卷烟材料参数对主流烟气氨释放量的影响

肖克毅，谭兰兰，戴亚，冯广林，杨文敏，周学政，陈昆燕，袁月，汪长国

川渝中烟工业有限责任公司技术研发中心卷烟减害降焦四川省重点实验室，成都市锦江区成龙大道一段56号 610066

卷烟材料参数对主流烟气氨释放量的影响

肖克毅，谭兰兰，戴亚，冯广林，杨文敏，周学政，陈昆燕，袁月，汪长国*

川渝中烟工业有限责任公司技术研发中心卷烟减害降焦四川省重点实验室，成都市锦江区成龙大道一段56号 610066

为明确不同卷烟材料参数对主流烟气氨释放量的影响规律，采用数学模型和模型分析法研究了卷烟材料中卷烟纸透气度（X1）、接装纸透气度（X2）、成型纸透气度（X3）、复合滤嘴丝端丝束规格（X4）、复合滤嘴嘴端丝束规格（X5）、添加剂A（X6）和添加剂B（X7）7个参数对主流烟气氨释放量的影响，分析了单因素效应、双因素效应和边际效应。结果表明：①7个参数对卷烟主流烟气氨释放量影响的大小顺序为：X5＞X2=X4＞X1＞X3＞X7＞X6；②两因素间的交互作用较为明显的有：X1和X4，X1和X5，X1和X7，X2和X4，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6，X5和X7。③X5对主流烟气氨释放量的影响最显著，随X5的增大主流烟气氨释放量下降明显。

卷烟；数学模型；氨；卷烟材料

随着我国签署《烟草控制框架公约》，吸烟与健康问题日益成为大众关注的焦点。谢剑平［1］研究确定氨为卷烟主流烟气7种代表性有害成分之一。卷烟烟气中的氨源于烟草及其他辅助材料中的含氮化合物，包括蛋白质、氨基酸、硝酸盐、铵盐、酰胺、生物碱及含氮杂环化合物［2］。卷烟燃烧过程中产生的氨能与糖等反应形成香味物质［3-4］，但过量的氨会刺激人体的呼吸系统，使烟气吸味变得粗糙，影响卷烟的舒适性，长期吸入也会对身体造成较严重的危害［5］。因此，降低卷烟主流烟气氨的释放量是烟草领域的重要研究课题。卷烟材料是卷烟生产的重要环节，其中卷烟纸、接装纸、成型纸、滤嘴丝束及相关功能性添加剂作为卷烟生产不可或缺的材料，其性能和参数大小及合理搭配等对卷烟的烟气成分、物理特性和感官质量均有重要影响。文献大多采用的是单因素循环法或简单的组合性研究［6-10］，并未围绕单因素贡献率比较、双因素的交互效应及边际效应等进行综合讨论。为此，采用均匀设计法［11］进行试验，利用多项式逐步回归建立数学模型后进行相关分析，在较宽水平范围内研究单因素、多因素卷烟材料参数对主流烟气中氨释放量的影响，为卷烟材料参数的合理组配使用提供理论指导。

1 材料与方法

1.1 材料与仪器

某牌号的3类烤烟型卷烟（涪陵卷烟厂），不同透气度的卷烟纸、接装纸和成型纸分别为3，6和5种，不同规格的复合滤嘴丝端丝束和嘴端丝束各7种（滤嘴丝束特性用丝束纵向表面积等效描述指数I来代替［12］），添加剂A（安息香树脂）和添加剂B（香柠檬油）（川渝中烟工业有限责任公司提供），制备出12个多因素试验卷烟样品（表1）。

RM20H/CS转盘式吸烟机（德国Borgwaldt公司）；HY-8旋转振荡器（国华电器有限公司）；AX504电子天平（感量：0.0001 g，瑞士Mettler Toledo仪器公司）；Direct-Q3超纯水系统（德国SGwater公司）；ICS-3000离子色谱仪、CS-16A阳离子交换柱和CG-16A保护柱（美国DIONEX公司）。

1.2 方法

1.2.1 试验设计、建模及模型分析

表1 试验卷烟的材料参数Tab.1Material parameters of tested cigarettes

表2 因素水平设计Tab.2Design of factors’levels

选择卷烟材料中卷烟纸透气度（X1）、接装纸透气度（X2）、成型纸透气度（X3）、滤嘴丝端丝束规格（X4）、滤嘴嘴端丝束规格（X5）、添加剂A（X6）和添加剂B（X7）7个因素，采用均匀设计法［13］进行试验设计，共12个组合，3次重复。由于各因素的量纲和数量级不一致，为便于统计分析，采用极差归一化变换［14］对试验设计的各因素进行变换（表2）。以卷烟主流烟气氨释放量（Y，µg/支）为因变量，采用二次多项式逐步回归方法建立模型，并采用因子主效应分析法计算模型中各因子的贡献率；对模型中涉及的两两因子，将其他五因子置于高、中、低（1，0.5，0）水平下，采用等高线分析法分析两两因子的交互作用及对卷烟主流烟气氨释放量的影响；用求解各因子的偏导数来反映试验范围内该因子对因变量的影响方向；在求解各因子偏导数基础上讨论函数的最小值、最大值，反映氨释放量的边际效应［15］。

1.2.2 卷制要求

每个材料组进行试验时，除表2中涉及的因素外，烟丝及其余的卷制参数保持一致，挑选的烟支质量在（平均质量±0.02）g范围内，吸阻在（平均吸阻±50）Pa范围内；被测卷烟样品在（22±2）℃，相对湿度（60±3）%的环境下平衡48 h。

1.2.3 氨释放量的检测

依据行业标准YC/T 377—2010［16］，用离子色谱法（IC法）检测卷烟主流烟气中氨的释放量。

2 结果与分析

2.1 氨释放量的描述性统计分析

氨释放量的描述性统计结果见表3。由于各材料参数的变量选择较均匀，造成指标间变化的范围较小，从表3可知偏度系数和峰度系数的绝对值均较小，说明氨释放量的各个数据分布比较对称，接近正态分布，总体的协调性较好。通过回归方法得到的数学模型为：

Y=13.22+0.8414X32-4.552X1X4+4.337X1X5-0.8443X1X7+ 2.668X2X4-7.693X2X5-4.431X2X7-3.299X3X4-9.076X5X6-0.3257X5X7

表3 氨释放量的描述性统计结果Tab.3Descriptive statistics of ammonia delivery

因素与主流烟气氨释放量的决定系数R2=0.9998，说明模型拟合度良好；对该模型进行F检验，Df=（10，1）49999.925，表明二次回归方程本身达到显著水平，各因素间存在显著影响，有统计学意义；对模型进行T检验，P= 0.0035（<0.05），表明方程中各自变量的系数达到极显著水平；进行模型的残差独立性检验，Durbin-Watson统计量d=1.69，说明残差无自相关性，表明模型具有较强的解释能力。

2.2 主因素效应分析

统计得到各因子的贡献率：滤嘴嘴端丝束规格为1.992，接装纸透气度和滤嘴丝端丝束规格同为1.497，卷烟纸透气度为1.496，成型纸透气度为1.495，添加剂B为1.490，添加剂A为0.500。结果表明滤嘴嘴端丝束的贡献率最高，说明对主流烟气中氨释放量影响程度最高的是滤嘴嘴端丝束，在卷烟材料生产设计中必须充分注意；其次分别为接装纸透气度、滤嘴丝端丝束、卷烟纸透气度、成型纸透气度和添加剂B；添加剂A的影响最弱。

2.3 单因素对氨释放量的影响

2.3.1 卷烟纸透气度

设定X2，X3，X4，X5，X6和X7为高、中、低（1，0.5，0）水平，得到X1对氨释放量的影响关系（图1）。从图1可知，除其他因素在0水平时氨释放量为设定值，卷烟纸透气度与氨释放量呈较弱负相关，表明随卷烟纸透气度的增大，氨释放量会逐渐减小；而在卷烟纸透气度不变的情况下，其他6个因素的增高使氨释放量减小，并且在6个因素处于高水平时，氨释放量的减小效果更明显。

图1 卷烟纸透气度（X1）对氨释放量（Y）的影响Fig.1Effect of cigarette paper on ammonia delivery

2.3.2 成型纸透气度

设定X1，X2，X4，X5，X6和X7为高、中、低（1，0.5，0）水平，得到X3对氨释放量的影响关系（图2）。从图2可知，当其他6个因素在1水平时，成型纸透气度与氨释放量呈较弱正相关，表明随着透气度升高，氨释放量也逐渐增大；当其他6个因素在0和0.5两个水平时，成型纸透气度与氨释放量则表现为负相关，即随透气度增大，氨释放量逐渐减小；在成型纸透气度不变的情况下，其他6个因素的增高使氨释放量减小。

2.3.3 滤嘴嘴端丝束规格

设定X1，X2，X3，X4，X6和X7为高、中、低（1，0.5，0）水平，得到X5对氨释放量的影响关系（图3）。从图3可知，除其他因素在0水平时氨释放量为设定值外，滤嘴嘴端丝束规格和氨释放量呈现较强负相关，表明随着滤嘴嘴端丝束纵向表面积的增大，氨释放量会逐渐减少；而在滤嘴嘴端丝束纵向表面积不变的情况下，其他6个因素的增高使氨释放量减少，并且在6个因素处于高水平时，氨释放量的减少效果更明显。

图2 成型纸透气度（X3）对氨释放量（Y）的影响Fig.2Effect of plug wrapper on ammonia delivery

图3 滤嘴嘴端丝束规格（X5）对氨释放量（Y）的影响Fig.3Effect of tow specification of combined filter near mouth end on ammonia delivery

2.3.4 其他因素

接装纸透气度、滤嘴丝端丝束规格、添加剂A和添加剂B对氨释放量的影响关系相似，均为负相关关系。如接装纸透气度、滤嘴丝端丝束规格与氨释放量的关系图（图4和图5），其他6个因素增高使氨释放量减少，并在各因素处于高水平时，氨释放量的减少效果更明显。

图4 接装纸透气度（X2）对氨释放量（Y）的影响Fig.4Effect of tipping paper on ammonia delivery

图5 滤嘴丝端丝束规格（X4）对氨释放量（Y）的影响Fig.5Effect of tow specification of combined filter neartobacco end on ammonia delivery

2.4 因素间的交互作用

在相应其他5个因子置于高、中、低（1，0.5，0）水平下，采用等高线分析法分析了模型中涉及的两两因子的交互作用和对指标的影响。由各因子对氨释放量的回归方程交互项的系数检验结果可知，X1和X2，X1和X3，X1和X6，X2和X3，X2和X6，X3和X5，X3和X6，X3和X7，X4和X5，X4和X6，X4和X7，X6和X7各因子间的交互作用均不显著。图6为X1与X3的交互图，当其他5个因子设定取高值和中值时，X1和X3交互作用不显著；当5个因子取高值时（图6a），X1较大时氨释放量较少，而X3较大时氨释放量较多；当5个因子取中值时（图6b），X3对氨释放量的影响大于X1对氨释放量的影响，当X3较大时，氨释放量较多。

X5和X7在其他因子处于低位时的交互作用，以及X1和X4，X1和X5，X1和X7，X2和X4，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6两两间的交互作用均达到显著水平。

2.4.1 X1和X4，X1和X7，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6的交互作用

模型中的X2，X3，X5，X6和X7设定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X1和X4两个因素对主流烟气氨释放量的因子模型和影响关系（图7）。由图7可见，当其他5个因素设定在高、中、低水平时，X1与X4的交互曲线是相似的。当X1，X4均处于高水平（0.5

图6 卷烟纸透气度和成型纸透气度对氨释放量的影响Fig.6Effects of permeabilities of cigarette paper and plug wrapper on ammonia delivery

同样，X1和X7，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6两两间的交互作用与X1和X4相似，也达到显著水平，两因子处于高水平时交互作用均明显，氨释放量也较少；当两因子处于低水平时交互作用均较弱，氨释放量较多。

2.4.2 X1和X5的交互作用

模型中的X2，X3，X4，X6和X7设定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X1和X5两个因素对主流烟气氨释放量的因子模型和影响关系（图8）。由图8a和图8b可知，其他5个因素设定在高和中水平下，当X5处于高水平（0.5

2.4.3 X2和X4的交互作用

模型中的X1，X3，X5，X6和X7设定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X2和X4两个因素对主流烟气氨释放量的因子模型和影响关系（图9）。由图9a和图9b可知，其他5个因素设定在高和中水平下，当X2处于高水平（0.5

2.4.4 X5和X7的交互作用

图7 卷烟纸透气度和滤嘴丝端丝束规格对氨释放量的影响Fig.7Effects of cigarette paper permeability and tow specification of combined filter near tobacco end on ammonia delivery

将模型中的X1，X2，X3，X4和X6设定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X5和X7两因素对主流烟气氨释放量的因子模型和影响关系（图10）。由图10c可知，其他5个因素设定在低水平下，当X5和X7均处于高水平（0.5

图8 卷烟纸透气度和滤嘴嘴端丝束规格对氨释放量的影响Fig.8Effects of cigarette paper permeability and tow specification of combined filter near mouth end on ammonia delivery

图9 接装纸透气度和滤嘴丝端丝束规格对氨释放量的影响Fig.9Effects of tipping paper permeability and tow specification of combined filter near tobacco end on ammonia delivery

图10 滤嘴嘴端丝束规格和添加剂B对氨释放量的影响Fig.10Effects of tow specification of combined filter near mouth end and additive B on ammonia delivery

2.5 氨释放量的边际效应分析

为进一步讨论氨释放量随各卷烟材料水平变化的速率，对释放量模型求一阶偏导数，将其他6个因素设定在0水平，得到不同水平下每个卷烟材料因素的边际氨释放量（表4）。从表4可见，成型纸透气度对氨释放量的影响速率在0水平时为正效应，在0.5和1水平时为负效应，速率绝对值均随其水平的增加而增大；滤嘴嘴端丝束规格对氨释放量影响的变化速率最快，呈负效应，即增大滤嘴嘴端丝束纵向表面积可使卷烟主流烟气氨释放量大幅减少；卷烟纸透气度、滤嘴丝端丝束规格、添加剂B、添加剂A和接装纸透气度对氨释放量影响的变化率依次变快，同样均表现为负效应。这也印证了单因素效应分析结果，即各因素在不同水平下对氨释放量的影响变化速率越快，在其相应的单因素氨释放量效应关系图中的斜率也越大；反之亦然。

表4 氨释放量的边际效应Tab.4Edge effect of ammonia delivery

3 结论

（1）以卷烟主流烟气氨释放量为因变量建立的二次多项式逐步回归方程拟合良好，能够反映7种不同卷烟材料在变化条件下对主流烟气氨释放量的影响规律。

（2）材料参数对卷烟主流烟气氨释放量的影响大小顺序为：滤嘴嘴端丝束规格＞接装纸透气度=滤嘴丝端丝束规格＞卷烟纸透气度＞成型纸透气度＞添加剂B＞添加剂A；除成型纸透气度以外，卷烟主流烟气氨释放量的变化速率随材料参数变化的快慢顺序为：滤嘴嘴端丝束规格＞接装纸透气度＞滤嘴丝端丝束规格＞添加剂A＞添加剂B＞卷烟纸透气度。

（3）滤嘴嘴端丝束规格对主流烟气氨释放量的影响最为显著，接装纸透气度的影响次之。这可能是由于滤嘴嘴端丝束填充量、接装纸透气度对卷烟通风稀释率的影响高于其他5个因素的缘故。

上述研究结论是针对同一叶组配方得出的，对于不同叶组或配方组成的情况值得深入探究。

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Effects of Cigarette Material Parameters on Ammonia Delivery in Mainstream Cigarette Smoke

XIAO Keyi，TAN Lanlan，DAI Ya，FENG Guanglin，YANG Wenmin，ZHOU Xuezheng，CHEN Kunyan，YUAN Yue，and WANG Changguo*
Key Laboratory of Harmful Components and Tar Reduction in Cigarette of Sichuan，Technology Center，China Tobacco Chuanyu Industrial Co.，Ltd.，Chengdu 610066，China

In order to find out the influences of cigarette material parameters on the ammonia delivery in mainstream cigarette smoke，the effects of seven cigarette material parameters，including cigarette paper permeability（X1），tipping paper permeability（X2），plug wrapper permeability（X3），specification of tow in combined filter at tobacco end（X4），specification of tow in combined filter at mouth end（X5），filter additive A（X6），and filter additive B（X7），on the ammonia delivery in mainstream cigarette smoke were studied by mathematical model and model analysis method，and single factor effect，double factor effect and marginal effect were analyzed.The results showed that:1）The seven parameters in the order of their effects on ammonia delivery in mainstream cigarette smoke were X5＞X2=X4＞X1＞X3＞X7＞X6；2）X1and X4，X1and X5，X1and X7，X2and X4，X2and X5，X2and X7，X3and X4，X5and X6，X5and X7presented relatively obvious interaction between two factors.3）X5was the most significant factor，the ammonia delivery in mainstream cigarette smoke decreased obviously with the increase of X5.

Cigarette；Mathematical model；Ammonia；Cigarette material

TS411.2；TS426

B

1002-0861（2014）11-0050-07

肖克毅（1985—），硕士，助理工程师，主要从事烟草化学研究。E-mail：easy09@163.com；*

汪长国wcgcx@ 163.com

2014-05-30

责任编辑：茹呈杰E-mail：rucj69@sina.com

电话：0371-67672513