京山地区方解石脉包裹体、同位素特征及古流体指示意义

杨兴业，何 生，何治亮，王芙蓉，李天义，

(1.中国地质大学构造与油气教育部重点实验室，湖北武汉 430074;2.中国石油化工股份有限公司石油勘探开发研究院，北京 100083)

中国南方海相地层虽具有较好的烃源岩基础和圈闭条件，但在印支期以来经历了大规模的构造运动改造，油气藏的初始保存条件受到调整和破坏，因此油气保存条件评价成为了南方海相地层油气资源评价和勘探的关键［1-2］。现今油气藏存在的前提是在重要构造变形期原有的油气藏未遭受到破坏，地质历史时期的古保存条件决定了现今油气的丰度［3］。裂缝是地下流体活动的重要通道，裂缝产状的发育特征及其中的矿物脉体为古流体活动的研究提供了重要线索［4-5］。流体的活动与油气运移和保存密切相关，运用地球化学方法对古流体系统进行研究至关重［4，6-8］。流体包裹体与同位素分析相结合是目前盆地流体作用研究的重要手段。通过流体包裹体均一温度和冰点测定可以估算成岩流体的温度和盐度，现已广泛应用于成岩成矿和石油勘探等领域［9-11］。碳同位素主要用于示踪碳酸盐岩或者CO2的来源，氧同位素用于古地温测试和成岩水来源［12-14］。锶在海洋中存留的时间远大于大洋水的混合时间，可认为锶在海洋中分布均一，同时在生物和化学作用过程中锶不产生同位素分馏，因此锶同位素的化学特征可以作为判断流体来源的可靠指标［15-16］。笔者依据方解石脉体中原生流体包裹体均一温度、盐度以及碳、氧、锶同位素资料对研究区流体活动的主要期次和流体来源进行研究，以期对本区油气保存条件评价提供参考。

1 区域地质概况

京山地区在构造位置上处于中扬子东北缘中部，主要受控于东秦岭-大别造山构造演化。印支期华北板块与扬子板块对接，发生了“A”型俯冲，勉略古洋关闭，结束了震旦系以来的海相沉积［17］。早燕山期本区构造变形强烈进入陆内造山演化阶段，在NEE-SWW的挤压应力作用下，发生大规模的逆冲推覆，奠定了现今的构造格局［18］。燕山运动晚期中扬子地区进入大规模的裂陷发育期，发生构造反转，但对本区的影响相对较弱。喜山期构造由于造山运动的远距离效应，可见到部分早期低角度逆冲断裂发生轻度活化，表现为由南向北的反向逆冲，规模远远小于早燕山期自北向南的逆冲推覆作用。研究区以京山断裂为界，北部属于大洪山叠瓦状逆冲推覆构造带，下古生界地层发生了强烈的冲断褶皱;南侧为远安-钟祥褶皱冲断带东北缘，泥盆系—三叠系能干层以志留系地层为滑脱面发生滑脱变形，发育一系列NW-SE向褶皱，冲断构造不发育。研究区西南部宜家岭地区发育NE向褶皱冲断构造与构造带主体构造形态不协调，表明经历了两期构造运动的叠加(图1)。NE向褶皱轴线终止于NW向褶皱南翼，同时冲断体系又破坏了NW向褶皱，在野外尺度上未获得两次构造变形叠加次序的直接证据，可推测本区的两次构造叠加运动具有同时段发育，叠加变形的特点①梅廉夫.中扬子盆山体系复合构造系统与油气成藏改造，中国地质大学(武汉)科研报告，2010.。研究区自元古代震旦纪始至中生代中三叠世，始终稳定接受海相沉积，奥陶系、二叠系地层中发现液态油苗;晚三叠世印支运动结束了该区的海相沉积，侏罗世以前陆陆相沉积为主;侏罗世末期至白垩世早期的早燕山运动使本区发生强烈的褶皱抬升剥蚀，中古生界地层出露地表(图1、2)。

2 样品和测试

京山地区出露的寒武系至三叠系地层中广泛发育裂缝，裂缝走向具有明显的共轭特征，最大主应力方向与向斜轴部垂直，表明裂缝与研究区的构造挤压作用密切相关。奥陶系、石炭系、二叠系和三叠系碳酸盐岩地层中裂缝充填方解石脉体。志留系泥岩粉砂岩地层和泥盆系砂岩地层裂缝中仅有少量石英脉体，未见有方解石脉体充填。本次研究采集了京山断裂带以南褶皱冲断带宜家岭向斜东翼、香山埠向斜南翼以及京山断裂带以北的逆冲推覆带内碳酸盐岩地层中未受到风化的含方解石脉体灰岩岩样(图 1、2)。

2.1 方解石脉体流体包裹体分析

流体包裹体分析采用了双面剖光薄片，测试仪器为NIKON-LV100双通道荧光-透射光显微镜，Linkam-THMSG 600冷热台，利用荧光区分盐水包裹体和含烃包裹体，对盐水包裹体进行均一温度和冰点测定，冷热台测温误差为±0.1℃。

2.2 碳氧同位素

对灰岩围岩和方解石脉体进行定点粉末取样，用于碳氧同位素特征测试比较。碳、氧同位素测试采用了标准100%磷酸法，使用的质谱仪型号为MAT251EM，δ13C和δ18O均以PDB为标准，测试精度为 δ13C ＜0.01‰，δ18O＜0.02‰。

2.3 锶同位素

灰岩裂缝充填的方解石脉体样品定点取样粉碎，先将样品完全溶蚀，通过离子交换处理对Sr进行浓缩，利用可调多接收MAT261型表面热电离同位素比值质谱仪对其进行测定，相对误差为10-5～10-4。

图1 中扬子北缘京山地区构造纲要及取样位置Fig.1 Structural outline sketch of Jingshan area in Northern Mid-Yangtz and locations of studied samples

图2 中扬子北缘京山地区地层柱状图Fig.2 Stratigraphic column of Jingshan area in Northern Mid-Yangtze

3 方解石脉体形成的温度与时间

裂缝充填脉体中原生流体包裹体的均一温度可以提供流体运移的温度及矿物生长和裂缝愈合的温度［9，15］。结合埋藏史和热史模拟可将温度数据转化为相对应的时间数据。

对京山地区奥陶系、二叠系和三叠系样品流体包裹体薄片观察发现:方解石脉体中流体包裹体多为孤立包裹体;包裹体个体直径较小，长度为4～10 μm;形态有椭圆形、长条形、正方形、三角形以及不规则状。包裹体类型为以气液两相包裹体为主。盐水包裹体在透射光和紫外光下均显示无色，含烃裹体在透射光下为无色至浅黄色，紫外光下为浅蓝色。

研究区方解石脉主要沿节理缝发育，脉体宽度较小，一般小于5 mm，宏观上的反映形成期次的交切关系不明显。首先通过方解石脉体镜下微观交切关系、晶体形态差异，对方解石脉体的形成序列进行大致判断，然后结合盐水包裹体均一温度对流体的充注幕次进行进一步细分。相对晚期形成的方解石以脉体错断或者终止于早期方解石脉体为特征，根据普通薄片观察，奥陶系和三叠系至少存在3期方解石脉体，二叠系至少存在2期方解石脉体。奥陶系和二叠系脉体方解石晶体形态以等轴粒状为主，其中早期晶粒较粗，双晶纹发育，透明度较差，晚期晶粒较细，无色透明;三叠系早期脉体方解石晶形呈放射状，晚期晶形呈等轴粒状［19］。共选取13块包裹体样品，获得均一温度数据214个，方解石脉体未发现有重结晶特征，盐水包裹的均一温度代表了最低的捕获温度(表1、图3)，晚期脉体中包裹体均一温度较早期普遍低。奥陶系盐水包裹体赋存于节理缝方解石脉体中共检测到5幕，各幕次流体包裹体均一温度分别为106.4～115.3℃，122.8～140.9℃，146.1～162.4℃，175.2～196.4℃，213.9～223.8℃;二叠系检测到5幕，均一温度分别为85.2～108.5℃，110～128.9℃，129.3～156.6℃，160.2～183.6℃，185.2～198.3℃;三叠系检测到4幕，均一温度分别为 84.8～98.1℃，111.4～135.3℃，137.4～158.3℃，161.4～184.9℃。

表1 京山地区典型方解石脉体盐水包裹体均一温度与盐度特征(部分数据)Table 1 Characteristics of typical homogenized temperature and salinity of fluid inclusions in calcite vines in Jingshan area

在野外实测剖面和区域地质调查报告的基础上建立虚拟井，并进行埋藏史和热史模拟。古地表温度取15℃，三叠世以前古地温梯度取30.0℃/km，早三叠世末期取36.3℃/km，早侏罗世达到最高值43.0℃/km，中—晚侏罗世逐渐降低，平均为36.5～38.3℃/km;在早白垩世抬升冷却期间，古地温梯度降低至 34.4 ℃ /km［20］。

在野外露头观测裂缝走向具有共轭特征，最大主应力方向与向斜轴部垂直，可推测裂缝形成与构造挤压作用抬升作用同期。构造挤压作用一方面有利于断裂和裂隙的形成并为流体的大规模运移提供了输导条件，另一方面也为流体的运移提供了动力［21］。随着方解石脉体形成时间的相对变晚，其盐水包裹体的均一温度呈现降低趋势，进一步表明方解石脉体形成于构造抬升期。方解石脉体中观察到含烃包裹体均发淡蓝色—蓝白色荧光，说明流体活动期烃类已经历过较高的热演化阶段，也表明方解石脉体中流体活动发生于深部埋藏之后。因此，将方解石脉体盐水包裹体的温度投影在构造挤压活动强烈的地层抬升期符合地质事实。

图3 京山地区方解石脉体流体包裹体均一温度统计直方图Fig.3 Histograms of homogenization temperature of fluid inclusions in calcite vines in Jingshan area

流体包裹体均一温度在埋藏史图上的投影显示奥陶系地层的5幕流体活动的时间分别为距今117.97～109.69、103.37 ～92.47、88.32 ～81.35、77.02～69.88、63.89～59.52 Ma;二叠系地层的 5幕流体活动时间分别为距今 138.91～134.29、128.98～117.66、110.61 ～95.37、91.40 ～80.64、75.91～62.50 Ma;三叠系地层4幕流体活动分别为距今 147.89～135.10、127.49～108.53、102.55～88.74、73.91 ～62.16 Ma(图4)。

地层裂缝中大规模流体活动和方解石脉体沉淀充填时间具有同期性，主要集中于距今150～60 Ma。因此，方解石脉体地球化学特征可以为早燕山运动构造挤压推覆作用以来的流体活动研究提供依据。

图4 京山地区流体活动及方解石脉体形成期的温度与时间Fig.4 Determination of fluid movement and calcite vine formation temperature and time in Jingshan area

4 方解石脉体流体来源与保存条件

4.1 古流体盐度

盐水包裹体的内流体的盐度特征可以在一定程度上反映流体的来源。一般认为低流体盐度(小于3.5%)是由于地层与地表沟通，淡水下渗的重要标志;流体高盐度特征说明其受到大气淡水的影响较小［4，9］。

水的凝固点温度的降低与溶液中盐类含量具有良好的线性关系，通过测定盐水包裹体的冰点可以计算水溶液包裹体的盐度［22］。不同盐类性质的差异会对溶液盐度-冰点的关系产生影响，但流体成分的确定比较困难。采用NaCl-H2O体系对流体盐度进行估算，对Ca-Na-K-Mg氯化物溶液盐度估算的误差小于5%［9］。流体包裹体冰点对盐度的估算显示研究区不同层位方解石中捕获盐水的盐度随均一温度的降低稍有减小，主要集中于12% ～18%，最低值为6.01%，最高值为21.04%(表1)。流体包裹体的高盐度特征说明方解石脉体成岩期，即研究区在大规模的流体活动期深部地层缺乏与地表淡水的沟通，具有相对较好保存条件。

4.2 碳、氧同位素特征

碳同位素的分馏作用对温度相对不灵敏，在成岩作用研究中可以用来指示碳酸盐岩胶结物中碳来源。方解石脉体和围岩的δ13CPDB值分布于-5‰～5‰(图5)，说明海相碳酸盐是最为重要的碳来源［13］。奥陶系和三叠系围岩灰岩与方解石脉体的δ13CPDB值相当，表明裂缝脉体方解石中的碳主要源于围岩灰岩。二叠系方解石脉体δ13CPDB明显较围岩偏低，方解石脉体可能受到大气淡水中CO2或有机质的影响［13，15］。二叠系方解石脉体的流体包裹体盐度均大于12%，可排除大气淡水中CO2的影响。二叠系底部发育泥质及泥质灰岩(图2)，平均有机质含量为4.1%，因此方解石脉体中部分碳可能来源于有机质碳。

研究区灰岩围岩的δ18OPDB值为-8.41‰～-4.23‰，随地层变老略有降低;方解石脉体的 δ18OPDB值与围岩相比普遍偏低。二叠系方解石脉体δ18OPDB为 -5.12‰ ～ -17.95‰，平均值为 -10.84‰，明显低于围岩(-6.03‰)。地层温度大于120℃时海相碳酸盐中所含的硫与有机质发生热化学还原反应，有机质中的氧以或者的形式进入地层水中，使方解石脉体的δ18O出现负异常［23］。二叠系方解石脉体δ18O低异常可能受到底部高有机质含量泥岩的影响。

图5 京山地区方解石脉体与围岩碳氧同位素特征Fig.5 Characteristics of calcite vine and surrounding rock δ13C，δ18O values in Jingshan

样品薄片观察方解石脉体未发现有重结晶的特征，因此方解石脉体δ18O值主要受控于成岩期温度和地层水δ18O，在0～500℃ CaCO3-H2O系统中18O分馏系数α与热力学温度(T/K)存在如下关系［24］:

利用盐水包裹体均一温度确定方解石脉体的形成温度，据此关系可以计算方解石脉体矿物沉淀时的地层水中δ18O。对显生宙海水的氧同位素组成是否发生变化虽然存在争议，但是一般认为海水δ18OSMOW为0‰，波动范围为 ±1‰［15］。随着地层水与岩石接触时间的增加，可导致氧同位素的重新分配，使深部地层水的δ18OSMOW发生正向偏移，盆地深部地层水较海水具有δ18O偏高的特征［15］。奥陶系和三叠系方解石脉体沉淀时地层水的δ18OSMOW值明显高于海水，主要分布在5‰～12.5‰(图6)，表明奥陶系和三叠系方解石脉体形成时期地层水源于深部地层水，受到地表水的影响较小。二叠系方解石脉体成岩期部分地层水受到有机质的影响，δ18OSMOW值分布范围较宽，部分低于海水平均值。

图6 京山地区方解石脉体成岩期地层水δ18O分布Fig.6 Distribution of formation water δ18O values in calcite vine diagenetic period in Jingshan area

4.3 锶同位素

二叠系样品方解石脉体碳、氧同位素含量与围岩具有相对明显的差异，初步判断是受到该层底部高有机碳含量泥岩的影响，但其是否受到其他外部来源流体的影响未能确定。

方解石脉体是古流体活动留下的痕迹，对比方解石脉体与其寄主围岩沉积期海水Sr87/Sr86值组成可以判断古流体活动是否有其他层位或者其他来源流体的参与［16］。全球海水中锶同位素组成在地质历史时期中的变化具有一致性，现已有较为准确的锶同位素变化曲线，其中中二叠世海水Sr87/Sr86值介于0.707400～0.708150［25］。选取二叠系栖霞组和茅口组灰岩裂缝中方解石脉体样品7件，对其锶同位素特征进行了分析，Sr87/Sr86值为0.707 292～0.707735，仅有一个样品 Sr87/Sr86值为 0.707 292，稍低于同期海水，其余均处于中二叠世海水Sr87/Sr86值分布范围。说明方解石脉体形成期的流体主要源于本层内部，受其他层位地层水和地表水的影响不大。

5 结论

(1)中扬子北缘京山地区碳酸盐地层裂缝中经历了4～5幕的流体活动。古流体以盐水为主，普遍具有1～2幕高温(＞170℃)流体活动，裂缝的形成和流体活动发生在地层深埋作用之后。地层裂缝中大规模流体活动和方解石脉体充填的时间主要集中在距今150～60 Ma。

(2)研究区方解石脉体中捕获地层水盐度随均一温度的降低稍有减小，主要分布于12% ～18%，具有高盐度特征。奥陶系和三叠系灰岩围岩与方解石脉体的δ13C、δ18O值相当，脉体沉淀期地层水的δ18OSMOW值为5‰～12.5‰，明显高于海水，成岩流体为源于同层围岩的深部地层水。二叠系底部发育有机碳含量较高的泥岩和泥质灰岩，灰岩中方解石脉体的δ13C、δ18O值与围岩相比发生了明显的负向偏移，锶同位素Sr87/Sr86值(0.707 292～0.707 735)与同期海水相当，成岩流体源于受到有机质影响的本层地层水。

(3)中扬子北缘京山地区在距今150～60 Ma的构造挤压抬升作用形成的裂缝与地下流体活动密切相关，该地质时期流体活动以同层内流动为主，大气水下渗对其影响微弱，仍然处于相对封闭的流体环境。

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