臭氧—生物活性炭技术在饮用水深度处理中的应用进展

刘丽仪，谢茵茵，黄剑明

(佛山市水业集团有限公司水质监测中心，广东佛山 528000)

臭氧—生物活性炭技术在饮用水深度处理中的应用进展

刘丽仪，谢茵茵，黄剑明

(佛山市水业集团有限公司水质监测中心，广东佛山 528000)

介绍了臭氧化活性炭技术在生活饮用水深度处理中的应用进展，通过研究国内外臭氧—生物活性炭工艺的发展现状和应用实践，综述了臭氧化—生物活性炭联用技术的作用机理及在水处理中的应用研究，分析了此项技术在应用中存在的问题，并介绍提高此项技术的应用措施。

臭氧;活性炭;臭氧—生物活性炭;深度处理

随着工业化的发展和人类物质生活的提高，水环境的污染已成为当今世界范围内普遍存在的问题。水污染日趋严重情况下，许多饮用水处理厂的水源也受到不同程度的污染。我国2005年的环境状况公报显示，全国110个环保重点城市中有20个城市的集中式饮用水水源地的水质达标率小于50%［1］。常规工艺不能有效地去除水中的有机物，而臭氧生物活性炭(O3-BAC)组合工艺能有效地去除水中有机物，出水安全、优质，越来越受人们重视。

1 臭氧—生物活性炭技术的发展概况

1.1 臭氧氧化技术

臭氧是一种很强的氧化剂和消毒剂，其氧化还原电位在碱性环境中仅次于氟。不同的管道直饮水设计，臭氧氧化工艺位置不同，而在不同的位置臭氧氧化的主要作用也不一样。一般来说臭氧氧化主要发生在净水过程的三个阶段:预臭氧化，中间臭氧化，最后的消毒。预臭氧化的作用是去除悬浮物质，大颗粒物质和水体的色、味、臭等，并把较大的天然有机物质分解成较小的有机物质以提高后续絮凝、沉淀等步骤的效率;中间臭氧化主要为降解有机微污染物，去除“三致”前体物和提高可生物降解性［2］。由于其降解产物较小，易被微生物充分利用，通常在此步骤后加以砂滤或生物活性炭过滤;最后的消毒是指臭氧氧化去除残余微生物以及可能形成的消毒副产物。由于臭氧氧化的持续时间较短，出水水质可以加二氧化氯保质。

1.2 活性炭吸附

活性炭是用烟煤、褐煤、果壳或木屑等多种原料经碳化和活化制成的黑色多孔颗粒。由于颗粒活性炭具有极其丰富的微孔和巨大的比表面积，使其具备良好的吸附性能。活性炭吸附作为饮用水深度处理的重要手段广泛应用于城市给水处理厂。目前世界上已有成百座使用颗粒活性炭的水厂在运行 。大量的研究结果已证明了活性炭吸附在饮用水处理中的优势，活性炭对水中存在的有机污染物的各项指标均有很好的去除效果，当通水倍数为滤床体积的7 500倍时，高锰酸钾指数的去除率仍高达80%，对UV254的去除率始终保持在90%以上［4］。

活性炭纤维由于孔径较小，不适于吸附水中的腐植酸等大分子有机物。进水浊度高时，活性炭微孔极易被阻塞，导致活性炭的吸附性能下降，在长期高浊度情况下，会造成活性炭的使用周期缩短，进水水质的pH值适用范围窄、抗冲击负荷差等，而且需要频繁再生、费用较高［5］。

1.3 臭氧—生物活性炭联用技术

臭氧氧化和生物活性炭技术都各自有其局限性，到了20个世纪六七十年代，一种新型组合工艺“臭氧—生物活性炭”(O3-BAC)技术诞生了，它具有优异的去除污染物效能，尤其对有机污染物去除效果好，因而受到人们的高度重视。

臭氧—生物活性炭的第一次联合使用是1961年在德国Dusseldorf市Amstaad水厂中开始的，它的成功引起了德国以及西欧水处理工程界的重视。在1967年Parkhrust等人首次肯定了微生物在活性炭上生长的有利性，大大延长了颗粒活性炭(GAC)的使用寿命，最终确立了臭氧—生物活性炭技术［6］。1978年由美国学者米勒(G.W.Miller)和瑞士学者R G Rice首次采用了“生物活性炭”这一术语。臭氧—生物活性炭联用技术在20世纪70年代传入我国，并从20世纪80年代开始得到应用［7］。

2 在饮用水深度处理的作用

2.1 浊度

当水中存在有机物时易吸附在颗粒表面引起空间位阻稳定，臭氧能氧化分解这些有机物，从而诱导颗粒脱稳。采用预臭氧化通常可以提高混凝过滤过程对颗粒和浊度的去除效率，与此同时却常常降低了混凝过程对DOC的去除。混凝单元去除的是大分子的有机物，而臭氧化将产生相对分子质量小、极性强的小分子，因而影响混凝的效果。但是，臭氧化后的小分子有机物通常要比臭氧化前的大分子有机物具有更好的可生化性，另外小分子也更容易被生物吸收，因此DOC的去除转由生物活性炭单元去完成［8］。

2.2 色度

色度可以间接反映水中溶解性污染物的数量，对微污染原水来说是极为重要的感官性指标。水中能产生色度的物质是水中溶解或胶态的带有生色基团的有机物，如酚类、重氮、偶氮化合物。天然有机酸，如腐植酸、黄腐酸和鞣酸等，也会产生不同程度的颜色。这些物质与卤代消毒副产物的形成密切相关［9］。O3-BAC去除色度效果好，主要是归因于臭氧化作用、活性炭表面的吸附作用和生物降解作用。

臭氧可以使不饱和有机物中 C═C双键断裂，生成酮类、醛类或羧酸类物质。一旦这种共轭部分通过氧化被破坏，颜色就随之而去，但这并不意味着引起色度的有机物能够被彻底氧化为CO2和H2O，只是发色团受到了破坏而已。臭氧化后水中有机物可吸附性和可生化性发生改变，有利于色度的去除。有研究表明:活性炭易于吸附苯类化合物和小相对分子质量腐殖质，对相对分子质量在500～1 000的腐殖质可吸附面积达活性炭吸附面积的25%［10］。

2.3 臭和味

饮用水中臭和味产生原因主要有三类:①由排入水体的无机物、化学制品及溶解性的矿物盐产生的;②腐殖质等有机物、藻类放线菌和真菌的分泌物和残体产生的Geosmin(地霉素)、MIB(2-甲基异2-茨醇);③过量投氯引起的［11］。

臭氧生物活性炭工艺对臭味物质的去除机理主要为:臭氧化学氧化作用、活性炭物理化学吸附作用和微生物的降解作用，三者同时作用可高效地去除水中臭味物质。引起臭和味的硫化物、氯等无机物质由于具有挥发性并且相对分子质量小，故能被活性炭有效吸附。另一方面，臭氧也能氧化分解部分该类物质。臭氧去除水中臭和味，起作用的不仅是臭氧本身，还有其自我分解产物——氢氧自由基。臭氧和这些自由基能破坏引起臭和味的物质不饱和键，再加上活性炭物理化学吸附作用和微生物的降解作用，能有效去除水中臭和味。

日本东京都水道局金町净水场采用混凝沉淀—臭氧—生物活性炭处理工艺对含2-MIB的原水进行处理，常规处理后2-MIB为16～26 ng/L，经过O3-BAC处理后出水浓度为0～10 ng/L，去除率达60% ～100%［12］。

2.4 有机物

臭氧氧化并不能把水中的微污染有机物完全氧化为CO2和H2O。臭氧生物活性炭工艺去除有机物是臭氧氧化和生物活性炭的吸附、生物降解与同化作用的联合效果。臭氧将原水中大分子有机物氧化成小分子物质，改变了分子结构、分子极性，同时臭氧氧化能使水中难以生物降解的有机物断链、开环，使它能够被生物降解，以降低生物活性炭滤池的有机负荷。另外，臭氧还能起到充氧作用，使生物活性炭滤池有充足的溶解氧用于生物氧化作用。活性炭能够迅速地吸附水中的溶解性有机物，同时也能富集水中的微生物。活性炭表面吸附的大量有机物也为微生物提供了良好的生存环境。有丰富的溶解氧的环境下微生物以有机物为养料生存和繁殖，同时也使活性炭表面得以再生，从而具有继续吸附有机物的能力，即大大延长了活性炭的再生周期［13］。

采用P·O 42.5级水泥；砂为普通河砂；石子为碎石，粒径5-15 mm；试验用水为自来水；硅粉由山东博肯硅材料有限公司生产，SiO2含量95%，比表面积23 m2/g。

金鹏康等［14］，研究指出臭氧—生物活性炭工艺中微生物对有机物的生物降解占主导作用，约占总有机物去除量的65%，且该部分有机物几乎全部是易于降解的溶解性有机物，说明生物降解具有显著的选择性;而活性炭吸附去除的有机物在该工艺中起辅助作用，占总去除量的35%，吸附去除的难生物降解和易于生物降解的有机物的量基本相当。

投加臭氧会抑制藻类的新陈代谢，从而控制藻类繁殖，一般臭氧投量为1～2 mg/L便可很好地控制藻类的繁殖。此外，O3/BAC不但能控制水中的悬浮藻类，它还能有效去除由藻类产生的异、臭味和毒素［15］。

氯化消毒副产物特别是三卤甲烷一直是给水处理领域十分关注的问题。臭氧化去除三卤甲烷的研究结果比较公认的是效果波动较大，只有在产生中间产物的前期，以及臭氧处理的产物分解至最终产物时，才能起到抑制三卤甲烷的作用。生物活性炭对三卤甲烷前质的去除效果也是很有限的［16］。

2.5 氮

水中氮的污染主要以氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮和有机氮等形式存在。在特定条件下，如氧化和微生物活动，有机氮可能转化为氨氮。好氧情况下，氨氮又可能被硝化细菌氧化成亚硝酸盐氮和硝酸盐氮。O3-BAC工艺中的臭氧氧化不仅不能去除NH3-N，有机氮被氧化有时甚至使NH3-N略升高。NH3-N完全靠生物活性炭池内的微生物完成。臭氧预氧化能将大部分有机氮化合物氧化为氨氮，后续处理工艺生物活性炭纤维能将氨氮通过亚硝酸菌的作用基本上能转变为亚硝酸盐氮，然后亚硝酸盐氮再通过硝酸菌将其转变为硝酸盐氮。由于经臭氧氧化的水，溶解氧较充足，生物活性炭纤维工艺中厌氧菌很难生长繁殖，因此很难发生反硝化反应，从而导致处理水中总氮含量变化不大，只是在含氮物的存在形式间发生相互转化。目前，饮用水深度处理工艺中利用反硝化去除水中硝酸盐氮的方法，主要还处于研究阶段，其经济、生物安全等问题有待进一步研究。

另有研究指出，当NH3-N浓度＞2 mg/L时，硝化细菌将占优势，溶解氧会被硝化细菌迅速耗光。生物活性炭滤池中的异养菌得不到足够的溶解氧来氧化去除有机物，会影响活性炭的生物再生效果，从而降低生物活性炭池去除有机污染物的效率。而且会因硝化不完全，引起出水的亚硝酸盐氮浓度升高［17］。

2.6 铁和锰

一般来说，当铁或锰以自由离子形式存在于水中时，比臭氧弱的氧化剂也可将它们氧化，通过有效的曝气即可达到去除铁、锰的目的。但是当铁或锰与腐殖质或其他有机物共存时，可能会以一种复杂的有机物形式出现，一般氧化剂往往不足以破坏这种结构，在这种情形下使用臭氧这样的强氧化剂可以破坏这种复杂结构，达到去除水中铁、锰的目的［18］。

在低臭氧投量下，铁能迅速与臭氧反应，与锰产生优势竞争，使锰只有一小部分被氧化，并且要在铁全部氧化完成后，才开始锰的氧化。Fe2+经臭氧氧化后生成的Fe3+的氢氧化物的溶解度极小，以氢氧化铁的形式从水中沉淀析出，在后续的活性炭滤罐中和过滤去除。

在臭氧投量为2～3 mg/L时，臭氧接触塔中的Mn2+只有部分被氧化成不溶的MnO2或Mn(OH)2，另一部分被氧化成溶解的，除锰的效率较低，为20%～30%;大部分的锰在GAC滤罐中去除。其去除机理是:经臭氧氧化后，臭氧接触反应塔的出水由无色变为橙黄色或淡紫红色，水中Mn 被氧化成二氧化锰和高锰酸根，再流经GAC滤罐处理后，水澄清无色而除去了锰。这说明在GAC滤罐中除了去除了不溶的MnO2外，O3在GAC作为还原剂，将高锰酸根催化还原为二氧化锰或水合氧化锰等不溶性的四价锰。此外，用高锰酸根氧化与活性炭滤柱配合除锰起相互补偿的作用。在臭氧投量较高时，出水剩余臭氧的浓度达到0.4 mg/L时，充足的臭氧将二价锰直接氧化成七价锰，或将四价锰进一步氧化成高锰酸根离子，高锰酸根离子流经活性炭滤柱时被催化还原，在活性炭颗粒表面形成二氧化锰，它在水中进一步形成水合氧化锰MnO(·OH)2，在偏碱性的条件下，能通过离子交换去除Mn2+，由此形成的Mn2O3，可由、O3等强氧化剂氧化成MnO2。

在臭氧投量少时，仅有部分被氧化成高锰酸根，没有被氧化的Mn2+流经活性炭柱时，便被由催化还原形成的水合氧化锰予以离子交换吸附。经臭氧化和活性炭过滤后，锰的去除率增加到80%以上［18］。

3 运用中存在的问题

国内外学者对臭氧—生物活性炭系统的研究和越来越多的工程实践应用无不表明它所受到的关注与重视。但是目前还存在相当多的问题有待解决:①臭氧—生物活性炭法的投资和运行费用较高。根据常州二水厂运行经验，臭氧—生物活性炭单水量投资约为200元/(m3·d-1)，运耗费≥0.2元/m3。深圳诸水厂增加臭氧—活性炭设计(包括增加压泵站)的投资在250～270元/(m3·d-1)，运耗也在0.2～0.3元/m3［20］。②不能建立系统模型以明确进水水质、臭氧及生物活性炭装置的停留时间、滤速、臭氧投加量和臭氧浓度之间存在着的关系。虽然有文献中确定的工艺参数，但由于水质不同，并不能形成一个准确的系统模型［21］。③活性炭颗粒度、其表面化学性、电子状态以及其对细菌的附着等确切机制还有待于进一步研究。生物活性炭的运行效果受各种条件:如水温、pH值、菌种的影响，效果不稳定，特别是在挂膜的期间，由于生物膜没有形成，处理效果欠佳，寻求活性炭生物膜的适宜生长条件，优势菌种的筛选、驯化等已成为此工艺的重点。对新的颗粒状活性炭的如何进行固定化和对已经吸附饱和活性炭如何使之再生，从而延长活性炭寿命有待于进一步研究 。④投加的臭氧不可能将微污染水源中的有机物彻底氧化成无机物，而会生成各种中间产物，即臭氧处理的副产物。臭氧的副产物多是亲水性物质，国外的研究报告指出，有些副产物是致癌或可能致癌的物质［25］。

4 提高该技术应用水平的措施

4.1 新的工艺组合

4.1.1 高氨氮源水

对于源水中氨氮含量高的问题，可采用折点加氯、两级活性炭滤池和生物预处理来解决。折点加氯就是投加过量的氯来消除水中的氨氮。折点加氯的局限较大，氨氮浓度高时，加氯量大，费用较高。过量加氯也会使水中产生大量有机氯化物。两级活性炭滤池就是第一级生物活性炭滤池出水经充氧后再进入第二级生物活性炭滤池。由于活性炭滤池的造价很高，实施比较困难。而且即使使用两级活性炭滤池，去除氨氮的能力也有限制。生物预处理工艺是在混凝沉淀之前对原水进行生物法预处理。由于生物预处理池有曝气设备，能向水中连续充氧，因而对氨氮的去除效果明显。根据文献［26-27］所述，能达65%～90%，从而可使臭氧—生物活性炭进水氨氮浓度达到2 mg/L以下。另外，生物预处理工艺还对CODMn、色度、浊度和锰等有一定的去除效果。目前为止，生物预处理是解决臭氧—生物活性炭工艺进水氨氮浓度过高的最好方法。

4.1.2 微生物在炭滤层的泄漏

针对微生物在炭滤层的泄漏，可采用在生物活性炭之后再进行膜过滤或其它高效过滤形式，可有效地去除个体较小的细菌和病毒，以及较难降解的大分子有机物(如杀虫剂)和生物活性炭表面细菌分泌的酶，使出水水质更佳。

4.1.3 臭氧化溴酸盐抑制技术

对于臭氧化产生的溴酸根，可以采用高锰酸盐和臭氧复合氧化的方式使两种氧化剂优势互补，从而减少臭氧氧化过程中所产生的副产物［28］。采用相同的臭氧投加量，一次性投加和分次投加会生成不同量的BrO3-，增加臭氧投加点数量可使BrO3-生成量降低，其原因是缩短了臭氧的平均接触时间，降低了水中剩余臭氧的平均浓度。在实际应用中，综合考虑工程投资和对BrO3-的控制效果，臭氧投加点数量以3～4个为宜。

向水中加酸降低pH值、加氨、加过量的H2O2、以及加·OH清除剂都有可能减少 BrO 的生成［29］。何茹等［30］研究发现在臭氧催化氧化过程中，在一定范围内增加氧化铈投量能进一步减少溴酸根的产生，催化剂投加量从0增加到250 mg/L，能减少溴酸盐生成量85.1%;当溴离子浓度为0.5、1.0、2.0 mg/L时，臭氧催化氧化分别能减少溴酸盐生成量69.2%、83.5%和15.2%。

4.2 改善原有的工艺条件

传统的臭氧—生物活性炭工艺中，臭氧接触塔内穿孔管布气效果往往不理想，增设一套无热再生空气干燥系统，可提高空气净化质量，产生高质量的臭氧;以微孔钛板作为臭氧气体扩散器，塔中装设多层不锈钢穿孔板，底层板上装填有特制的高效催化剂，催化臭氧，生成选择性更高的、反应更快的·OH自由基，加快臭氧与有机物的反应效率，上层板上装填有特制的抗腐蚀、比表面积大、化学稳定性好的矩鞍瓷环，可使水和臭氧充分混合接触，在较短的时间内达到较高的臭氧吸收率，大大缩小接触反应设备的体积，又可以减少设备投资成本。

由于自然形成BAC时间长、无选择性、生物相复杂，而且未经驯化，短时间内难以适应环境，生物降解作用小。可采用人工固化BAC方法，人为投加驯化、培养的、具有很高活性的工程菌，因已完全适应环境，自始至终进行物理吸附和生物降解的协同作用，BAC很快处于稳定期，而且选择性强，同时也延长了活性炭的寿命。

传统的工艺中，主要以水反冲生物活性炭滤罐。由于水反冲膨胀高度低，不仅影响了反冲效果，而且延长了冲洗时间，浪费大量反冲洗水。而采用高强度空气擦洗，再以微膨胀水漂洗的方式来提高膨胀率和冲洗效果，则可以缩短反冲时间，取得良好的冲洗效果和减少了反冲水用量［31］。

4.3 仪表化水质监测和自动化控制系统

目前，国内外对臭氧—生物活性炭系统成功研制并采用了高锰酸盐指数、TOC、MLSS、臭氧、溶解氧等在线监测的仪表系统，在线监测的实施既为认识系统的动态特性提供了丰富、全面的数据，也提高和强化了设计水平和过程控制的手段，特别是臭氧系统的控制回路设有水量与臭氧产量的联锁关系;剩余臭氧值和臭氧产量的联锁关系，避免了不必要的过量投加和投量不足。而色质谱联机等高效分析仪器又为数据的准确分析提供了可靠的保证;同时，由于国内外电动阀门等自动化设备的广泛应用，采用计算机模拟控制系统控制各种工艺操作，对系统进行监测和对储存的数据进行综合分析，全装置过程动态模拟显示，能更好地对系统进行有效的控制，实现控制系统的先进性和操作的实用性。

4.4 利用系统方法进行全面分析

由于臭氧—生物活性炭技术是一种新工艺，缺乏相应的模型进行分析、研究。应对已有的工艺试验研究和工程实际数据进行全面地统计、分析，建立数据库，揭示系统工艺性能和影响因素之间的关系，为今后的设计、运行、控制寻找和确定适宜的设计参数、运行条件和控制方法［32］。

5 结语

臭氧生物活性炭技术作为饮用水深度处理技术的最典型代表，对该技术进行系统深入的研究显得极为重要。当前我国对臭氧生物活性炭技术的研究同世界先进水平尚有较大差距。因此，我们应积极研究开发该项新技术，提高它的设计和运行控制水平，降低投资和运行成本，充分发挥臭氧生物活性炭工艺除污染的效能，充分体现该项技术的优越性，促进其在工程实践中的广泛应用。臭氧生物活性炭饮用水深度处理技术在我国给水处理事业中的应用潜力巨大，发展前景十分广阔。

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Application Progress of Ozone-biological Activated Carbon Technology on Drinking W ater Advanced Treatment

LIU Li-yi，XIE Yin-yin，HUANG Jian-m ing
(Foshan Water Group Water Quality Monitoring Center，Foshan 528000，China)

The application progress of ozone-biological activated carbon technology on drinking water are introdued，through research the development status and application pratice of ozone-biological activated carbon，themechanism and application of ozone-biological activated carbon in water treatment at home ard aboard are summarized，the problems in application are analysised，the suggestion of technology improving are introduced.

ozone;activated carbon;ozone-biological activated carbon;advanced treatment

TQ424.1

A

1003-3467(2014)03-0025-06

2014-01-10

刘丽仪(1980-)，女，工程师，从事水质分析监测及水处理研究工作，电话:13923111190。