蚊虫驱避剂的研究进展

陶波，张大伟

（东北农业大学农学院，哈尔滨 150030）

蚊虫驱避剂的研究进展

陶波，张大伟

（东北农业大学农学院，哈尔滨 150030）

昆虫抗药性问题使得杀虫剂的使用受到限制，驱避剂具有高效、低毒、安全环保且不易产生抗药性等优点。文章结合天然蚊虫驱避剂和人工合成蚊虫驱避剂的特点及研究应用进展进行论述，同时介绍蚊虫驱避剂剂型方面研究进展，并指出蚊虫驱避剂发展方向。

蚊虫驱避剂；天然蚊虫驱避剂；人工合成蚊虫驱避剂；剂型

目前世界上约有3 500多种蚊虫及其亚种，最常见的蚊虫有伊蚊属、库蚊属和按蚊属[1]。蚊虫传播多种蚊媒疾病，危害人类健康，如疟疾、黄热病、登革热和西方马脑炎、乙型脑炎、西尼罗病毒病等[2]，目前已经报道的蚊媒病毒病种类达40多种。近年来世界范围内虫媒疾病发病几率呈明显上升趋势，而以蚊虫作为媒介生物引起的蚊媒传染病在虫媒传染病中占有比例较大，一些蚊媒传染疾病新病种也陆续被人们发现，如裂谷热、西尼罗热等，同时原有蚊媒传染疾病的流行范围不断扩大、疾病流行频度不断增强[3-4]。

我国目前发现的主要有淡色库蚊（Culeχ pipienspallens）、中华按蚊（Anopheles sinensis）、三带缘库蚊（Culeχ tritaenaorhynchus）、白纹伊蚊（Aedes albopictus）、致倦库蚊（Culeχ pipiens）、嗜人按蚊（A（Ano）anthropophagus）、微小按蚊（Anopheles mimimus）、大劣按蚊（Anopheles dirus）和埃及伊蚊（Aedes aegypti）等9种传病蚊种，分别主要传播乙型脑炎、登革热、疟疾和丝虫病等蚊媒传染疾病[5-7]，张海林等从蚊虫体内分离提取到基孔肯雅病毒[8]，梁国栋等首次分离到辛德毕斯病毒[9]。蚊媒疾病近几年在我国发病率和流行范围也在不断发展和蔓延，相关学者也做了大量研究。王晓军等研究报道了近几年来乙型脑炎在我国发病情况，11个高发省相对集中爆发，其发病数占全国乙脑病例总数的80%以上，同时近5年发病率呈明显上升趋势[10]。雷心田等报道在中华按蚊、嗜人按蚊危害分布区，房间中嗜人按蚊所占比例与疟疾发病率有密切关系，占比例占蚊虫总数比例越高疟疾发病率也相对较高。当伊蚊的密度达到一定程度时，传染源一旦输入而未被及时发现和采取预防措施，极易造成登革热流行或爆发[11]。

目前防除蚊虫主要手段是使用杀虫剂和驱避剂，杀虫剂中以化学合成杀虫剂为主。化学合成杀虫剂具有高效、快速、方便等特点而不断发展和广泛应用，在蚊虫防治中仍占有重要地位[12]，但长期大量使用化学合成杀虫剂会使昆虫产生抗药性而药效大减，同时产生不良副作用，化学合成杀虫剂的大量使用还会带来环境污染等问题。昆虫驱避剂的作用原理与杀虫剂存在本质区别，驱避剂不直接作用于昆虫将其致死，其主要功能是使用后可依靠其物理、化学作用（如颜色、气味等）使昆虫忌避或发生转移、潜逃，驱避剂不将昆虫灭杀，具有处理方法简单方便，作用效果迅速等优点，可降低昆虫抗药性产生的机率和减少环境污染。

1 蚊虫驱避剂的种类

蚊虫驱避剂按来源分为天然蚊虫驱避剂和人工合成蚊虫驱避剂，即植物性驱避剂和化学合成驱避剂。植物性蚊虫驱避剂具有气味清新、低毒或无毒、低残留、易降解、对皮肤不产生灼热感、安全环保等化学合成驱避剂不可企及的许多优点，在驱蚊活性的高效性和持久性方面化学合成驱避剂较植物性驱避剂具有明显优势。

1.1 化学合成蚊虫驱避剂

化学合成蚊虫驱避剂是利用化学方法合成出具有一定驱避活性的化合物。目前常见的主要包括酰胺类、有机酯类、不饱和醛酮类、醇类、胺类等化合物。

1.1.1 酰胺类

避蚊胺DEET(N,N-二乙基间甲基苯甲酰胺)是美国20世纪50年代研制开发的合成驱避剂，随后其他国家陆续生产和使用。DEET由于广谱性、高效性、安全低毒的特点已广泛应用50多年。自避蚊胺的良好驱避活性被发现后，酰胺类化合物的合成成为研究焦点。以避蚊胺的结构为骨架，改变苯环或酰胺氮原子上的取代基团探讨其驱蚊活性的研究成为热点。DEPA（N，N-二乙基苯乙酰胺），就是根据DEET结构开发的一种驱避剂。对于其驱避活性与安全性，国外学者进行了大量研究。Kalyanasundaram等报道DEPA的不同剂型对多种媒介生物的驱避效果，DEPA驱避效果具有广谱性，与DEET相近，驱避效果优于避蚊酯[13]。Sadanandane等在实验室和现场对DEPA和DEET乳剂的驱避效果进行比较，结果表明两者驱避效果相当。而油性基质的DEPA表现出更好驱避效果，有效驱避时间达6～8 h，同时DEPA毒性试验表明其安全性[14]。环烯酰胺R202是由李洁等利用不饱和环烯甲酰氯与二乙胺的胺解反应，合成的一种新型化学合成蚊虫驱避剂，其毒性和驱避活性与DEET进行比较分析，R202表现出明显优势，有较大的开发应用前景[15]。贾家祥等利用邻甲基苯甲酸与乙二胺为原料，以甲苯为溶剂，缩合制得新型驱避剂R301，在浓度为7%验证其驱蚊活性，R301对白纹伊蚊的平均有效保护时间为（3.80±0.86）h，保护率l00%，时间约为3 h[16]。

1.1.2 酯类

酯类化合物具有宜人的香气，对皮肤无刺激，易被人们接受。驱蚊油DMP（邻苯二甲酸二甲酯）是1929年美国率先开发研制的第一个人工合成驱避剂。伊默宁IR3535[3-（N-丁基-N-乙酰基）氨基丙酸乙酯]，1999年在美国登记注册。Thavara等在实验室中对比了浓度为20%的DEET与IR3535对埃及伊蚊（Aedes aegypti）、三带喙库蚊（Culeχ tritaenaorhynchus）、大劣按蚊（Anopheles dirus）、致倦库蚊（Culeχ pipiens）的驱避试验，两者对这四种蚊的有效保护时间前者分别为9.7、14.5、12.7、5.8 h，后者分别为9.8、13.7、11.7、3.8 h[17]。KBR3023，又名Picaridin，是一种新型的酯类蚊虫驱避剂，因其安全性和高效广谱的驱避活性迅速占领市场，在某些情况下KBR3023表现出比避蚊胺更好的驱避效果[18]。

1.1.3 酮类、醇类

这几类化合物驱避活性不够稳定，目前应用品种相对较少，避蚊酮、驱蚊醇是两类常见的代表化合物，酮类、醇类驱避剂一般常与酰胺类、酯类化合物混用，可表现出增效作用。对孟烷二醇-3-8（PMD）是一种植物源蚊虫驱避剂，目前是有望取代DEET的重要品种[19]。表1列举了几个目前常见的化学合成蚊虫驱避剂。

表1 目前常见的化学合成蚊虫驱避剂Table 1 Most common chemical synthesis mosquito repellents

1.2 植物性蚊虫驱避剂

植物性蚊虫驱避剂主要来源于植物不同组织部位提取物，如茎、叶、根、花及果实等，其活性成分多为萜类的酯类、酮类、醇类等，也常含有黄酮类和生物碱等物质。

目前，国内外关于植物性蚊虫驱避剂的开发主要集中于植物天然产物提取，从植物不同部位提取植物精油，研究植物精油的驱避活性，分析其活性成分是目前研究植物源驱避剂的热点问题。假荆芥内酯是从猫薄荷（Nepeta cataria）中提取、分离得到的一种驱蚊活性成分，与避蚊胺（DEET）驱蚊效果进行对比试验，结果表明假荆芥内酯具有良好的空间驱避作用[20-22]。丁德生等将野薄荷精油经过分离纯化得到一种结构鉴定为右旋8-乙酰氧基别二氢葛缕酮的白色结晶体，并验证驱避效果[23]。Trongtokit等对从丁香（Syzygi⁃um aromaticum）和柠檬（Zanthoχylum limonella）中提取的精油进行蚊虫驱避试验，发现在实验室和现场试验中对按蚊、库蚊和伊蚊都有显著的驱避效果[24]。Tuetun等将正己烷提取伞形科植物旱芹（Api⁃um graveolens）提取物与香草醛结合进行活性测定，发现其驱蚊效果与DEET相当[25]。Park等从麝香草属的百里香精油中提取分离出香芹酚、麝香草酚、对-聚伞花素、α-松油烯及芳樟醇等5种单萜类化合物，并研究其对库蚊的驱避活性，其中麝香草酚与DEET表现出相当的驱蚊活性，而α-松油烯和香芹酚相对于DEET表现出更好的驱蚊活性[26]。Kamsuk等从花椒属植物中提取得到对多种蚊虫有广谱驱避性的胡椒木精油，试验结果证明对按蚊、伊蚊和库蚊的实验室内驱避效果不及DEET，但在野外环境中，胡椒木精油与DEET的驱避效果相当，而且胡椒木精油对按蚊属比DEET有效保护时间更长[27]。王宗德等通过对32个萜类化合物进行驱蚊活性初步筛选与研究，经过总结分析发现其中8个萜类化合物对白纹伊蚊表现出一定驱蚊活性[28]。Mandal从桉树与印楝种子中分别提取得到桉树精油与印楝种子油，并测定其驱蚊活性，两种精油表现出极好驱蚊活性，100%有效保护率驱避时间分别为120和180 min[29]。

植物提取物不仅具有驱避作用，而且兼有毒性低、安全环保的优点，同时在植物资源丰富的地区开发成本相对较低，对其有效成分进行分析还可以发现新结构化合物，指导化学合成驱避剂的开发，因此目前关于植物性驱避剂的研究和开发日趋受到重视。

2 蚊虫驱避剂的剂型

2.1 高分子聚合物制剂

聚合物是一种大分子的网状结构，分子之间相互缠绕形成交错体系，当制剂溶剂挥发后聚合物分子网状结构能够有效阻碍药剂的挥发和被吸收，从而延长驱避时间，具有较好的缓释作用。

史卫国等利用高分子聚合物的缓释作用，将避蚊胺（DEET）原药与氯菊酯结合高分子聚合物开发了一种PD型避蚊胺长效高分子制剂。在人体使用剂量1.5 μL·cm-2或1.5 mg·cm-2的处理下，利用白纹伊蚊为试验对象，进行室内驱避效果验证试验，采用避蚊胺原油制剂与3种目前市售蚊虫驱避剂进行比较。结果表明PD型避蚊胺长效高分子制剂对白纹伊蚊的平均有效保护时间达10～11 h，驱蚊效果明显好于3种市售驱蚊剂和避蚊胺原油制剂[30]。

2.2 环糊精包结化合物制剂

包结化合物是指某种化合物通过氢键、自由电子授受、范德华力及偶极矩感应、极化等作用，与另外的化合物形成不同空间结构的新分子化合物。其分子主体形成环状、笼状的特定空间，被包物能够在外力作用下进入其内部，形成稳定的包结化合物制剂。包结化合物改变了被包物的物理性质，如挥发性、溶解性、稳定性、颜色和气味等，能够起到保护和控制释放的作用，从而提高被包物稳定性、延长持效期、降低毒性等[31]。

张稷博等采用饱和水溶液法研制避蚊胺环糊精包结化合物，对其进行人体驱蚊活性验证实验及动物急性毒性实验。结果表明该制剂对家兔皮肤及眼睛均无明显不良反应与刺激，20%避蚊胺包结化合物对人体有效保护时间为（6.2±0.45）h，具有明显控制释放的作用，且无急性毒性作用[32]。

2.3 微胶囊制剂

将高度分散成几个到几百个微米微粒的驱避剂原药利用化学、物理或物理化学及其相结合的方法，用高分子化合物包裹和固定起来的过程即微胶囊化。微胶囊制剂具有药效稳定、缓释、降低毒性的作用[31]。

据报道蜡油、聚乙烯吡咯烷酮、聚酰胺以及一些乙基聚合物等可以用于微囊化避蚊胺的囊材[33]。Rutledge等采用一种含高分子质量脂肪酸的聚合物和几种含阿拉伯胶、明胶、单宁酸、硬脂酸、丙基乙二醇的微胶囊配方将与同样浓度的DEET乙醇溶液相比，说明微胶囊化可以提高避蚊胺驱避活性及持久性[34]。胡云峰等利用复合凝胶法，以明胶、阿拉伯胶、醋酸及乳化剂等原料将DEET制成微胶囊制剂验证缓释性能，可延长避蚊胺作用时间[35]。Solomon等研究微胶囊化对香茅油驱避活性与皮肤表面吸收的影响，结果表明微胶囊化有效抑制香茅油的表皮吸收，同时驱蚊活性明显提高[36]。Gerald等利用14C标记DEET研究微胶囊对DEET皮肤渗透的影响，与未包微胶囊制剂相比，在DEET使用剂量分别为0.45和0.75 mg·cm-2的条件下，微胶囊制剂分别可减少35%与23%皮肤渗透吸收[37]。

2.4 脂质体制剂

脂质体制备工艺简单，对人体毒性小，是良好的药物载体。脂质体可以包裹驱避剂药剂，减少药剂与皮肤表面的接触面积，从而减少皮肤对驱避剂药剂的吸收，同时可以降低药剂在皮肤表面挥发速率，提高驱避活性。

Domb等采用注入法利用卵磷脂和天然固态氢化植物油中的三甘油脂制成脂质体包裹避蚊胺，研发避蚊胺缓释剂型。然后采用同位素标记避蚊胺，研究脂质体制剂的皮肤吸收动力学，以浓度相同的避蚊胺乙醇溶液和避蚊胺脂质体制剂涂于兔皮表面，持续7 d对血浆中14C放射水平24 h不间断测量。结果表明脂质体透皮生物利用度仅为前者的1/3，并且没有表现出刺激性和明显毒性[38]。

2.5 水凝胶乳剂

水凝胶乳剂可以改变驱避剂制剂与皮肤表面的分配系数，凝胶剂能够将驱避剂分子分散，有效阻止药剂集结成滴，减少药剂蒸发损失和皮肤吸收，降低毒性，提高药效。

董桂蕃等创制了一种以水溶性高分子化合物为载体材料的透明状水凝胶剂型，与普通酊剂和霜剂比较，明显延长驱避时间，室内试验和现场驱蚊效果试验对埃及伊蚊和白纹伊蚊均表现出良好的驱避效果[39]。

Qiu等基于聚乙二醇400和聚丙烯酸聚合物Carbopol 940、PemulenTR-2开发出一种避蚊胺水凝胶乳剂。该制剂在猎兔犬皮肤上可降低23%的DEET经皮吸收，并经实验室驱避效果验证，对埃及伊蚊有效保护作用达6 h[40]。

3 展望

随着蚊虫驱避剂研究的发展，高效、低毒、安全、绿色环保型蚊虫驱避剂的开发与应用是未来蚊虫驱避剂研发的主要方向。

首先，植物源驱避剂具有低毒或无毒、安全、无污染等许多优点，植物天然驱蚊产物的提取与开发将是研究热点，新型植物源驱避剂开发与探索应注重驱避效果的广谱性、高效性、稳定性等因素，同时天然驱蚊产物分离提取技术的创新性与实用性开发也是重要研究方向。

其次，人工合成蚊虫驱避剂的开发应当注意高效、低毒、低残留等问题，同时考虑经济效益及产率等因素；研究合成驱避剂化学结构与活性的构效关系对指导新驱避剂研发具有重要意义。另外以植物天然驱产物为原料，经一定基团的化学修饰，使之兼具天然驱避剂的安全环保性与合成驱避剂的高效广谱性，也将成为合成蚊虫驱避剂的研究热点。

最后，利用制剂技术开发多种实用剂型是蚊虫驱避剂剂型应用研究的核心问题。缓释剂与控制释放技术具有减少药剂的皮肤吸收与蒸发，延长有效驱蚊活性时间，降低用量、提高药效，延长现有驱避剂使用寿命，扩大其应用范围等作用，有广阔的发展前景。

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Research advance of mosquito repellents/

TAO Bo,ZHANG Dawei(School of Agriculture,Northeast Agricultural University,Harbin 150030,China)

Mosquitoes suck human blood,spread disease and endanger human health,but the resistance problem of insecticide limits the use of insecticide,the advantages of high efficiency,low toxicity,safety and environmental protection and less resistance problems make mosquito repellent get much people attention.The current research status of mosquito repellents at home and abroad, including the harm of mosquitoes,research development progress of natural mosquito repellents and synthetic mosquito repellents,was summarized systematically.While the research of the mosquito repellent formulations were introduced.At the same time,the future challenges of mosquito repellents were pointed out.

mosquito repellent;natural mosquito repellent;synthetic mosquito repellent;formulation

TQ450

A

1005-9369（2014）02-0123-06

2012-03-02

黑龙江省科技攻关计划项目（国际合作WB09A203）

陶波（1963-），男，教授，博士，博士生导师，研究方向为农药作用机理、农药新活性物质的开发与应用。E-mail:botaol@ 163.com

时间2014-1-17 16:35:55[URL]http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1391.S.20140117.1635.001.html

陶波,张大伟.蚊虫驱避剂的研究现状与展望[J].东北农业大学学报,2013,45(2):123-128.

Tao Bo,Zhang Dawei.Research advance of mosquito repellents[J].Journal of Northeast Agricultural University,2014,45 (2):123-128.(in Chinese with English abstract)