甘肃花黑滩钼矿床成矿流体性质与物质来源: 流体包裹体和硫同位素证据

朱 江, 吕新彪, 彭三国, 龚银杰



甘肃花黑滩钼矿床成矿流体性质与物质来源: 流体包裹体和硫同位素证据

朱 江1,2,3, 吕新彪3*, 彭三国1,2, 龚银杰1,2

(1. 中国地质调查局 武汉地质调查中心, 湖北 武汉 430205; 2. 中国地质调查局 花岗岩成岩成矿地质研究中心, 湖北 武汉 430205; 3. 中国地质大学(武汉) 资源学院, 湖北 武汉 430074)

甘肃花黑滩钼矿床位于北山造山带南带柳园地区, 矿体产在花牛山碱长花岗岩与蓟县系平头山组接触带中。热液成矿过程包括早、晚两个阶段, 矿物组合分别以石英-多金属硫化物和石英-(碳酸盐)-黄铁矿为标志, 矿石矿物主要沉淀于早阶段。早阶段石英中发育富液二相包裹体、富气二相包裹体、含CO2三相包裹体和纯液相流体包裹体, 均一温度范围为583~342 ℃, 盐度范围为16.53% ~15.67%NaCl, 属高温、中等盐度流体。晚阶段石英中发育富液二相包裹体和纯液相流体包裹体, 均一温度范围为306~142 ℃、盐度范围为15.66%~12.62%NaCl。从早阶段演化到晚阶段, 流体温度显著降低, 盐度变化不明显。矿石硫化物34S值大多为正值(1个样品为负值), 范围集中于3.3‰~3.9‰, 均一化程度较高, 暗示矿石硫主要来自岩浆, 有少量地层硫的贡献。围岩成矿元素分析表明, 成矿物质主要源于花牛山碱长花岗岩。结合地质特征, 认为该矿床属高温岩浆热液矿床, 与花牛山碱长花岗岩成因联系密切。

流体包裹体; 硫同位素; 成矿物质; 花黑滩钼矿床; 甘肃省

0 引 言

近年来, 在东天山-北山地区新发现了白山钼矿床((224.8±4.5) Ma[1–2])、东戈壁钼矿床((231.1±1.5) Ma[3])、小狐狸山钼矿床((220.0±2.2) Ma[4])、花黑滩钼矿床((225.6±2.2) Ma[5–6]), 均达到中型-超大型规模。这些矿床成因类型为斑岩型或岩浆热液脉型, 与三叠纪造山后钙碱性-碱性花岗岩关系密切, 成矿时间集中于240~220 Ma。目前, 东天山-北山地区三叠纪构造-岩浆-钼金成矿事件引起了广泛关注[7–11]。

花黑滩钼矿床是北山地区三叠纪构造岩浆-成矿作用的代表性矿床之一, 成因类型为岩浆热液脉型, 探明钼储量2.5万t, 达到中型规模。矿体产在花牛山碱长花岗岩与地层外接触带, 辉钼矿Re-Os等时线年龄((225.5±2.4) Ma)和碱长花岗岩锆石U-Pb年龄((225.6±2.2) Ma)一致[6], 表明钼矿化与该岩体具有密切的时空和成因联系。但该矿床成因研究依然薄弱。本次工作拟通过对该矿床流体包裹体和硫同位素的研究, 探讨其成矿流体演化和成矿物质来源。

1 区域地质

北山造山带位于中亚造山成矿域南缘, 地处塔里木、西伯利亚和华北三大古板块之间。区内产出多条蛇绿岩带和区域性深大断裂, 构造线以近EW向为主。以这些断裂带为界, 由北至南分为以下构造单元：雀儿山岛弧、黑鹰山岛弧、星星峡-旱山地块、花牛山岛弧和大奇山岛弧[9,12–14]。

花黑滩钼矿床所在的柳园地区位于北山造山带南部陆缘活动带, 属塔里木板块大陆边缘。构造单元包括花牛山古生代岛弧、柳园缝合带和塔里木板块北缘晚古生代石板山弧。区内主断裂均为近EW向, 局部呈NWW向, 次级断裂有NW, NE和NNE向等。区域出露地层主要有长城系片岩、片麻岩, 蓟县系角闪片岩夹大理岩, 震旦系灰岩、硅化大理岩夹千枚岩、变质长石砂岩及硅质板岩, 中下奥陶统花牛山群混合岩、板岩、安山岩、玄武岩夹大理岩, 泥盆系陆相浅变质中酸性火山-火山碎屑岩夹碎屑岩和灰岩[9,14]。区域内广泛发育以中酸性岩为主的侵入体, 呈岩基、岩株和岩脉状产出, 岩石类型包括石英闪长岩、花岗闪长岩、黑云母花岗岩、斑状花岗岩、二长花岗岩和碱长花岗岩等。大部分花岗岩呈不规则或条带状岩基沿区域构造方向展布(图1)。

2 矿床地质

花黑滩钼矿床是花牛山金钼铅锌银多金属矿田的重要组成。矿体产在花牛山碱长花岗岩体外接触带，赋存于蓟县系平头山组第二岩性段黑云长英角岩中, 具岩浆热液脉状矿床特征 (图2, 图3)。矿带长约1000 m, 宽约250 m, 圈定钼矿体17个, 其中盲矿体3个。矿体产状受接触面控制, 多呈透镜状、扁豆状, 沿走向、倾向有膨缩、分枝复合现象, 走向280~335º, 倾向NNE或NE向, 倾角70~76º。矿体规模相差悬殊, 较大者长500~700 m、厚数十m, 较小者长50~250 m, 厚2~10 m。7、10、13号矿体规模较大, 其中7、13号矿体储量均超过万t, 矿体长500~700 m, 厚27.65~74.49 m, 平均厚度41.46 m, 垂直深度大于300 m, 矿石钼平均品位0.08%(图4)。

矿脉多以含钼石英脉形式产出。金属矿物有辉钼矿、黄铁矿和磁黄铁矿, 少量黄铜矿、方铅矿、磁铁矿和毒砂等; 脉石矿物成分复杂, 有石英、长石、黑云母、白云母、堇青石、碳酸盐和萤石等。辉钼矿呈鳞片状集合体分布于石英脉内部或沿脉壁分布, 亦见呈浸染状或薄膜状赋存于黑云母长英质角岩中的辉钼矿。常见半自形片状、针状微粒结构、充填交代结构和浸染状、细脉浸染状构造(图5)。

根据矿物共生组合、矿石组构及脉体穿插关系, 将热液成矿过程划分为早、晚两阶段(表1)。早阶段为石英-多金属硫化物阶段, 发育石英+辉钼矿+少量其他硫化物(黄铁矿、磁黄铁矿和黄铜矿)组合。该阶段是成矿主要阶段, 辉钼矿化显著。辉钼矿呈鳞片状集合体在石英脉壁或围岩裂隙中产出。黄铁矿多呈自形-半自形粒状产出。晚阶段为石英-黄铁矿阶段, 发育石英+黄铁矿+(少量)辉钼矿组合。辉钼矿含量极少, 黄铁矿含量显著增多, 矿化趋于尾声。

图1 研究区大地构造位置示意图(a)、大地构造简图(b)和地质略图(c)(据文献[9]修改)

CAOB–中亚造山带; Ⅰ–敦煌地块; Ⅱ1–花牛山弧; Ⅱ2–石板山弧; HNS–花牛山岩体; HTS–辉铜山岩体; CHS–长黑山岩体; SJP–拾金坡岩体

图2 花牛山多金属矿田地质简图 (据文献[11]修改)

图3 花黑滩钼矿床地质简图 (据文献[5]修编)

图4 花黑滩钼矿床10勘探线剖面图, 显示矿体产于花牛山碱长花岗岩的外接触带

3 样品描述及分析方法

3.1 流体包裹体研究

样品采自7号矿体的岩芯和地表矿石, 涵盖了早、晚两阶段石英脉。先将样品磨制成厚度约为0.3 mm的测温片进行岩相学和流体包裹体观察, 然后选择有代表性的流体包裹体进行显微测温。

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测试实验在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室流体包裹体实验室完成, 所用仪器为LinkamTHMSG600冷/热台。升温和降温速率控制10 ℃±/min , 当接近相变温度时, 升温速率降低为1.0~0.5 ℃/min; 降温过程中, 在相变点附近降温速率控制为0.3~0.1℃/min。均一温度和冰点温度的测定误差分别为±2 ℃和±0.1 ℃。

3.2 硫同位素测试

选取了6件矿石硫化物样品进行了硫同位素分析(其中石英-多金属硫化物阶段样品3件, 石英-黄铁矿阶段样品3件)。将样品破碎至40~80目后, 在双目镜下挑选出纯净的黄铁矿, 纯度达到98%。测试实验在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成。将硫化物单矿物与氧化亚铜在真空状态下加热, 进行氧化反应, 生成二氧化硫。收集的SO2气体采用德国产MAT-251同位素质谱仪进行硫同位素组成分析, 其准确度由标准物质的分析结果间接给出, 分析误差优于±0.2‰。

3.3 含矿性测试

对花牛山碱长花岗岩和平头山组长英质角岩进行了含矿性分析, 测试元素为Cu、Mo、Pb、Zn和Ag。选取新鲜、未蚀变的样品, 破碎研磨至200目。测试分析在湖北省地质矿产勘查开发局实验测试中心完成,分析仪器为美国等离子质谱仪, 分析精度优于4%。

图5 花黑滩钼矿床矿石手标本及镜下照片

(a)辉钼矿呈薄膜状产于长英质角岩裂隙中; (b)早阶段辉钼矿-黄铁矿-石英矿脉; (c)早阶段辉钼矿-石英脉; (d)早阶段辉钼矿-黄铁矿-石英矿脉; (e)早阶段辉钼矿-石英脉; (f)晚阶段黄铁矿脉; (g, h)半自形片状辉钼矿, 与黄铁矿共生; (i)晚阶段黄铁矿细脉。Mot–辉钼矿; Py–黄铁矿; Qtz–石英

4 测试结果

4.1 流体包裹体岩相学和显微测温

4.1.1 流体包裹体岩相学特征

早、晚两阶段石英中流体包裹体均十分发育(图6)。

早阶段石英中流体包裹体长轴一般为4~12 μm, 少数大于10 μm, 形态多为椭圆形或不规则状。根据其室温下相态特征, 可将其分为4类: (I型)富液二相包裹体: 由液相(L)和气相(V)组成, 气液比为15%~40%。包裹体大小一般为4~12 μm, 数量较多。(II型)富气二相包裹体: 由液相(L)和气相(V)组成, 气液比50%~70%。大小为4~12 μm。(III型)由气相CO2(VCO2)、液相CO2(LCO2)和盐水溶液(LH2O)组成的三相包裹体。大小为5~14 μm, CO2相的体积百分数一般为10%~65%, 数量较少。升温过程中, 气相CO2逐渐缩小, 先部分均一到液相CO2, 继续升温均一到液相LH2O(极少部分均一到液相LCO2)。(IV型) 纯液相流体包裹体, 大小一般为3~5 μm, 数量较少。

晚阶段石英中流体包裹体长轴集中在3~8 μm, 少数大于10 μm, 形态一般为椭圆形或不规则状。包裹体类型主要有富液相H2O溶液包裹体(Ⅰ型)和纯液相流体包裹体(Ⅳ型)。富液相H2O溶液包裹体占石英中原生流体包裹体80%以上, 气液比一般为15%~35%。加热过程中, 都均一到液相。

表1 花黑滩钼矿床成矿阶段划分及矿物组合

Table 1 Paragenetic sequence for the Huaheitan molybdenum deposit

4.1.2 显微测温结果

对早、晚两阶段石英中各类流体包裹体显微测温结果列于表2和图7。根据所测得的冰点温度由方程[15]计算得出H2O溶液包裹体盐度。

晚阶段: 主要发育富液二相流体包裹体(Ⅰ型), 均一温度范围为142~306 ℃, 峰值为171~213 ℃。冰点范围为-9.5~-8.8 ℃, 相应盐度为12.62%~ 15.61%NaCl。

根据气液两相包裹体盐度和均一温度在Bodnar图解[15]上投图(图8), 获得早阶段流体密度范围为0.60~0.80 g/cm3, 晚阶段流体密度为0.95~1.05 g/cm3。

4.2 硫同位素组成

矿石硫化物硫同位素测定结果列于表3和图9。除样品HHT-24外, 5个样品硫化物34S值均为正值, 范围集中在3.3‰~3.9‰, 均一化程度高。样品HHT-24的34S值为-9.5‰, 以较低的负值为特征, 同其他样品相比, 表现出明显差异。

4.3 岩体及地层含矿性

花黑滩钼矿床岩体及围岩的金属成矿元素丰度测试结果列于表4。花牛山碱长花岗岩中Mo丰度为0.37~3.51 μg/g, 平头山组长英质角岩中Mo丰度为0.62~0.91 μg/g, 花岗岩Mo丰度远高于地层。

图6 花黑滩钼矿床石英中流体包裹体显微照片

(a)、(b)和(c)为早阶段; (d)、(e)和(f)为晚阶段

表2 花黑滩钼矿床流体包裹体显微测温结果

图7 花黑滩钼矿床石英中流体包裹体均一温度直方图

图8 花黑滩钼矿床不同阶段流体包裹体均一温度-盐度关系图 (密度等值线底图据文献[15])

5 讨 论

5.1 成矿流体性质及演化

根据本次流体包裹体显微测温研究, 早阶段流体具高温(342~583 ℃)、富CO2、中等盐度(15.67%~ 16.53%NaCl)性质。不同类型流体包裹体共存, 均一温度相近, 但盐度范围基本一致, 由此认为不具有流体不混溶特征(表2, 图7)。晚阶段流体具中低温(142~306 ℃)、中低盐度(12.62%~15.66%NaCl)性质。从早阶段演化到晚阶段, 流体温度显著降低, 密度增高, 但盐度变化不明显。

花牛山矿田由花牛山金矿床(小型)、花西山金矿点、花黑滩钼矿床(中型)和花牛山铅锌矿床(中型)组成。它们均产在花牛山碱长花岗岩内外接触带, 与该岩体成因联系密切, 构成一个与早中生代中酸性侵入岩有关的金钼多金属成矿系列[10]。该矿田流体系统中, 识别出两个流体端元, 即高温高盐度富CO2流体端元和低温低盐度流体端元, 分别代表了岩浆期后热液和演化的大气降水[10]。花牛山金矿床、花西山金矿点流体演化曲线构成较好的岩浆热液-大气降水两端元混合模型(图10)。花黑滩钼矿床流体演化趋势线和花牛山金矿床、花西山金矿点表现出显著差异, 其特征是流体温度快速降低而盐度基本保持不变, 岩浆热液随温度降低而不断冷凝可能是一种更合理的解释。花黑滩钼矿床围岩为长英质角岩, 渗透性较差而密闭性较强, 不利于地下水渗透, 且流体演化过程未发生不混溶作用, 也支持上述解释。

表3 花黑滩钼矿床矿石硫化物硫同位素组成

图9 花黑滩钼矿床矿石硫化物δ34S值直方图

表4 花黑滩钼矿床岩体及围岩的金属成矿元素丰度(μg/g)

5.2 成矿物质来源

笔者及前人研究表明, 花牛山碱长花岗岩浆硫34S值以正值为特征, 范围为1.1‰~7.0‰; 矿区地层硫34S值为负值, 范围为-10.10‰ ~ -4.88‰[10,16]。花黑滩钼矿床矿石硫化物样品34S值大多数为正值, 范围集中在3.3‰~3.9‰, 变化范围很窄, 与花牛山碱长花岗岩浆硫同位素组成一致; 晚阶段1个样品HHT-24的34S值为-9.5‰, 以较低的负值为特征, 同其他样品相比, 表现出明显差异, 而与地层硫组成相似。因此, 认为花黑滩钼矿床矿石硫主要源自花牛山碱长花岗岩, 有少量地层组分的贡献。初步推测早阶段含矿热液硫来自岩浆, 晚阶段有地层硫混入。

辉钼矿中铼(Re)含量对金属成矿物质来源也具有一定指示意义。Mao.[17]指出, 从幔源、壳幔混源到壳源, 辉钼矿的Re含量各递降一个数量级(从×10−4到×10−6)。花黑滩钼矿床5个辉钼矿样品Re含量只有1个较高(169 μg/g), 其余均在2.84~19.22 μg/g范围内[6]。初步推断, 花黑滩钼矿床金属物质来源具壳幔混源特征, 更偏近壳源。这与笔者[10]及Li.[7]提出花牛山碱长花岗岩浆起源于幔源岩浆底侵导致地壳物质部分熔融的认识吻合。另外, 含矿性分析表明, 花牛山碱长花岗岩Mo丰度为0.37~3.51 μg/g, 远高于地层中Mo丰度(0.37~0.91 μg/g)。花黑滩钼矿床的金属成矿元素可能来源于花牛山碱长花岗岩。

图10 花牛山矿田成矿流体系统的端元厘定及演化过程

高温高盐度富CO2流体端元可能为岩浆热液, 见于花黑滩钼矿床早阶段石英中; 低温低盐度流体端元可能为大气降水, 见于花牛山夕卡岩型金矿床晚阶段方解石中。花牛山金矿床、花西山金矿点流体演化趋势构成一个典型的岩浆水-大气降水混合趋势, 其数据引自文献[10, 16]

5.3 矿床成因及成矿背景

花黑滩钼矿床属于高温岩浆热液脉状矿床。矿体产在花牛山碱长花岗岩与洗肠井群接触带, 与该岩体空间关系密切。该矿床辉钼矿Re-Os等时线年龄为(225.5±2.4) Ma, 花牛山碱长花岗岩锆石U-Pb年龄为(225.6±2.2) Ma[6], 成岩-成矿时间一致。早阶段成矿流体具高温(583~342 ℃)、富CO2和中等盐度的岩浆流体特征。矿石硫主要来自岩浆, 有少量地层组分的贡献。综上所述, 花黑滩钼矿床在时间、空间和成因上均与花牛山碱长花岗岩联系密切, 岩浆为成矿提供了丰富的热能、流体及成矿物质。

花黑滩钼矿体85%以上赋存于花岗岩体与地层外接触带, 岩体内钼矿体较少, 这可能与围岩的性质有关。该矿床围岩为长英质角岩, 孔隙不发育、渗透性差, 阻碍了热液流体的运移和扩散, 在花岗岩体外围形成一个圈闭区。含矿流体沿角岩中微裂隙充填交代, 矿质在有利条件下沉淀富集。

近年来, 东天山东段-北山地区新发现了东戈壁钼矿((231.1±1.5)Ma[3])、小狐狸山钼矿((220±2) Ma[4])和白山钼矿((228±4) Ma[1–2])。上述矿床均属于大型-超大型规模, 成因类型为岩浆热液脉型或斑岩型, 成岩-成矿事件时间集中于240~220 Ma, 可能形成于造山后岩石圈强烈伸展的动力学背景。花黑滩钼矿床亦是该期构造-岩浆-成矿事件的重要反映之一。花牛山碱长花岗岩具高硅、高钾、低钙和贫镁特征, 属于准铝质、钾玄岩-高钾钙碱性系列的A型花岗岩[7,10]。结合岩石地球化学和Sr-Nd-Hf同位素分析, 认为该岩体可能起源于幔源岩浆底侵导致的年轻地壳物质的部分熔融, 形成于造山后伸展环境[7,10]。北山南带在中晚三叠世处于造山后环境, 岩石圈强烈伸展、幔源岩浆底侵, 诱发地壳物质部分熔融形成富Mo-Au等成矿元素的花岗质岩浆, 进一步导致了花黑滩钼矿床成矿作用的发生。

6 结 论

(1)花黑滩钼矿床属于岩浆高温热液脉状矿床, 热液成矿过程可划分为早、晚两阶段。早阶段流体均一温度范围为342~583 ℃, 盐度介于15.67%~ 16.53%NaCl, 富含CO2; 晚阶段流体均一温度变化于142~306 ℃, 盐度介于12.62%~15.66%NaCl。从早阶段演化到晚阶段, 成矿流体温度快速降低, 密度增高, 盐度基本保持不变。

(2)硫同位素组成表明, 矿石硫主要源自岩浆, 有少量地层组分的贡献。金属成矿物质主要来源于花牛山碱长花岗岩。

(3)该矿床在时间、空间和成因上均与花牛山碱长花岗岩联系密切, 岩浆活动为成矿提供了丰富的热能、流体及成矿物质。

野外工作中得到新疆“305”项目办公室、甘肃西脉矿业集团的支持; 论文撰写过程中与李占轲博士进行了有益的讨论; 审稿过程中得到匿名评审专家宝贵的学术指导及修改意见, 在此一并表示衷心的感谢。

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Ore genesis and hydrothermal evolution of the Huaheitan molybdenum deposit, NW China: Evidence from fluid inclusions and sulfur isotope analyses

ZHU Jiang1,2,3, LÜ Xin-biao3*, PENG San-guo1,2and GONG Yin-jie1,2

1. Wuhan Center, China Geological Survey, Wuhan 430205, China; 2. Research Center of Granitic Diagenesis and Mineralization, China Geological Survey, Wuhan 430205, China; 3. Faculty of Earth Resources, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China

The Huaheitan hydrothermal molybdenum deposit is located in the Liuyuan region, the southern Beishan area. The orebodies occur in the contact zone between the Huaniushan granite pluton and hornfels of the Mesoproterozoic Stenian Pingtoushan Formaion. The hydrothermal ore-forming process includes the early s quartz-polymetal sulfides stage and the late quartz-pyrite stage. Four main types of fluid inclusions are recognized: (1) two-phase liquid-rich inclusions, (2) two-phase gas-rich inclusions, (3) three-phase CH4-CO2-H2O inclusions, and (4) vapor inclusions. The fluids at the early stage have high temperatures (583 ℃ to 342 ℃) and moderate salinities (16.53% to 15.63% NaCl equivalent), whereas fluids at the late stage have low temperatures of 306 ℃ to 142 ℃ and moderate salinities of 15.66% to 12.62% NaCl equivalent. The temperature of the ore-forming fluids decreased obviously, while the salinity nearly unchanged. Most sulfur isotope values of the sulfides give a narrow34S interval of +3.3‰ to +3.9‰ (except one sample), indicating a predominant magmatic sulfur origin. The analyses of the ore-forming elements of the wallrocks show that the ore-forming materials are mainly from the Huaniushan granite. We suggest that the Huaheitan Mo mineralization was resulted from the emplacement of the Huaniushan granite.

molybdenum deposit; fluid inclusions; sulfur isotope; ore-forming materials; Huaheitan molybdenum deposit; Gansu Province

P61; P597

A

0379-1726(2014)03-0245-10

2013-06-17;

2013-11-23;

2014-03-04

国家305项目(2011BAB06B04-05); 中国地质调查局项目(1212011220515)

朱江(1985–), 男, 博士, 主要从事矿床学和矿产普查与勘探研究。E-mail: zhujiang2010@qq.com

LÜ Xin-biao, E-mail: lvxb_01@163.com; Tel: +86-27-67885084