非能动先进压水堆核电厂严重事故下裂变产物行为研究

袁 凯，邹 杰，佟立丽，曹学武

（上海交通大学机械与动力工程学院，上海200240）

核电厂严重事故下堆芯熔化会产生大量的放射性裂变产物，如果安全壳难以保持完整性，那么将对环境及人类健康产生重大威胁。因此有必要研究严重事故下放射性裂变产物释放和迁移特性以及分布状况，并计算相应的源项，这样既可研究源项释放缓解措施，减少放射性裂变产物的释放［1］；也可以直接应用于厂外后果评价系统，在事故下正确采取应急策略［2］。由于非能动先进压水堆的严重事故源项有别于常规压水堆的源项，它依靠非能动安全壳冷却系统保持安全壳的完整性，在无防火喷淋的情况下依靠沉降、扩散电泳和热电泳等自然机理去除裂变产物［3］。相关学者针对非能动先进压水堆核电厂安全壳旁通（BP）、安全壳早期失效（CFE）、安全壳隔离失效（CI）三类典型释放类进行了源项分析，但未给出详细的裂变产物在系统内的迁移行为［4］。因此，需要开展非能动先进压水堆安全壳失效情况下裂变产物的释放及迁移特性的研究，以揭示严重事故源项的机理。

本文分析了安全壳早期、中期和晚期失效情况裂变产物释放和迁移的特性，并计算了三种事故情况下的事故源项。

1 计算方法与模型

1.1 电厂模型

本文建立的事故分析模型耦合了热工水力计算以及裂变产物释放与迁移的计算，可以模拟百万千瓦级非能动先进压水堆严重事故的全部过程。图1为主系统节点图，主系统用12个节点进行模拟。图2为安全壳节点图，安全壳被划分为12个节点，各节点间由不同流道相连（如图2中箭头所示）。除此之外，本文还模拟了非能动堆芯冷却系统、自动卸压系统、化学与容积控制系统、氢气控制系统和非能动安全壳冷却系统（PCS）等主要系统。

图1 主系统节点图Fig.1 RCS nodalization

图2 安全壳节点图Fig.2 Hodalization of containment

1.2 裂变产物分组

本文对10组裂变产物进行跟踪计算（见表1），其中，第1组为惰性气体类，第2、3、6和10组为挥发性类，其余组为非挥发性类。

表1 裂变产物的分组Table 1 Grouping of fission products

1.3 裂变产物释放模型

目前，国内外已有的裂变产物释放模型主要有5种，即蒸汽氧化模型（专门用于计算挥发性裂变产物）［5］、NUREG－0772模型（专门用于计算挥发性裂变产物）［6］、Kelly准则（专门用于计算非挥发性裂变产物）［7］、CORSOR－O 模型和CORSOR－M模型。目前国际上最新的研究成果中［8，9］，采用联合使用 CORSOR－O 和CORSOR－M的方法进行模拟。

CORSOR－O模型如式1所示［10］：

其中：fo为释放率，1／min；ko为释放系数；q是活化能，KJ／mol；R为气体常数，0.019 87；T为堆芯节点的平均温度，K；fH2，堆芯节点内流动气体的H2摩尔份额；fcoro1，初始燃料条件下的相对因子；fcoro2，减少燃料条件下的相对因子。

CORSOR－M 模型如式2所示［11］：

其中：fm为释放率，1／min；km释放率系数；R为气体常数，0.019 87；q是活化能，KJ／mol；T为堆芯节点的平均温度，K。

为了验证CORSOR－M模型和CORSORO模型的在严重事故下的适用性，本文采用ORNL实验室的 VI实验的结果［12－15］进行了比对。VI裂变产物释放测试装置，是一个垂直的燃料测试装置，它用于研究燃料高温条件下裂变产物的释放率、化学形式和裂变产物的迁移行为。燃料测试装置中采用了15.2cm长的燃料棒，五个测试实验均采用了比利时研究堆的燃料（BR3）。VI测试中得到 Kr、Cs、I、Ba、Te和Mo等核素的释放份额，本文中Kr、Cs和I采用CORSOR－M模型进行模拟，Ba、Te和 Mo采用CORSOR－O模型进行模拟。通过将 VI－2～VI－5实验结果与CORSOR模型的计算结果进行比较，如表2所示，可知，选取的裂变产物释放模型可以较为准确地实现VI实验的模拟。

因此，在本文建立的一体化分析模型中，选取CORSOR－M计算惰性气体、CsI组和CsOH组的释放，选择CORSOR－O模型计算其他裂变产物的释放。

表2 裂变产物释放模型计算结果与VI实验结果的比较Table 2 Comparison between the calculation results of fission product release model and results of experiment VI

2 事故假设和进程分析

2.1 安全壳早期失效

安全壳早期失效发生在堆芯开始熔化和堆芯坍塌之间。根据非能动先进压水堆的PRA报告［16］，本文选取的事故序列为ADS（自动卸压系统）的第二级卸压阀误开，并假设其他几级ADS、PRHR（非能动余热排出）热交换器、CMT（堆芯补水箱）和IRWST（内置换料水箱）的重力注射不可用，安注箱、堆腔注水管线、氢气点火器可用。假设堆芯开始熔化后1 000s时安全壳由于氢气火焰的快速传播失效。

由于第二级卸压阀的误开，导致主系统的大量冷却剂从卸压阀流入IRWST，随着IRWST内冷却剂温度的升高，开始产生蒸汽，并释入安全壳，导致安全壳内温度的升高，从而在22s的时候启动PCS，在1 734s时，安注箱排空，由于主系统冷却剂的不断流失，导致在2 567s时堆芯开始裸露，随着堆芯温度的升高，堆腔注水被触发，但是堆芯仍在3 500s时开始熔化，由于成功实施了压力容器的外部冷却，虽然在5 861s时堆芯开始坍塌，但直至计算结束，压力容器始终能够保持完整性。为了研究安全壳早期失效时的裂变产物行为和源项，假设堆芯开始熔化1 000s后安全壳由于氢气火焰的快速传播导致安全壳失效。

2.2 安全壳中期失效

安全壳中期失效发生在堆芯坍塌和堆芯开始熔化后的24h之间。根据PRA报告，本文选取的事故序列为DVI管线上发生当量直径为4英寸的破口，并假设PRHR热交换器、氢气点火器、IRWST的重力注射、一个CMT和一个安注箱不可用，ADS、堆腔注水和PCS可用。假设安全壳整体氢气浓度超过10%时，发生氢气快速燃烧到爆燃的转变，即DDT，此时安全壳发生失效。

破口发生后，大量冷却剂从破口流失，安注箱和CMT、ADS相继启动，堆芯在2 364s时发生裸露，随着堆芯温度的不断升高，堆腔注水在3 238s启动，成功实施了压力容器的外部冷却，虽然在再循环冷却的作用下，堆芯很快重新淹没，但是部分堆芯仍然在23 848s时开始向下封头坍塌。截至计算结束，压力容器始终保持完整性。在25 246s时，安全壳内发生DDT，导致安全壳失效。

2.3 安全壳晚期失效

安全壳晚期失效发生在堆芯熔化24h之后。根据PRA报告，本文选取的事故序列是热管段发生当量直径为2英寸的破口，并假设PRHR热交换器、IRWST的重力注射和PCS不可用。并根据PRA报告，选取安全壳5%失效可能性下的失效压力0.73MPa（g）为超压失效压力。

破口发生后，大量冷却剂流失，同样因为压力容器的外部冷却，压力容器可以保持完整性。随着事故的发展，安全壳内充满水蒸气，由于PCS水冷功能失效，因此安全壳内的压力逐渐升高，最终在115 507s达到失效压力。

以上事故主要进程时间节点如表3所示。

表3 事故进程Table 3 Accident progression

3 裂变产物行为分析

由于裂变产物组可分为惰性气体、挥发性裂变产物和非挥发性裂变产物三种，因此本文选取CsI组作为挥发性裂变产物组的代表，选取SrO作为非挥发性裂变产物组的代表进行分析。

3.1 安全壳早期失效

由图3所示，从堆芯释放的惰性气体很快通过第二级自动卸压系统释入IRWST，IRWST的压力升高后，上部的通风口打开，这样IRWST内的惰性气体和水蒸气一起释入安全壳的大气空间，安全壳失效以后，惰性气体缓慢向环境释放。至计算结束，惰性气体释入环境的份额为0.971。

图3 安全壳早期失效时惰性气体的分布Fig.3 Distribution of noble gas under early containment failure

CsI组在电厂的分布如图4所示，堆芯开始熔化后，CsI组快速从堆芯释放，进入主系统后，通过第二级卸压系统向IRWST迁移，进入IRWST的CsI组沉积在箱体的壁面或者水中（如图6），对于存在水中的那部分，在水的不断蒸发下，CsI蒸汽通过IRWST上部的通风口向安全壳迁移，大部分CsI蒸汽会快速冷凝形成气溶胶，并且沉积在安全壳热构件的表面，其余的很小部分以气溶胶和蒸汽的形式存在于安全壳的气空间，安全壳失效以后，气溶胶和蒸汽向环境释放。至计算结束，CsI组释入环境的份额为0.065 7。

SrO在电厂的分布如图5所示，与挥发性裂变产物组最大的区别是大量的SrO残留在堆芯熔融物内而未释放。对于已经从堆芯释放的SrO，它的迁移过程与CsI组比较相似，同样是先进入内置换料水箱（如图6），然后再进入安全壳大气，安全壳失效后，气溶胶和极少量蒸汽形式的SrO释入环境。至计算结束，SrO释入环境的份额是0.003 59。

图4 安全壳早期失效时CsI组的分布Fig.4 Distribution of group CsI under early containment failure

图5 安全壳早期失效时SrO的分布Fig.5 Distribution of SrO under early containment failure

图6 安全壳早期失效时IRWST内的沉积Fig.6 Deposition of aerosol in IRWST under early containment failure

3.2 安全壳中期失效

如图7所示，惰性气体从堆芯释放以后，快速通过破口和卸压阀释入安全壳，并且漂浮在安全壳的气空间。安全壳在25 246s发生失效时，惰性气体缓慢地从安全壳气空间向环境释放，至计算结束，惰性气体释入环境的份额为0.90。

图7 安全壳中期失效时惰性气体的分布Fig.7 Distribution of noble gas under intermediate containment failure

如图8所示，堆芯熔化以后，释出的CsI组快速向安全壳迁移，大部分CsI组的气溶胶逐渐沉积在安全壳的热构件表面，只有极少数的CsI组以气溶胶和蒸汽的形式漂浮在安全壳的气空间，安全壳失效以后，气空间内的CsI会逐渐释入环境，至计算结束，CsI组释入环境的份额为0.002 9。和安全壳早期失效的事故序列相比，该事故序列中堆芯未完全坍塌，因此，除了熔融物内还有未释放的CsI组裂变产物，在堆芯内也有未释放的CsI组裂变产物。

图8 安全壳中期失效时CsI组的分布Fig.8 Distribution of group CsI under intermediate containment failure

对于SrO，由于堆芯未完全坍塌，约69%SrO仍然存在于堆芯内（如图9）。但是相比CsI组，释入环境的份额更大，约为0.033。

图9 安全壳中期失效时SrO的分布Fig.9 Distribution of SrO under intermediate containment failure

3.3 安全壳晚期失效

如图10所示，惰性气体从堆芯释放以后，在主系统内滞留的时间很短，快速通过破口释入安全壳，大量的惰性气体漂浮在安全壳内，安全壳失效以后，惰性气体快速向环境释放，至计算结束，释入环境的份额达到0.99。

图10 安全壳晚期失效时惰性气体的分布Fig.10 Distribution of noble gas under late containment failure

对于CsI组，由图11可知，从堆芯释放的CsI组大部分滞留在主系统内，至计算结束，主系统滞留量占初始堆芯总量的65%。进入安全壳的大部分CsI组沉积在热构件的表面，悬浮在气空间的CsI组则以蒸汽和气溶胶的形式存在。由计算可知，安全壳超压失效的时刻，安全壳气空间内CsI组蒸汽和气溶胶的质量只有0.000 75kg，而最终释入环境的质量却达到0.217 5kg，这是因为约21万秒的时候，主系统内原先沉积在主系统热构件表面的CsI组在衰变热的作用下发生二次蒸发，产生的CsI组蒸汽很快又冷凝成气溶胶，气溶胶快速释入安全壳（图12），随后释入环境。因此从图11可知，从21万秒至计算结束，CsI组释入环境的质量是缓慢增加的，二次蒸发对CsI组释入环境的质量起主要贡献。至计算结束，释入环境的份额为0.004 3。

图11 安全壳晚期失效时CsI组的分布Fig.11 Distribution of group CsI under late containment failure

图12 安全壳晚期失效时CsI组的状态Fig.12 State of group CsI under late containment failure

对于SrO，由图13可知，在整个事故进程中约有94.4%的初始堆芯总量未释放出来，其中16%残留在未坍塌的堆芯部分，78.4%残留在堆芯熔融物内，而且主系统内未发生SrO的二次蒸发。因此进入安全壳以及随后释入环境的份额都是非常小的。至计算结束，释入环境的份额为0.000 29。

图13 安全壳晚期失效时SrO的分布Fig.13 Distribution of SrO under late containment failure

4 事故源项

表4给出了三种安全壳失效情况下的事故源项，即释入环境的份额。从表4可知，对于某一事故序列，惰性气体的释放份额是最大的，而且挥发性裂变产物的释放份额通常要比一般的非挥发性裂变产物的释放份额大，除了惰性气体，早期失效情况下裂变产物的释放份额为10－2～10－5数量级，中期失效情况下裂变产物的释放份额为10－2～10－3数量级，晚期失效情况下裂变产物的释放份额为10－2～10－6数量级。

5 总结和展望

本文首先利用ORNL实验室的VI裂变产物释放测试装置实验数据验证了裂变产物释放模型，在此基础上，采用一体化事故分析程序对非能动先进压水堆安全壳早期、中期和晚期失效情况下典型严重事故序列的裂变产物在主系统以及安全壳内的行为以及源项进行分析，揭示了三种情况下各类裂变产物的释放机理和迁移特性。三种情况下，惰性气体向环境的释放均达到0.9以上；挥发性裂变产物的释放份额通常要比一般的非挥发性裂变产物的释放份额大；总体来说，早、中和晚期失效情况下，气溶胶的释放份额依次减少。以上结果可以为后续严重事故的管理提供支持。

表4 事故源项Table 4 Source Item

为了进一步分析安全壳失效后对环境和公众的影响，后续还应开展厂外放射性后果的评价，比较各种情况下放射性后果的大小。

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