2011长江中下游旱涝急转前后河口表层沉积物地球化学特征研究

胡利民, 石学法*, 王国庆, 乔淑卿, 杨 刚, 高晶晶, 白亚之



2011长江中下游旱涝急转前后河口表层沉积物地球化学特征研究

胡利民1, 石学法1*, 王国庆2, 乔淑卿1, 杨 刚1, 高晶晶1, 白亚之1

(1. 海洋沉积与环境地国家海洋局 重点实验室, 国家海洋局 第一海洋研究所, 山东 青岛 266061; 2. 中国地质大学地球科学学院, 湖北 武汉 430074)

系统分析了2011旱涝急转前后长江口表层沉积物中常量元素、微量元素和有机碳等地球化学特征的变化及其影响因素, 探讨了旱涝急转状况对河口沉积地球化学分区的影响。结果显示, 洪涝期河口沉积物粒度总体有变粗的趋势, 尤其是南支水道至三角洲前缘区。洪涝期含量下降的组分主要有Al2O3、K2O和Na2O等, 含量增加主要有TFe2O3、CaCO3、CaO、TiO2、Mn和P等。干旱期常量元素组分与黏土的正相关性更高, 但S4站的情况相反, 这可能主要跟径流携带的流域物质的输入状况和该区特有的沉积动力条件有关。洪涝期大多数沉积物中微量元素的平均含量表现为不同程度增加, 反映了研究区洪涝期沉积物粒度整体变粗和流域洪水导致的入海物质通量升高的影响。不同时期TOC和TN均具有较好的正相关关系, 有机质C/N值指示洪涝期陆源贡献大于干旱期; 但C/N值整体相对偏低, 这可能跟物源贡献和微生物作用有关。洪涝期各元素变量在主因子载荷图上的分布更加分散, 反映了洪涝期粒度对元素组合分布的控制作用有所减弱和径流携带流域物质的输入有所增强。基于各样品的因子得分, 发现旱涝急转前后河口沉积物样品的元素地球化学分区基本一致。

沉积地球化学; 表层沉积物; 地球化学分区; 旱涝急转; 长江口

0 引 言

沉积物地球化学特征作为反映沉积物物质组成的重要指标之一, 与物质来源、粒度特征、矿物组成及沉积水动力条件等因素密切相关。长江口作为我国三大河口之一, 每年接受了流域巨量的泥沙输入[1‒2], 受径流、潮流、河口余流和波浪等的相互作用, 大量长江入海沉积物在河口区沉积[3], 海陆相互作用显著; 同时, 这里也是人类活动较为频繁和强度较大的区域, 沉积物记录了大量流域过程(如建坝、洪水)和人类活动的信息[4‒6]。

目前, 有关长江口及邻近海域表层沉积物地球化学特征的研究主要集中于元素含量的变化与粒径关系[7]、元素地球化学空间分布的差异性及其控制因素[8‒10]、重金属的来源及分区评价[11‒12]、河海相互作用过程中的稀土元素地球化学特征[13]、沉积物有机碳的分布及其影响因素[14‒17]以及河口与贫氧区有关的氧化还原敏感元素[18‒20]等方面。事实上, 这些研究反映的主要是较长时间尺度内沉积作用的累积结果, 更多地揭示的是一种常态下的陆源物质入海的源汇体系特征; 而针对突发的流域典型事件过程或极端天气前后长江入海物质的快速转换以及河口沉积物地球化学特征的对比研究还鲜有报道。事实上, 河流入海水量、泥沙量的季节性或事件性波动(如洪水)和海洋动力强弱的季节性变化都很显著, 长江口悬浮泥沙的粒度特征及其吸附物质的沉积过程与记录具有显著的季节性或事件性差异[5,21,22]。因此, 短时间尺度的季节性差异或事件性过程也可能会对河口区沉积物地球化学特征具有重要影响。

2011年5月至6月长江中下游发生的旱涝急转事件是1951年以来最为严重的一次极端环境事件, 呈现出前期干旱持续时间长、旱涝转折过程迅速强烈、转折后降水量大的三大特点[23]。据此, 本文重点探讨这一事件过程前后长江口底质沉积物的地球化学特征及其变化, 对比分析不同时期沉积物中常量元素、微量元素和有机碳等地球化学特征及其控制影响因素, 试图阐述旱涝急转状况对河口沉积地球化学分区的影响, 这对于认识长江入海物质快速转换背景下的河口沉积物的源汇时空过程及其环境响应具有一定的指示意义。

1 样品获取与分析方法

2011年1月到5月长江中下游地区整体降水偏少, 严重干旱; 而从6月3日开始, 伴随着持续强降水过程, 长江中下游地区迅速由旱转涝。整个由旱转涝的过渡时间不足一周, 转变过程十分剧烈。针对这一旱涝急转事件过程, 于2011年5月至6月在长江口及邻近海区开展了前后2个航次的调查。其中第一航次为2011年5月26日至31日, 对应于流域干旱背景下的调查; 第二航次为6月18日至22日, 对应于旱涝急转后(洪涝期)的河口区调查。前后两次调查站位基本一致, 都位于河口区(123˚15′E以西), 这里是长江入海沉积物的主要汇聚区。沉积物样品利用德国HYDRO-BIOS公司Ekman-Birge箱式采泥器(15 cm ×15 cm × 20 cm)采集获得, 并取上层沉积物0~1 cm 层位的样品(浮泥)进行分析。详细采样站位分布如图1所示。由前人研究可知, 长江口的季节性沉积效应决定了每年洪水期是长江入海物质在河口-三角洲发生沉积埋藏的主要时期[22]; 而长江水下三角洲的现代沉积速率在3~5 cm/a左右[25]。尽管一次洪水过程在本河口区的事件性沉积响应尚不清楚, 但从长时间尺度, 长江水下三角洲的沉积地球化学记录及粒度特征的变异与流域古洪水事件具有较好的对应关系[26]。因此, 鉴于国内外已开展的工作[26‒28], 本研究的样品应具有短时间尺度的代表性, 在一定程度上可反映短期洪水事件对河口底质环境的影响。

样品的室内分析主要依据文献[29‒30]。粒度分析流程如下：取适量样品置于烧杯中, 加入双氧水浸泡24 h, 去除有机质; 然后加入HCl浸泡24 h去除沉积物中的碳酸盐; 其后将样品进行反复的离心、洗盐直至溶液呈中性为止。处理后的样品经超声波振荡分散后, 再上机测试。所用仪器为英国Malvern公司生产的Mastersizer 2000型激光粒度仪, 测试范围为0.02~2000 μm, 重复测试的相对误差小于3%。

TOC与CaCO3分析：样品经冷冻干燥后研磨至200目, 取部分样品先用元素分析仪(Vario EL-III Elemental Analyzer)上机测得总碳(TC)含量。另取部分样品经HCl酸化, 去除无机碳后上机测得总有机碳(TOC)和总氮(TN)含量。TC含量减去TOC含量即无机碳含量, 进一步可以转化为CaCO3含量。测试过程中随机抽取10%的平行样和沉积物标准物质进行测试, 误差范围控制在5%以内。

常量元素和微量元素分析: 精确称量0.05 g样品, 加HNO3和HF在190~200 ℃分解48 h, 冷却后蒸干, 加入HNO3蒸至湿盐状, 加入3 mL体积分数为50%的HNO3和0.5 mL Rh内标溶液(1 μg/g), 在150 ℃的烘箱中保持24 h, 冷却后定容至50 g, 待进行常量元素测试。从中取出10 g再次定容至20 g, 待进行微量元素测试。常量元素和微量元素测试所用仪器分别为美国Thermo Fisher Scientific公司生产的iCAP6300型ICP-AES和X Series 2型ICP-MS, 随机选取10%平行样进行测试, 并采用沉积物标准物质进行校正, 相对误差均小于5%。分析工作在国家海洋局海洋沉积与环境地质重点实验室测试中心进行。

图1 研究区域与样品站位分布(依据文献[1, 24]重绘)

2 结果与讨论

2.1 旱涝急转前后河口表层沉积物粒度特征的变化

如表1所示, 干旱期表层沉积物砂、粉砂和黏土的平均含量分别为29.2%、53.9%和16.9%, 变异系数分别为83.7%、36.6%和34.2%, 平均粒径为5.6Φ。沉积物以砂质粉砂为主, 其次为粉砂质砂和黏土质粉砂, 砂质组分的空间分布差异较大, 这可能与调查区沉积环境复杂有关(图1), 沉积物类型受径流输入、沉积水动力条件和地形地貌等多重因素的影响[24]。洪涝期沉积物砂、粉砂和黏土的平均含量分别为33.6%、52.2%和14.2%, 平均粒径下降为5.3Φ, 粒度在一定程度上变粗(超过统计站位的55%), 这可能反映了流域洪水对河口沉积物粒度特征的影响。

如图2所示, 洪涝期北部断面N1、N2站(三角洲前缘区)砂含量下降, 粉砂含量上升, 黏土平均变化不大; 位于过渡沉积区的N3、N4站砂含量上升,粉砂和黏土含量下降, 沉积物变粗明显; 而N5站(浅海陆架区)砂含量略有下降, 相应的粉砂和黏土含量增加。南部S1-S4站样品粒度在洪涝期整体变化不大, S3站砂含量略有上升, 粉砂和黏土稍有下降; S6-S8站(前三角洲)各粒度组分基本不变, 以黏土质粉砂为主; 靠近外侧过渡沉积区的S9站砂含量显著增加, 相应的粉砂和黏土的组分明显减少, 沉积物明显变粗。S10和S11站位于过渡沉积区(沉积物以粉砂质砂为主), 黏土含量稍有下降。总体上, 洪涝期南支水道至三角洲前缘区沉积物粒度明显变粗, 这可能跟洪涝期河流携带的陆源碎屑物质多以粗粒级成分有关[26, 31]。

2.2 旱涝急转前后河口沉积物元素地球化学特征

2.2.1 常量元素

由表2可见, 干旱期和洪涝期沉积物中常量组分的分布模式均为Al2O3>CaCO3>TFe2O3>CaO> K2O>MgO>Na2O>TiO2>Mn>P, 洪涝期沉积物中常量元素下降的主要有Al2O3、K2O和Na2O等, 含量增加的主要有TFe2O3、CaCO3、CaO、TiO2、Mn和P等。大多数常量元素组分与文献报道的长江[32‒33]和长江口[10]沉积物具有可比性, 河口沉积物中TFe2O3、TiO2、MgO和Mn一般低于长江入海沉积物, 而Al2O3、CaO、K2O和Na2O等普遍偏高。

表1 旱涝急转前后表层沉积物粒度特征的变化

图2 旱涝急转前后河口沉积物粒度组成的对比

表2 旱涝急转前后河口表层沉积物中常量元素的变化

注: Mn和P的单位为µg/g, 其他均为%。(1)含量范围上下两部分值分别代表干旱期和洪涝期的数值; (2)数据引自文献[10,32,33]; (3)数据引自文献[10,32,33]

如图3所示, 洪涝期北部断面(N1-N5)各站位沉积物中Al2O3、TFe2O3、MgO、Na2O、K2O和TiO2等含量变化幅度不大, 前后含量的比值基本位于1附近; N3站样品中Mn和P在洪涝期发生较大改变, Mn含量明显升高, 而P则显著降低。由于沉积物粒度前后并没有发生明显变化, 这说明Mn和P的变化主要受其他因素控制。Mn和P可不同程度受自生作用的影响, 但它们受陆源输入和粒度效应的影响较弱, 主要从海水中由“溶解”状态经化学或生物化学等作用聚集进入沉积物中[9,34]; 但同时也发现Mn较强的自生作用有时多发生在粗粒沉积中, 并受再悬浮作用影响[35]; 而P则多半发生于细粒沉积中。例如, 在黄海沉积环境偏氧化的砂质区, 发现有自生Mn沉积, 影响了陆源碎屑对Mn的控制[36]。

南部断面各站位常量元素组分(除TiO2以外)的变化具有明显差异。由图3所示, 常量组分变化较为明显的为S3、S4站(三角洲前缘区)和S6站(前三角洲沉积区)。S4站洪涝期样品中Al2O3、TFe2O3、MgO、Mn、K2O和CaCO3表现出较为一致性的下降, 而S6站则表现出同步的增加。S4和S6两站均为黏土质粉砂, 只是S4站洪涝期沉积物粒度较干旱期更细。一般认为, 大部分沉积物样品中的Al2O3、TFe2O3和MgO等主要赋存于黏土矿物中, 与细颗粒组分具有较好的正相关关系[37], 这在本区沉积物样品中也得到了体现(图4)。但是, 这与S4站洪涝期样品粒度变细而Al2O3、TFe2O3和MgO等含量下降的结果相悖, 这可能是由于：一方面, 考虑到洪水期径流带来的陆源碎屑物质颗粒偏粗, 主要含一些相对抗风化作用强的矿物[31]; 特别是考虑到长江流域在2011年上半年降水偏少, 流域化学风化较常年偏弱, 在旱涝急转情况下, 这可能造成洪水径流携带的黏土矿物中高岭石含量下降[38], 从而使得Al2O3、TFe2O3和MgO等由于流域化学风化作用偏弱而减少; 另一方面, S4站样品粒度偏细的原因则可能跟该区特有的沉积动力条件有关。研究表明, 该区沉积物主要受长江入海细颗粒悬浮物质随涨潮流回输进入南汇边滩并发生絮凝作用而沉积下来[39], 主要以细颗粒沉积为主, 具有与前三角洲区样品相类似的地球化学特征[8]。

2.2.2 微量元素

由表3可见, 沉积物中微量元素含量较高的主要有Ba、Zr、Sr、Zn、Rb、V、Cr、Li、Ni、Pb和Cu等。大多数洪涝期样品中微量元素含量表现为不同程度的增加, 其中增幅较大的包括Cr、Cu和Zn等; 相反, Sr、Li、Th和U等含量则略有减少。本文报道的大多数微量元素含量与文献报道的长江[32‒33]和长江口[10]数据具有可比性, 河口沉积物中Cu、Zn、Pb、V、Nb和Th的含量一般低于长江沉积物, 而Sr则普遍偏高(表3)。

从图5可知, N1-N5断面沉积物中Zn、Cu、Zr、Mo、Th、U和Cd等旱涝前后的变化幅度相对较大, 洪涝期显著增加的主要有Zn、Zr、Th、U和Cd等, Cu和Ni明显降低; 其他元素变化幅度不大。洪涝期Zn基本上都表现为增大的趋势, 而Cu则基本上表现为降低, 并与粉砂粒级的降低具有较好的一致性。这可能说明Cu与沉积物中粉砂粒级的含量关系更加密切。研究也发现, 在长江口122.5˚E以西的近岸地带, Cu明显亏损[9], 并在一定程度上可能跟沉积物粒度组成(特别是粉砂粒级)受到区内岛屿和潮流场的影响有密切关系[40]。Zr一般较多地赋存于砂粒级中, Zr在北部断面(N3, N5站)上升可能跟洪涝期沉积物粒度变粗有关。

图3 旱涝急转前后河口沉积物中常量元素相对含量的对比

图4 旱涝急转前后河口沉积物中常量元素(Al2O3、TFe2O3、MgO)与黏土组分的相关关系

表3 旱涝急转前后表层沉积物中微量元素的变化

注: 微量元素单位µg/g; 表中空白处表示未测试项; (1)上下两部分值分别代表干旱期和洪涝期数值; (2)为对比数据, 引自文献[10,32,33]; (3)为对比数据, 引自文献[10,32,33]

图5 旱涝急转前后河口沉积物中微量元素相对含量的对比

南部断面三角洲前缘区(S1-S5站)各元素旱涝前后的变化较为明显, Cu、Zr、Mo、Cd和U等有不同程度的升高; 前三角洲区各元素在洪涝期样品中基本上以增加为主, 其中Cu、Cr、Pb、Ni、Zr和Mo较干旱期都有明显的升高; 而距离岸线较远的过渡沉积区, 粒度和元素的变化都不明显。总体来看, 洪涝期三角洲前缘和前三角洲地区Pb、Zn、Cr、Zr、Co、Mo、Sc、Cd和Ga等明显上升, 这可能反映了多种因素的影响: 一方面Zr多赋存于粗颗粒组分中, 旱涝前后Zr的升高可能主要反映了洪涝期沉积物粒度整体变粗的趋势; 而Pb、Zn、Cr和Cd在河口受絮凝作用影响, 易被细颗粒物质吸附而在沉积物中富集; 除粒度效应外, 也跟流域人类活动输入有密切关系[9,33]。尽管前面提到洪水期径流带来的泥沙往往来源于陆地强烈的侵蚀作用, 物质颗粒偏粗, 跳跃组分增多[26], 但由于洪水泛滥及冲洗作用, 可将长期积累在城市、土壤、淡水环境中的有机污染物和重金属带入长江, 导致洪水期这些物质入海通量高于正常年份[41‒43], 这对河口沉积物中上述元素的变化有重要影响。此外, Sc 属于亲石元素, 在长江流域中含量较高, 主要反映流域地质背景和物源特征[32]; 而Cd和Mo属于氧化还原敏感元素, 它们在河口地区主要受氧化还原环境影响[19]。

2.3 旱涝急转前后沉积物中有机碳特征变异及影响因素

洪涝期沉积物中TOC为0.16%～0.58%, 平均值为0.37%, 略低于之前的干旱期(表2)。与前人报道相比[15], 本文样品TOC 含量略低, 这可能是由于个别站位分布于长江口外的陆架砂质沉积区和过渡沉积区, 沉积物粒度较粗, 这也说明了沉积物粒度是影响河口沉积物中TOC的重要因素。由图6还发现, 北部断面洪涝期各沉积环境中TOC变化不大, 基本上与干旱期相当; 南部断面沉积物中TOC整体高于北部, 洪涝期三角洲前缘区样品中TOC偏低, 而前三角洲和过渡沉积区TOC前后变化不大。

图6 旱涝急转前后河口沉积有机碳、总氮及细颗粒组分的相关关系

干旱期TOC与细颗粒组分的相关性(2=0.75)明显高于洪涝期(2=0.49)(图6), 说明旱涝前后沉积物中TOC的来源及影响因素可能发生了变化。一方面, 干旱期长江径流携带的入海泥沙较少, 河口沉积物中TOC受陆源影响较弱, TOC更多地受粒度控制影响明显; 另一方面, 洪涝期径流在较短时间向河口区输入了巨量的粗颗粒陆源碎屑物质, 这可能导致了河口不同粒级沉积物中TOC的物源组成发生变化, 而且洪水期间快速的沉积过程也可能使得不同类型的沉积有机质在不同粒度组分中的分配尚未平衡, 使得粒度对底质沉积物中TOC的控制作用下降, 导致两者相关性减弱。研究表明, 底质沉积物的粒度主要反映的是较长时间内沉积作用的累积结果, 沉积物粒级组成差异是导致其中矿物组成和地球化学组分发生变异的重要原因[33]。长江口径流和潮流是表层沉积物粒度特征变化的动力控制因子, 沉积物中值粒径的大小与沉积物来源有关[44], 沉积物颗粒大小及成分是不同粒级中有机质富集的主要控制因素[16]。

本文沉积物的C/N值在干旱期的变化范围分别为3.6~11.0, 平均为6.6, 洪涝期为4.9~10.8, 平均7.2, C/N值反映出洪涝期陆源贡献整体大于干旱期[45‒46]。由图6可见, 从河口向外海方向, 沉积物的C/N值逐渐降低, 反映了陆源有机碳贡献的下降和海洋源贡献的上升。尽管不同时期沉积物的TOC和TN具有较好的正相关性(2>0.7), 反映了TOC和TN的来源较为一致[47]; 但与已有的研究对比发现[14,48], 作为大河影响下的河口-陆架区域, 本区沉积物无论是干旱期还是洪涝期样品的C/N值都偏低, 这可能主要跟以下因素有关: (1)干旱期长江径流输送入海的泥沙量减少, 这就导致河口区陆源沉积有机碳贡献降低, 海洋浮游生物的贡献相对增加, 从而导致了干旱期较低的C/N值。(2)尽管洪涝期河流输送了大量的陆源碎屑, 但同时由于流域的冲洗作用, 可能导致大量土壤有机质的输入, 并受到显著的微生物降解作用[49‒50], 这可能在一定程度上降低了洪涝期沉积物中C/N值。研究显示, 长江口沉积物较低的C/N值可能反映了微生物作用的土壤有机质贡献, 并且河口沉积物的再悬浮作用和流域人类活动的输入(如石油烃污染)在一定程度上也可能促进了这一现象[51]。此外, 前期研究也指出, 在河口-近海应用C/N值这一指标辨别沉积有机质来源时, 还应充分考虑沉积物中细颗粒物质(如黏土矿物)对水体中NH4+的吸附作用的影响[52]; 本研究通过TOC和TN的相关分析, 依据TOC轴上的正向截距和偏低的C/N值(图6), 可初步判断出本区沉积有机质主要受到陆源贫氮(N-poor)有机质(尤其洪涝期)和微生物降解产生的富氮有机质的混合影响, 这与黄海中部泥质区[53]和东海内陆架泥质区[48]的研究较为一致。

2.4 旱涝急转对河口沉积物地球化学分区的影响

为进一步探讨旱涝急转前后河口沉积物的地球化学特征及其分区, 应用SPSS13.0统计分析软件分别对旱涝前后沉积物中的常量元素、微量元素、有机碳和沉积物粒度等变量进行R型因子分析, 采用主成分分析法提取各因子并经方差极大旋转, 得到方差特征值大于1.0的3个主因子, 其累计方差贡献率超过80%, 计算了各因子得分。其中, 不同时期因子1和因子2的方差贡献分别为69%和11%(干旱期), 53%和12%(洪涝期), 对沉积物元素地球化学特征分布起主导作用。本文重点分析旱涝前后与因子1和因子2相关的各参数变量的载荷分布, 并利用各样品的因子得分进行地球化学分区, 结果如图7和图8所示。

图7 旱涝前后河口沉积物中各元素变量的主成分分析

干旱期各元素在主因子载荷图上的分布较为集中, 绝大多数元素变量在因子1中具有正载荷, 如地球化学性质较为稳定的Al2O3、TFe2O3、MgO、Li、V、K2O、Sc、Rb和TOC等较易赋存于细颗粒陆源碎屑和黏土矿物, 黏土组分在因子1上表现为明显的正载荷, 而砂组分和Sr在因子1上则具有明显的负载荷(图7)。Sr通常属于生物成因, 来源于钙质生物作用, 赋存于粗粒沉积物的生物碎屑组分中[54]；除生物成因外，也有研究指出Sr会受到流域碳酸盐岩矿物的贡献[55]。因此, 干旱期因子1主要反映了细颗粒陆源碎屑物质贡献和沉积物粒度的影响。因子2中Zr、Ba和Cd具有较高的正载荷, 而Na2O则为负载荷(图7), 表明其可能具有不同的来源或赋存形式。Zr通常赋存于重矿物锆石中, 极难溶解, 迁移能力弱, 受粒度影响较小; Ba在河口常以BaSO4的形式沉淀, 受河口咸淡水交汇导致的自生沉淀作用的影响[10]; Na2O属于易迁移的组分, 海水中的Na元素常以吸附和阳离子交换的形式在海底细颗粒沉积物中富集[34], 亲陆性较差, 可能反映区内的海洋化学沉积作用[29,56]。故干旱期因子2可能主要体现了物源和自生作用对元素分布的影响。与干旱期相比, 洪涝期因子1和因子2各元素变量组合的变化不大, 只是各元素变量在因子载荷图上的分布变得相对分散, 尤其是CaO、CaCO3、Th、Zn和Pb等组分, 它们在因子1上的正向载荷减弱(图7), 可能反映了洪涝期粒度对沉积物中元素分布的控制作用有所减弱, 而径流携带的流域物质的输送贡献有所增强。研究指出, 作为非碳酸盐态的CaO主要结合在硅酸盐矿物中, 而长江入海沉积物中非碳酸盐态的Ca的含量普遍高于黄河及韩国河流入海沉积物[57]; Zn和Pb等元素在长江流域沉积物具有较高的背景值, 这主要跟长江流域与酸性岩类有关的矿产广泛发育有关[32], 洪涝期它们的变化反映了径流携带流域物质的输送状况; 而Th属于风化中较为稳定、不易迁出的元素, 因而它在洪涝期河口粗颗粒沉积物中相对富集。

根据旱涝前后样品在各因子上的得分, 结合不同因子元素变量的组合分布特征, 大体可将样品分为3部分, 如图8所示, I区样品主要局限于长江口南支河道内及口门外的崇明东滩附近(M2站位), 以富集Zr、CaO、CaCO3、Th、Pb和Zn等为主。该区粒度组成和矿物组分均表现为高能沉积环境, 径流与潮流是本区主要的动力因素[8]。II区样品主要分布于水下三角洲前缘和前三角洲, 为细颗粒沉积区, 以富集Al2O3、TFe2O3、MgO、K2O和TOC等组分为典型特征, 主要受细颗粒陆源碎屑物质贡献、沉积物粒度和絮凝作用的控制。长江携带的入海泥沙在口门至拦门沙一带由于径流的扩散和潮流的顶托作用, 流速减缓, 所携带的泥沙(粗颗粒)优先发生显著的沉积作用; 而口门外, 除了径流和潮流作用外, 还受到再悬浮和波浪的淘洗作用[38, 58]。根据不同时期样品的地球化学特征变化, 可推测洪涝期长江径流下泄的物质(粗颗粒为主)大部分仍局限于拦门沙及其以上的河段, 从而使得不同时期的沉积物样品具有相似的地球化学分区。这与前人在本区通过沉积物粒度的分布趋势及动力响应得到的结论基本一致, 即较粗的颗粒物质主要从北港下泄入海, 细颗粒物质则主要由南槽下泄入海[44]。III区样品主要分布于过渡沉积区和陆架浅海砂质沉积区(图8), 富集Sr、Na2O和砂组分。本区主要位于长江口北支外的残留砂质区, 距离河口较远, 故受长江入海物质影响较小, 生物沉积作用相对较突出, 样品中与钙质生物有关的Sr偏高; 同时该区域水动力条件较强, 沉积物后期改造作用频繁, 沉积速率大都在0.5 cm/a以下。

综上, 由图8可见, 旱涝前后不同时期样品的元素地球化学分区基本一致, 表明旱涝急转前后表层沉积物的元素地球化学特征的空间分异性变化不大。旱涝前后, 虽然长江输入的物质通量可能会发生变化, 但其总体的元素地球化学特征基本不变, 主要还是受到源岩和流域风化作用的影响[32]。洪涝期径流携带大量物质入海, 由于颗粒较粗, 其扩散范围有限(123°E以西), 河口沉积物元素地球化学特征的空间分异性主要还是受到本区特有的沉积动力环境和絮凝作用的影响, 这与前人的研究结果一致[8]。

3 结 论

(1) 洪涝期长江河口沉积物平均粒径由干旱期的5.6Φ下降为5.3Φ, 粒度总体有变粗的趋势, 在南支口门至三角洲前缘区最为明显。

(2) 洪涝期Al2O3、K2O和Na2O等含量下降, 含量增加的主要有TFe2O3、CaCO3、CaO、TiO2、Mn和P等。北部断面样品(N3站)中Mn和P在旱涝前后发生较大变化, 反映了自生作用的影响。与洪涝期相比, 干旱期常量元素与黏土的正相关性更高; 但S4站例外, 这可能主要跟径流携带的流域物质的输入状况和该区特有的沉积动力条件有关。南部断面的三角洲前缘和前三角洲区内的Pb、Zn、Cr、Zr、Co、Mo、Sc、Cd和Ga等元素在洪涝期有较明显的上升, 反映了洪涝期本区沉积物粒度整体变粗和流域洪水导致的入海物质通量升高的影响。洪涝期沉积物中TOC的含量为0.16%~0.58%, 平均值为0.37%, 略低于之前的干旱期。干旱期TOC与细颗粒组分的相关性偏高, 表明可能更多地受粒度因素的控制。不同时期有机质C/N值则反映出洪涝期陆源贡献整体大于干旱期。

(3) 洪涝期各元素变量在主因子载荷图上的分布更加分散, 反映了洪涝期粒度对元素组合分布的控制作用有所减弱和径流携带的流域物质的输入有所增强。因子1主要反映了细颗粒陆源物质贡献和粒度的影响, 因子2主要体现了物源和自生作用的影响。各样品因子得分指示旱涝前后元素地球化学分区基本一致, 这说明旱涝急转前后河口区表层沉积物元素地球化学特征的空间分布差异性变化不大。

国家海洋局海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室曹鹏等参与了样品的采集工作;朱爱美、朱影等在实验分析中提供了帮助, 在此一并表示感谢。

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Study on the geochemical characteristics of the surface sediments from the Yangtze River estuary under the 2011 sharp turn from drought to flood in middle and lower Yangtze

HU Li-min1, SHI Xue-fa1*, WANG Guo-qing2, QIAO Shu-qing1, YANG Gang1, GAO Jing-jing1and BAI Ya-zhi1

1. Key Laboratory of State Oceanic Administration for Marine Sedimentology & Environmental Geology, First Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Qingdao 266061, China; 2. Faculty of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China

The geochemical characteristics of major elements, trace elements and organic carbon and their influential factors were analyzed for the surface sediment samples from the Yangtze River estuary under a sharp turn from drought to flood in 2011 in the Yangtze River, then further to evaluate the impact of this sharp turn event on the sedimentary geochemical province. The results showed that the sediment grain-size turned to coarser in flood season, especially in the southern river mouth to the front delta. The decreased major elements in flood season were Al2O3, K2O, Na2O, whereas the increased components of TFe2O3, CaCO3, CaO, TiO2, Mn and P. The correlation between major elements and clay is more significant in the drought season, the inconsistent relationship between major component and grain-size was observed in S4 from the southern transect. This could be related to the fluvial input and specific depositional hydrodynamic setting. The trace elements in most sediment samples showed an increase during flood season, revealing the impact of coarser grain-size and increased flux of fluvial input. The correlation between TOC and TN in the drought and flood periods showed good positive relation, but with higher C/N ratios in the flood season showing higher terrigenous contributions. Even though, the lower C/N ratios should be ascribed to the source pool of organic matter, the input of soil organic matter and degradation of microorganisms. The distribution of variables on the loading plot showed more scattered in the flood season, reflecting the decreased control of grain-size on the element association and increased riverine input. Based on the sample scores, the geochemical province of the estuarine samples showed little variation during the sharp turn from drought to flood.

sedimentary geochemistry; surface sediments; geochemical province; sharp turn from drought to flood; Yangtze River estuary

P595

A

0379-1726(2014)01-0039-16

2013-03-11;

2013-03-26;

2013-04-22

海洋公益性行业科研专项经费项目(200805063); 国家海洋局青年海洋科学基金(2012312); 中央级公益性科研院所基本科研业务费专项资金资助项目(GY02-2012G08, GY02-2012G35); 中国博士后科学基金(2012T50596)

胡利民(1983–), 男, 博士, 主要从事海洋地球化学研究。E-mail: hulimin@fio.org.cn

SHI Xue-fa, E-mail: xfshi@fio.org.cn; Tel: +86-532-88967491