深圳市大气7Be含量分布及其示踪意义

刘国卿, 罗 奇, 潘远海, 刘德全, 李志刚, 张 鸿, 孙慧斌



深圳市大气7Be含量分布及其示踪意义

刘国卿1*, 罗 奇1, 潘远海1, 刘德全2, 李志刚2, 张 鸿1, 孙慧斌1

(1. 深圳大学 核技术应用研究所, 广东 深圳 518060; 2. 深圳市环境监测中心站, 广东 深圳 518039)

研究分析了2011年10月至2012年5月期间深圳市大气气溶胶中7Be的含量变化及影响因素。深圳市7Be的含量范围为0~7.6 mBq/m3, 平均值为3.1 mBq/m3, 气象条件中降雨对大气7Be的影响最大, 而温度以及大气颗粒物PM2.5与7Be 的相关性不明显。在春季月份期间, 大气7Be比活度与近地面O3的含量变化吻合良好, 提示7Be可用于示踪平流层臭氧向地表的动力输送。

7Be; 大气; 示踪; 深圳

0 引 言

7Be(半衰期为53.3 d)为天然放射性核素, 是宇宙射线与大气中的氮和氧原子相互作用的产物, 主要产于平流层和对流层上层。大气中的7Be一旦生成即被气溶胶粒子所吸附, 随后参与各种大气过程, 并最终通过干、湿沉降汇集于地表。由于7Be具有固定的来源和合适的活度范围, 又是颗粒活性核素,广泛用于大气物质传输、表土季节迁移和污染物地球化学循环过程的示踪研究[1‒2]。

7Be是研究大气输送过程的理想示踪剂, 在高山站的观测中,7Be的这一示踪作用常用于定性评估平流层输送对近地面臭氧浓度的贡献[3‒5]。通过分析7Be在大气中的分布和沉降规律, 亦可为极端天气(如飓风、热带风暴)下的大气动力输送模式提供一种重要的示踪手段[6]。7Be的大气传输都是以气溶胶为载体, 近地表7Be 含量往往具有天气时间尺度的短期振荡特征, 显示其对大气运动过程的敏感性。研究表明, 降雨对气溶胶的湿清除是导致近地面空气7Be含量急剧变化的重要因素[7‒8], 而平流层/对流层之间的物质交换、对流层垂直方向的物质输送以及中低纬度平流层气团的“春季泄漏”均可导致近地面大气7Be含量的相应增加[9‒10]。

当前, 大气7Be的研究多基于周时间尺度的观测, 这对短时间尺度的大气运动过程难以做出有效的解释。珠江三角洲是我国典型的经济快速发展区和我国最大的城市群之一, 大气污染严重, 在冬春季节常发生灰霾天气。本研究拟对深圳市大气7Be进行高时间分辨率的观测, 同时结合降雨量、大气气溶胶粒子(PM2.5)以及近地面臭氧(O3)含量, 研究其对区域大气污染过程示踪的可能性。

1 实验部分

1.1 样品采集

采样地点为深圳大学图书馆楼顶(离地面高度25 m), 位于深圳南头半岛后海湾片区。采样时间从2011年10月至2012年5月, 每2d采集1次样品, 每个样品采集时间为48 h(每间隔24 h更换1张滤膜)。采样仪器为TH-1000标准大流量采样器(武汉天虹智能仪表厂), 采样流量为1.05 m3/min, 以玻璃纤维滤膜收集气溶胶样品。

1.2 样品分析

滤膜样品收集后折叠成底面积约6.4 cm × 5.2 cm 的长方体, 用锡箔纸包裹滤膜, 直接使用HPGe探测器进行g谱分析。实验所用探测器型号为GEM18180, 美国ORTEC公司生产。其晶体的直径为51.0 mm, 高度为58.7 mm; 对于60Co 点源1322 keV能量半高宽不大于1.80 keV, 相对效率为22%。本研究以中国计量科学研究院定值的GBW08304河流沉积物环境放射性标准物质作为气溶胶样品的刻度源, 根据各能量峰的效率进行效率曲线拟合, 获得全能峰效率曲线。高纯锗探测器的效率曲线方法参见前期研究[11], 大气中7Be的活度依据下式进行计算:

式中:为7Be的活度(mBq/m3);是能量为g的特征峰面积;c为测量活时间;为全能峰效率;为发射几率;为大气采样体积;1/2为半衰期;2、1分别为测量日期和采样日期。

1.3 后推气流轨迹

气流轨迹是指大气气团在一定时间内的运动路径, 据此可以分析大气气团的来源和传输途径, 进而为污染物的来源判识提供参考。本研究利用美国海洋与大气局(NOAA)空气资源实验室(Air Resources Laboratory)开发的混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模型(HYSPLIT)计算每个样品采集时间段的后向气流轨迹, 每次的后向延伸时间为72 h, 轨迹模拟起始高度设定为50、200和1000 m。

1.4 气象资料

样品采集点的气象资料如降雨量、大气颗粒物浓度(PM10、PM2.5)以及臭氧含量由深圳市环境监测中心站提供。南山区荔香公园气象监测自动站离深圳大学样品采集点直线距离仅300 m, 数据点气象资料具有很好的代表性和针对性。

2 结果和讨论

2.1 大气7Be含量分析

深圳市大气7Be含量范围为0~7.6 mBq/m3, 平均值为3.1 mBq/m3, 与世界7Be平均值2.45 mBq/m3相当[12]。与国内其他城市和地区相比(表1), 深圳市南头大气7Be含量明显低于高海拔地区的青海瓦里关山和贵州观风山[13], 亦低于西安[14]和杭州[15]近地面大气7Be含量；此外, 深圳市南头大气7Be含量与深圳大亚湾片区[16]以及广州五山大气7Be含量相近[2]。从大气7Be的季节分布来看, 12月份为大气7Be活度值最高的月份(月平均值达4.8 mBq/m3), 且日际变化幅度小, 其余月份大气7Be平均含量相近, 但日变化幅度较大。

近地面空气中7Be的浓度不仅受产率控制, 还受平流层/对流层之间的物质交换、对流层垂直方向的物质输送、不同纬度之间水平方向的物质输送以及干湿沉降等因素的综合影响[17]。深圳地处低纬度地区, 海拔高度低, 冬季常受西伯利亚反气旋天气的影响, 而反气旋条件往往有利于高层大气的向下混合[18], 如日本北部地区和我国香港地区冬季月份通常观测到大气7Be含量的高值[19‒20]；另外, 2011年12月份深圳市南头片区几无降雨, 这两个因素造就了冬季12月份大气7Be含量的高值, 而同期的11月份和1月份, 因有不同程度的降雨(11月份和1月份的降雨总量分别为67.1 mm 和41.9 mm), 大气7Be含量明显低于12月份。研究表明[21], 在春季期间, 中纬度地区对流层变窄, 使得对流层-平流层交换加强, 平流层中的7Be可以“泄漏”到对流层, 出现“春季泄漏”现象。据报道, 广州市春季大气7Be的峰值以及上海市春季大气7Be沉降通量的高值均可能与“春季泄漏”有关[2,10]。从图1可见, 深圳市春季月份期间(3~5月)大气7Be含量总体不高, 这可能与降水对近地面气溶胶的湿清除作用有关, 抵消了7Be的“春季泄漏”效应；而3月中下旬至4月初因降雨少, 大气7Be的高值仍然明显。

表1 国内不同城市大气7Be含量比较(mBq/m3)

2.2 气象条件影响分析

2.2.1 降雨的影响

降雨是影响大气7Be含量的一个重要因素, 这在诸多研究中已得到证实。一般来说, 大气7Be含量的低值对应于降水, 高值对应强平流层-对流层交换。在不同地区, 由于雨季出现的季节不同, 导致大气7Be的含量变化呈现不同的季节规律。如在科威特(夏季长且炎热干燥, 冬季短且湿润多雨),7Be 浓度的最大值出现在最热的月份[22]; 而在我国南方地区,7Be 浓度的最大值多出现在气温较低的秋冬季[2,10]。

深圳属亚热带季风气候区, 雨热同期, 干冷咸至。虽然本实验样品采集时间避开了深圳的雨季(6~9月), 降雨对大气7Be 含量的影响仍然明显。以2012年3~5月的数据为例(图 1), 大气7Be含量与降雨量呈负相关关系, 其相关系数为-0.36。在3月初, 连续几天的降雨使得大气7Be一直在低值徘徊, 而在3月中下旬至4月初, 由于缺乏降雨, 大气7Be一直在高位震荡, 期间达到一个最大峰值7.6 mBq/m3；到了4月中下旬及5月初, 由于降雨明显增多, 大气7Be含量振荡起伏较大。降水形成过程对近地面大气7Be的影响可以表现在以下三个方面: (1)携带水汽的低纬度暖-湿气流中的贫7Be气团; (2)暖-湿气团之上的干-冷下沉气流所携带富7Be气团；(3)降水过程对近地面气溶胶的清除过程。因此, 降水量的增加或减少的变化, 相应指示着暖-湿上升气流或干-冷下沉气流的变化及其在观测地点的主导作用; 而持续很长时间的均匀降水, 则抑制了气流变化对7Be的影响, 对近地面的气溶胶粒子起着显著的湿清除作用[13]。

2.2.2 温度的影响

图1 大气7Be含量变化及同期降雨量比较

Azahra.[23]对西班牙Granada地区近地表大气气溶胶的研究发现,7Be的最高浓度值出现在夏季, 并且与气温呈非常好的相关关系。Piñero García.[8]认为在夏季, 由于气温升高, 平流层-对流层交换和对流层空气垂直运动加剧, 使得近地面7Be的浓度有增大的趋势。为确定大气温度对7Be的影响程度, 对两者进行了相关性分析。由图2可见, 深圳市大气7Be含量与气温的相关性甚微(2= 0.0174),推测其原因, 深圳属于亚热带地区, 不同季节温度差异不明显；其次, 深圳市雨热同期, 降雨的湿清除作用有效降低了温度对大气7Be的影响。

图2 大气7Be与气温的相关性分析

2.2.3 大气颗粒物影响

7Be为颗粒活性核素, 并主要富集于0.2~1.3mm的气溶胶粒子中[20,24]。大气颗粒物作为其参与各种大气过程的媒介, 亦是影响近地面7Be含量的重要因素。Hernandez.[25]的研究表明, 在非洲北部, 大气中的7Be可与矿物粉尘相结合并伴随撒哈拉沙尘的远距离输送。珠江三角洲属于亚热带季风气候区, 地形上三面靠山、一面临海, 夏季受海洋季风的影响, 颗粒物含量较低, 冬季则主要受大陆季风影响, 颗粒物含量偏高。为探讨大气颗粒物(PM2.5)含量对大气7Be的影响, 对两者进行了相关性分析。由图3可见,7Be浓度与大气PM2.5相关性总体不大, 体现了其作为宇生核素的特点, 而城市大气PM2.5主要是人为排放源, 两者相关性分析符合预期。值得注意的是, 两者冬季月份(10~2月)的相关性要略高于春季(3~5月), 这是因为冬季期间大气气溶胶含量较高, 增加了大气7Be存在的介质; 另外冬季受西伯利亚反气旋的影响, 富7Be气团的向下输送往往可使近地面大气7Be的含量得以增加。

2.3 大气7Be对近地面臭氧的示踪意义

臭氧是大气中一种重要的痕量气体, 也是光化学烟雾的主要成分之一。在一定的天气条件下, 平流层的臭氧可以到达对流层底部, 使该地区的臭氧浓度显著上升, 同时伴随出现高浓度的7Be。在高山站的观测中,7Be的含量变化常用于评估平流层输入对近地面臭氧的贡献[3,26]。然而在低海拔地区, 近地表臭氧浓度的变化对7Be往往不甚敏感, 如Gaffney.[27]通过对7Be的观测, 从另一个角度证实了夏季德克萨斯州城市地区近地层臭氧峰值主要是源于光化学污染过程。

图3 大气7Be含量与大气颗粒物PM2.5的相关性分析

图4a为2012年春季月份期间(3~5月)深圳市采样点位大气7Be含量与近地面臭氧含量的相关性分析图, 两者相关系数2值为0.5899, 说明臭氧含量与大气气溶胶7Be呈正相关关系。由图5亦可见, 2012年3月25~30日期间, 大气7Be的浓度有一明显的峰值, 而同期O3浓度亦有一明显的峰值; 气流轨迹反演提示, 该时间段内大气的运动形式主要为高层大气向地表的动力输送(图6)。大气7Be含量与近地面O3的同步, 得益于春季全球性Brewer-Dobson环流下沉气流的加强[4]。以上结果表明, 在“春季泄露”期间, 大气7Be的含量变化可用于评估高层大气的垂直输送对近地面臭氧的贡献。然而从图4b可见, 大气7Be含量与近地面臭氧浓度在冬季月份的相关性甚微;另外, 当2011年12月份大气7Be比活度超过5.0 mBq/m3时, 同时期的地面臭氧并没有出现与之相对应的高浓度值。这种差异性表明, 利用7Be示踪低海拔地区近地面臭氧浓度的变化需谨慎, 城市大气O3来源复杂, 区域性的光化学反应事件或者污染气团的水平输送均可导致当地O3浓度的显著增高。

图4 大气7Be含量与近地面臭氧的相关性分析

图5 大气7Be含量以及近地面臭氧时间变化比较

图6 深圳样品采集点位3.27大气气团后推气流轨迹

3　结 论

深圳市大气7Be的含量范围为0.0~7.6 mBq/m3, 平均值为3.1 mBq/m3。气象条件中降雨对大气7Be的影响最大, 而温度和大气颗粒物PM2.5与7Be的相关性甚微, 体现其作为宇生核素的特点。通过后推气流轨迹反演和大气臭氧含量的变化, 提示7Be可用于示踪平流层臭氧向近地面的大气流动。

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Variations of airborne7Be in Shenzhen and its implication for atmospheric transport

LIU Guo-qing1*, LUO Qi1, PAN Yuan-hai1, LIU De-quan2, LI Zhi-gang2, ZHANG Hong1and SUN Hui-bin1

1. Institute of Applied Nuclear Technology, Shenzhen University, Shenzhen 518060, China; 2. Shenzhen Environmental Monitoring Center Station, Shenzhen 518039, China

In this study, aerosol samples in Shenzhen were collected and analyzed for beryllium-7, over a period of eight month (October’11-May’12). The concentrations of7Be in the atmosphere of Shenzhen were in the range of 0-7.6 mBq/m3, with a mean value of 3.1 mBq/m3. Precipitation is the main factor affecting airborne7Be concentration, and no significant correlation was found between7Be specific activity with air temperature as well as the concentration of particle matter (PM2.5). During the spring months, airborne7Be specific activity correlated fairly well with surface ozone, indicating its implication for tracing downward transport of ozone from the upper troposphere or lower stratosphere.

Beryllium-7; atmosphere; tracer; Shenzhen

P593; P597

A

0379-1726(2014)01-0032-07

2012-12-26;

2013-03-25;

2013-04-02

国家自然科学基金(41102217, 11275130); 深圳市科技研发资金项目(JC201005280560A)

刘国卿(1977–), 男, 博士、副研究员, 从事核技术在环境科学中的应用研究工作。

LIU Guo-qing, E-mail: liugq@szu.edu.cn; Tel: +86-755-26536232