher than those in sediment on the sampling site, which indicated that water current and grain size of particulate matter are the chief contributor of bed-sediment re-suspension.

-alkanes; sediment; suspended particulate matter (SPM); grain size; resuspension

P597

A

0379-1726(2014)03-0267-09

2013-04-19;

2013-06-03;

2013-06-08

广东省自然科学基金(S2012020011076); 国家自然科学基金(41121063)

巫承洲(1986–), 男, 硕士研究生, 专业方向为环境科学。E-mail: sairs.2003@gmail.com

ZENG Yong-ping, E-mail: eddyzeng@gig.ac.cn; Tel: +86-20-85291421