黄东海陆架区沉积物中磷的形态分布及生物可利用性

张小勇，杨 茜，孙 耀，* ，黄建生

(1.中国水产科学研究院黄海水产研究所，青岛 266071;2.中国海洋大学海洋污染生态化学实验室，青岛 266003)

1 实验部分

1.1 调查方法与站位设置

本次调查的站位分布于南黄海中部海域和长江口及闽浙沿岸(图1)，于2006年春夏季进行了调查。使用箱式采样器采集沉积物样品。将沉积物样品以2 cm间隔分层切割后，于-20℃冷冻保存，以0—2cm分层样作为表层沉积物样。取分层样品在60℃下恒温烘干至恒重，用电动研钵仪研磨，过60目筛，待测定。

图1 取样站位Fig.1 Sample station

1.2 磷的形态测定

总磷(TP)的测定方法参照［10］:称取烘干磨好的沉积物样品0.05 g左右，加入50 mL水后再加3 mL K2S2O8溶液，盖好盖子。在压热器中压热30 min，冷却，离心，取上层清液。加入1.5 mL抗坏血酸溶液混合半分钟后加入1.5 mL混合试剂。混匀，以空白试剂作参比，用5 cm比色皿在820 nm波长下测定吸光度。沉积物中不同形态磷含量测定方法参照 Ruttenberg［9］化学连续提取法。

1.3 沉积年代序列测定

样品采用210Pb测年。选取南黄海中部10594，10694，12694等3个站位和长江口H1-18等4个站位的柱状样，每个柱样分别取10个样品进行测定。以取样时间2006年作为测年零点，利用沉积速率得到柱状样年龄。

2 结果与讨论

2.1 年代测定结果

由图2可知，南黄海10594，10694和12694站位210Pb放射性活度均呈现了“两段分布模式”。210Pb的放射性活度随岩芯深度明显衰减，衰减到一定深度其放射性活度基本达到恒定值(210Pb的分布呈垂直线)，上部斜线段为210Pb的衰变段，下部垂直线为与210Pb母体226Ra的平衡段或本底段。反映采样海区沉积环境较稳定。不同的是，3个岩芯中210Pb“斜线”的斜率及“垂线”开始的深度有所不同。这种分布与李凤业等［11］，赵一阳等［12］对黄渤海和南黄海的沉积速率研究结果一致。经过计算得到10594，10694和12694站位的沉积速率分别为0.350，0.143，0.153 cm/a，根据各站位柱样长度和210Pb的衰变深度，对3站位定年，底部年龄分别约为150，200，230 a。而长江口H1-18站210Pb的分布模式属于典型的“三段模式”。在0—7cm段，210Pb随深度衰减没有规律，可作为混合段。岩心7—23 cm段，210Pb随深度呈指数衰减，并呈现出较有规律的分布特征，该层是210Pb的衰变段。岩心23—30 cm段，210Pb的放射性活度基本上恒定，即为210Pb的衰变平衡段。经计算该站位沉积速率为0.225 cm/a，柱样长度大约30 cm，因此该站位柱状样约有130a的沉积历史。

2.2 沉积物中各磷形态的平面分布特征

从图3可以看出，各形态磷分布差异明显，首先是平均含量差异较大，表层沉积物中自生磷(Au-P)含量最大，平均值为140.72 μg/g，最大值出现在南黄海中部12694站，交换磷(Ex-P)平均含量最小为5.92 μg/g，最小值出现在闽浙沿岸h1—24站;其次是各形态磷存在明显的平面分布类型差异，总体上看Au-P和Or-P呈现由近岸向远海逐渐减小的特点，这与陆源输入对沉积物中Or-P的含量影响较大有关［13］。Fe-P在28.13°N，122.97°E有高值，原因可能是长江冲淡水降低了盐度，导致该区Fe-P含量较高［14］。De-P在整个调查海区分布较均匀。TP的高值区出现在长江口海域附近，这可能与长江径流输入带来大量陆源有机质碎屑及营养盐在此沉降有关［14］，Ex-P分布较复杂，未呈现明显的规律性。

图2 10594，12694，10694 和 H1-18210Pb 垂直分布Fig.2 The vertical distribution of210Pb in 10594，12694，10694 and H1-18 stations

各形态磷的主要地球化学特征如下:Fe-P的平均值为29.91 μg/g，含量在5.46—58.11 μg/g之间，平均含量闽浙沿岸＞长江口＞南黄海中部，占TP的5.96%;Ex-P的平均值为5.92 μg/g，含量在1.32—20.95 μg/g之间，平均含量长江口＞闽浙沿岸＞南黄海中部，占TP的1.17%;Au-P的平均值为140.72 μg/g，含量在31.86—271.38 μg/g之间，平均含量长江口＞闽浙沿岸＞黄海中部，占TP的28.01%;De-P的平均值为59.23 μg/g，含量在12.68—282.15 μg/g之间，平均含量为长江口＞闽浙沿岸＞南黄海中部，占TP的11.79%;Or-P的平均值为32.69 μg/g，含量在4.87—80.57 μg/g之间，平均含量闽浙沿岸＞南黄海中部＞长江口，占TP的6.51%;TP平均值为502.25 μg/g，含量在310.23—941.78 μg/g之间，平均含量长江口＞闽浙沿岸＞南黄海中部。

各形态磷呈现明显的地域差异，这与沉积物来源、沉积环境、矿物组成、气候条件以及人为因素有关。输入的磷经过复杂的生物地球化学过程后沉淀进入沉积物中，其含量受沉积物性质、水动力条件、生化作用等因素的影响［15］。

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2.3 沉积物中各形态磷的垂直分布特征

研究沉积物中各形态磷的含量随深度变化的规律，可反映环境变化对磷累积过程的影响，揭示沉积物中有机质的早期成岩作用对其循环的贡献［14］。南黄海中部和长江口4个站位沉积物中各形态磷的垂直分布不同(图4)，其主要的地球化学特征如下所述。

2.3.1 Ex-P

4个站位沉积物中Ex-P含量差异较大，在各站位的平均含量(μg/g)为:10694(47.22)＞10594(28.08)＞12694(16.27)＞H1-18(6.02)。南黄海中部10594、10694和12694柱状样中的Ex-P的含量呈自上而下逐渐降低的趋势，原因可能是表层沉积物有机磷的强烈矿化降解，向孔隙水中提供了较多的溶解磷酸盐，使相对较多的磷酸根被沉积物颗粒吸附，随着沉积深度的加深，有机质降解作用减弱，孔隙水中磷酸盐减少，从而导致被吸附的Ex-P含量减少［16］。长江口H1-18处Ex-P的含量上下波动较大，整体上呈现表层比底层低的特点，Ex-P的平均含量远低于黄海中部3个站位，这可能与各站位所处海区的环境不同有关。南黄海中部属现代沉积环境，水动力条件条件相对平静，造成细土在此集中，细颗粒沉积物中吸附较高含量的Ex-P，而长江口海区水动力活跃，沉积物颗粒较粗。Ex-P受沉积粒度影响较大，沉积物颗粒较粗，吸附Ex-P的含量较低。另外Ex-P较活跃，最易释放进入上覆水体并很容易被水生生物吸收利用。上覆水体的可溶性磷酸盐和沉积物中的Ex-P处于动态平衡，当环境条件(如氧化还原电位、温度、pH值、水动力条件等)变化或受到扰动(包括人为扰动和生物扰动)时，沉积物中的Ex-P很容易进入上覆水体中。由于长江口处于海陆过渡带，具有环境脆弱性，环境因子较易发生改变，从而诱发沉积物中Ex-P的释放［17］。

2.3.2 Fe-P

Fe-P在4个柱样表层至20 cm处的平均含量高于沉积柱底部的含量。这在一定程度上反映了沉积物在埋藏过程中早期成岩作用对铁磷结合态的改造，在较深部位的沉积层，有机质降解消耗溶解氧，使环境变得相对还原，导致铁磷矿物还原溶解，释放出的磷酸盐通过孔隙水向上迁移，在氧化还原电位较高的表层沉积物中形成矿物而沉淀，表层沉积物对磷酸根迁移的“屏蔽效应”，造成铁林矿物在沉积物表层富集［18］。Jensen等;schuffert［19-20］也指出在柱状沉积物中Fe-P含量在表层有高值，随深度增加含量减少的变化趋势普遍存在。Fe-P在10594，12694和H1-18柱样中上下含量变化不大，但在10694变化幅度较大。4个站位中Fe-P的平均含量(μg/g)为:12694(7.00)＞ 10694(6.09)＞H1-18(2.47)＞10594(1.91)。

2.3.3 Au-P

Au-P在10594站位中含量自上而下变化较稳定，在10694，12694和在H1-18站位随深度增加其含量逐渐增加，原因可能是Au-P来自沉积物早期成岩过程中内生过程形成或生物成因的钙结合态磷，表层生物呼吸作用产生的CO2对Au-P有较强的溶出作用［21-22］。微生物大多生存在表层，次表层以下，沉积作用和微生物数量随深度增加而减少，Au-P得以较好保存。各站位中Au-P的平均含量(μg/g)为:10694(315.52)＞12694(314.08)＞10594(210.93)＞ H1-18(40.61)。

2.3.4 De-P

De-P主要是来源于流域内风化侵蚀产物中磷灰石矿物晶屑等［23］，可以反映流域内侵蚀速率的大小及侵蚀程度的强弱，不受海洋自生的生源颗粒的影响，是沉积物中较惰性的磷组分，通常被认为是生物难利用性磷。De-P在10594和10694柱样表层至20 cm处较稳定，在12694柱样表层至20 cm处变化比较复杂，20 cm以下至取样底层含量较稳定。H1-18中De-P自上而下含量逐渐降低，原因可能是随深度增加De-P的矿化作用加强其含量逐渐降低。从图中可以看出，沉积物中De-P和Au-P随深度的变化趋势是相反的，沉积物中De-P的含量与沉积环境及间隙水中磷酸根(PO3-4)含量有关。4个站位De-P的平均含量(μg/g)为:10694(111.90)＞12694(77.25)＞10594(68.47)＞H1-18(47.76)。

2.3.5 Or-P

Or-P在南黄海中部3个柱样中均呈现自上而下减小的趋势，在整个H1-18柱样中含量较稳定。各站位Or-P的平均含量(μg/g)为:10694(88.80)＞12694(40.44)＞10594(39.41)＞H1-18(9.99)。Or-P可分为难降解性和可降解性有机磷［18］。难降解性有机磷主要来源陆源物质的排放，其含量在柱状沉积物中基本保持不变;可降解性有机磷由死亡的海洋浮游生物组成，在早期成岩过程中随有机质的分解而释放，甚至向其它结合态磷转化［24］。其含量随深度增加而迅速降低。这与本次调查的4个站位中Or-P的含量变化一致。在沉积物表层氧化还原界面上浮游生物的遗体被微生物分解转化成Or-P，使表层Or-P含量较高，并且迅速降低;在深层，可能是由于沉积作用和微生物活动减少，使Or-P含量相对稳定［25］。除此之外，Or-P在沉积物中的含量还受多种因素综合控制，陆源输入的影响也是主要原因之一。

2.3.6 TP

TP在不同站位沉积物中的含量差别不大，4个站位中的平均含量(μg/g)为:10694(550.82)＞H1-18(500.64)＞12694(445.25)＞10594(440.53)。反映了不同的沉积物来源对沉积物中元素含量的影响。TP在4个柱样中的含量从表层到取样的底层变化不大。表明沉积物对磷的保存效率较高，即颗粒物物中的磷沉降到沉积物-海水界面后，大部分在一定时间内不能再参与循环，成为相对稳定的惰性态。

对4个站位各形态磷的垂直分布分析可以看出不同站位沉积物中各形态磷在垂向分布上不同，反映了不同沉积环境早期成岩作用过程的复杂性，及不同形态磷形成机理的不同。对其研究能给出柱状沉积物早期成岩作的重要信息。柱状沉积物中不同形态磷的分布主要受到沉积物的氧化还原环境、有机质的含量、水动力条件及生物扰动的影响。另外，沉积物粒度与磷形态的关系沉积物的粒度结构从很大程度上影响着沉积物中各种化学元素的含量与分布，从而进一步影响着沉积物的区域地球化学特征和生态环境。对东黄海陆架区柱状沉积物中磷的不同形态的分析得出，长江口附近Ex-P的含量较南黄海中部要低得多，原因可能是南黄海中部属现代沉积环境，水动力条件条件相对平静，造成细土在此集中，细颗粒沉积物中吸附较高含量的Ex-P，而长江口海区水动力活跃，沉积物颗粒较粗。Ex-P受沉积粒度影响较大，沉积物颗粒较粗，吸附Ex-P的含量较低。另外受长江每年输入大量泥沙的稀释作用影响，H1-18站位沉积物中Or-P和De-P的平均含量明显低于南黄海中部3个站位。

2.4 沉积剖面中可转化态磷的年际分布特征

根据Pb210的测定结果，各形态磷与沉积年代的对应关系如图5所示。具体到各站位而言:10594站位位于高营养盐的南黄海沿岸流海域。20世纪之前，TP，De-P和 Ex-P 3种形态含量变化较稳定，此时期正处于中国第一次工业革命之前，该海域受人类活动影响较小。20世纪之后Or-P和Ex-P呈波动增长的趋势，Fe-P含量明显高于20世纪之前，原因可能是此站位受陆源影响较大，进入20世纪以来人类活动加剧向海洋输入了更多的污染物，而Fe-P在沉积物中的含量可以作为指示海洋环境污染状况［8］;10694站位位于南黄海北部。TP和Or-P在整个沉积时间序列上变化趋势相似。Ex-P在1950年之前含量波动不大，1950年之后含量急剧上升。De-P，Au-P和Fe-P在整个时间序列上含量变化没有明显的规律性;12694站位位于南黄海东北部。Or-P和De-P，TP和Au-P变化趋势较为相似。Ex-P在1950之后含量急剧上升。从图中可以看出，该站位各形态磷大多在20世纪60—70年代出现了整个沉积柱的最大值;H1-18站位位于长江口附近，该地区沉积物属于黏土质粉沙，沉积物粒度较大，同时陆源的稀释作用使TP和Or-P自20世纪以来含量逐渐减少。各形态磷在1940年以前含量波动较大。

图4 站位10594，10694，12694和H1-18柱状样各磷形态的的垂直分布Fig.4 The verticall distribution of phophorus froms in 10594，12694，10694 and H1-18 cores

图5 站位10594，10694，12694和H1-18柱状样中各形态磷的年际分布Fig.5 The age distribution of phophorus forms in 10594，12694，10694 and H1-18 cores

由图5可看出，自1960年以来，Or-P和TP在南黄海中部10594和10694站中含量呈波动增加的特点，这与我国工业发展进程不无关系，60年代以前我国还未进入工业化时期，人类活动的影响还较小，赤潮的危害不显著，而在60年代至80年代中期我国正处于全面工业建设时期，人类活动大大增加了陆源物质和营养元素向海洋的输入。Au-P在4个柱样中自20世纪70年代以来，含量呈下降趋势，这可能与1975年曾出现过一次大规模的厄尔尼诺现象［26］造成海洋的初级生产力提高，海域的富营养化致使海洋生物生长迅速，生物呼吸作用产生的CO2对Au-P有较强的溶出作用有关［21］。另外，Au-P在H1-18含量比其余3个站位要低得多，这可能与调查区生物主要为硅质生物，钙质生物相对较少有关［27］。受长江每年输入大量泥沙的稀释作用影响，H1-18站TP，Or-P和Ex-P含量近年来逐渐减少。10594中的TP和De-P，10694和H1-18中的TP和Or-P，12694和中的De-P和Or-P在沉积时间序列上变化趋势相似。这在一定程度上反映了磷形态在埋藏过程受多种因素共同影响。各形态磷含量分布的控制因素和环境意义还有待进一步研究。

2.5 沉积物中磷形态的生物可利用性

沉积物中不同形态的磷具有不同的生物地球化学行为和生物可利用性，在适当的条件下沉积物中的磷通过间隙水向上覆水体释放，对上覆水体的富营养化水平有重要的影响［28］。Sonzogni等［29］等认为生物有效性磷即很容易以溶解态磷酸盐释放，并被藻类生长所吸收利用那部分磷。Fe-P是沉积物中最易变的部分，会随氧化还原环境的变化而改变，它与水体中Fe2+(Fe3+)的含量紧密相关，受到水体中可溶性铁浓度的控制［30］。在还原环境中，Fe3+还原为Fe2+，沉积物中Fe-P溶解释放磷。由于浮游植物和有机质的矿化分解易使该区处于缺氧环境，导致Fe3+还原为Fe2+引起磷向水体释放;Or-P在早期成岩过程中可随着有机质的分解而释放，有机质降解时Or-P被释放到间隙水中，Or-P的降解是影响沉积物中磷组分含量的一个重要过程［31］另外沉积物中的一些细菌在有氧条件下可以吸收过量的磷，以有机聚磷酸盐的形态储存起来，在厌氧条件下，细菌可以利用这些Or-P为能量进行新陈代谢，这些Or-P便以无机磷的形态再次被释放出来［14］，沉积物中Or-P的含量直接影响到可供初级生产力利用的溶解性磷的水平［32］;Ex-P主要源于水生颗粒，即沉降颗粒的吸附或生物碎屑的再生，受沉积粒度影响较大。当上覆水体中磷酸盐含量较低时，通过离子交换释放到上覆水体中，被浮游植物吸收［33］。因此，Fe-P、Ex-P和Or-P被视为沉积物中生物有效性磷，它们通过沉积物-水界面之间的交换，影响上覆水体的富营养化水平，从而影响浮游植物总量。而自身磷、碎屑磷、难溶有机磷则很难进入水体，参与生物循环被生物所利用。从表1可以看出，沉积物中的潜在生物可利用磷均与水体中的叶绿素a呈较好的正相关性，且这种相关性在与Ex-P较其它形态磷表现得更为明显，说明沉积物中的Ex-P更易释放进入上覆水体，成为浮游植物进行光合作用的营养成分。由2.2可知，本次调查区表层沉积物中Fe-P，Ex-P和Or-P分别占TP为5.96%，1.18%，6.51%，即潜在生物有效磷为13.55%左右，仅仅占沉积磷中的一小部分。在黄东海陆架区海域，表层沉积物在水动力、风浪、生物扰动以及人为因素等作用下极易发生再悬浮，这些潜在生物有效性磷通过沉积物-水界面、悬浮物-水界面的物质交换过程会发生再生活化，从而在不同程度上会促进藻类生长，影响水体的富营养化状态和初级生产力。

表1 黄东海陆架区表层沉积物潜在生物有效磷与水体叶绿素a的相关关系(n=30，P＜0.05)Table 1 Correlationship between the bioavailable phosphorus and Chlorophyll a in overlying water(n=30，P＜0.05)

3 结论

(1)采用Ruttenberg连续提取法(SEDEX)测得黄东海陆架区表层沉积物磷平均含量为:Au-P(140.72 μg/g)＞De-P(59.23 μg/g)＞Or-P(32.69 μg/g)＞Fe-P(29.91 μg/g)＞Ex-P(5.92 μg/g)。Au-P 和 Or-P 呈现由近岸向远海逐渐减小的特点，De-P在整个调查海区分布较均匀，TP和Ex-P的高值区均出现在长江口海域附近。

(2)柱状沉积物中各形态磷垂直分布不同，柱状沉积物中各形态磷垂直分布不同。不同站位沉积物中各形态磷在垂向分布上的不同反映了不同沉积环境早期成岩作用过程的复杂性，及不同形态磷形成机理的不同。

(3)受不同时期人类活动，气候环境等因子的影响，不同形态磷在不同沉积物中的沉积时间序列上分布呈现不同的特征。10594中的TP和De-P，10694和H1-18中的TP和Or-P，12694和中的De-P和Or-P在沉积时间序列上变化趋势相似。Au-P在H1-18含量比其余3个站位要低得多，可能与调查区生物主要为硅质生物，钙质生物相对较少有关。

(4)黄东海陆架区表层沉积物Fe-P、Ex-P和Or-P分别占TP为5.96%，1.18%，6.51%，即潜在生物有效磷为13.55%左右，仅仅占沉积磷中的一小部分，这些潜在生物有效性磷通过沉积物-水界面、悬浮物-水界面的物质交换过程会发生再生活化，从而在不同程度上会促进藻类生长，影响水体的富营养化状态和初级生产力。

致谢:王迪迪负责样品采集和数据录入，黄海水产研究所环境室同学在论文写作、数据处理过程中提供帮助，特此致谢。

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