二氧化碳地质储存的主要环境问题及研究进展

彭李晖，王建军，尤伟静，徐连三

（中国地质大学(武汉)环境学院，湖北 武汉 430074）

CO2作为产生温室效应最主要的温室气体，所带来的全球气候变暖对人类及整个地球环境系统产生的危害已经引起世界各国的广泛关注。近年来兴起的CO2捕集与储存(CO2Capture and Storage，CCS)是缓解温室效应的有效手段。CCS的经济潜力大约在2200×108～22000×108t，2100年以前该技术对 CO2累积减排的贡献度约为15% ～55%［1］。在所有CCS措施中，CO2地质储存是非常重要的减排方法［2］。但实施一项具体工程必然存在一些客观因素造成CO2渗漏［3］，同时CO2注入后会改变原有地质环境，可能导致一系列生态环境问题，对人类和生态环境造成危害，因此需加强对CO2地质储存的环境评价研究。

1 CO2地质储存过程

CO2地质储存就是将CO2存放在地下地层的自然孔隙中［4］。潜在的储存场地主要包括开采或已废弃的油气藏、不可开采的煤层和沉积盆地内的深部咸水层［5］。利用钻井将CO2注入地表800m以下的合适储存体岩层中，在这种条件下CO2处于超临界状态，密度达到600～800kg/m3，兼有气体和液体双重特性［4］。各种物理、化学的俘获机理将阻止CO2向地面移动:物理储存包括水动力储存、束缚气储存和构造地层静态储存；化学储存包括矿化储存和溶解储存［1］。然而，在长期的地质储存过程中，由于地球内部温度和压力的变化、地震等突发事件以及人为因素的影响，储存的CO2可以通过多种途径和方式进行渗漏:①通过CO2灌注井、监测井和场地废弃井等的不封闭处理进行渗漏；②通过断裂、盖层扩散裂隙及地裂缝等地质构造泄漏通道渗漏；③CO2可能会突破低渗透盖层毛细管的吸附力并通过其孔隙系统渗漏；④溶解的CO2会随着沉积盆地深层地下水循环，或向上运移逃出储存场地［1］。

煤层对CO2的吸收机理主要基于煤层对CO2的吸附能力比存在煤层中甲烷和其他烃类至少高2倍以上［6］。CO2注入煤层以游离态吸附于煤层表面的微孔中而储存于煤基质中，或溶解于煤孔隙中的水［4］。对于地下煤层储存体，没有被煤层吸附的游离态CO2是比较容易逃逸的［7］，即便CO2已被煤层牢固地吸附，如果温度和压力的变化导致煤层最大吸附量的变化，CO2仍可能以游离态的形式在煤层中流动或逃逸［3］。

2 主要环境问题

实施CO2地质储存工程中最重要的是保证地质储存的有效性、安全性和持久性。如图1所示，CO2地质储存过程中，注入CO2会改变储存体原始地质环境:降低岩石力学强度、提高接受水体酸度，打破原有力学和地球化学平衡等，同时在项目施工期间存在一些主观和客观因素，如注入井和废弃井不完善处理、储存体断裂、火灾和地震等突发性事件造成CO2的泄漏，从而加剧对施工地区环境的破坏。本文主要针对注入CO2改变储存体水文地质条件对环境所造成的影响，涉及地质环境、水环境和生态环境三方面。

图1 CO2地质储存环境影响示意图Fig.1 Schematic diagram showing CO2geological storage environmental impact

2.1 地质环境

大量超临界状态CO2注入是给储层岩石不断增压的过程，必然会改变储层压强，破坏原有的压力平衡，使其压强分布在水平方向上变得不均匀:地层压力逐渐增加而岩层的轴向压力和侧向压力相应减少［3］。当储存岩层无法维持这种力学平衡时，一方面可能导致岩石力学强度下降，诱发裂缝产生，提高断层活动的可能性；另一方面可能造成地面变形甚至诱发地震。

注入CO2产生异常压力并导致岩石力学强度下降。由于CO2与地层水的物性差异，CO2的大量溶解会使地层水中的一些矿物沉淀或析出，堵塞孔喉通道，导致异常压力产生，并且沉淀或析出的矿物质极可能沿断裂带分布，增加裂缝和断层活动的可能性［3］。实验表明:二氧化碳水溶液腐蚀岩石结构造成岩石孔隙变大，产生次生孔隙，破坏胶结物，甚至产生微裂缝，导致岩石力学强度明显下降［8］。这些次生孔隙以及裂缝的产生为CO2泄漏提供潜在的逃逸通道。

注入CO2造成地面变形。在构造压力很大的储层中，任何构造压力的减少都会诱发断层，造成地表向上抬升或向下错断［9］。灌注CO2过程中，储层岩石所受应力不断增大且受力不均，储层岩石在弹性变形的基础上产生应力扩容和体积膨胀。同时CO2会在地层水上方形成CO2羽状流。储层岩石体积膨胀力和CO2羽状流产生的浮力共同作用在盖层使上覆地层产生垂直向上的膨胀变形。例如，Algeri的CO2封存场地地表变形监测结果显示:CO2注入井上方附近地表以5mm/a的速度抬升［10］。但这种变形在不同的储存体之间有一定差异:在枯竭油气藏中，CO2注入能减轻甚至抵消油气生产所造成的地面沉降。在Barendrecht的枯竭油气藏CCS项目中地层最高隆起预计仅2cm，而在Salah的咸水层CCS项目中，监测数据显示注入井附近地表以7mm/a速度向上抬升［11］。此外，如果二氧化碳水溶液腐蚀岩石结构，在上覆地层的重力作用下，储层会被压密，在多孔的碳酸盐岩储层中尤其要关注这类问题［9］。

注入CO2诱发地震。通常情况，深井注入会降低断层强度。随着超临界CO2的不断注入，断层面上流体压力增大、有效应力降低，造成断层面上抗剪强度下降，当断层面上抗剪强度低于断层面上剪应力时便导致断层活化、滑动并伴随地震［12］。在油田以及众多危险废物处置井都已有很多钻探诱发地震记录在案。美国国家研究委员会在2012年6月的一项独立研究发出警告:CCS项目风险太大，有可能诱发较大的地震［13］。据统计，约70%的诱发地震发生在注入和提取的过程中，并集中在储存区域注入井井底附近的一定深度范围内，诱发地震以及地震最大震级的概率一般与储层压力，注入量、注入速率和地层渗透率等因素成正比［14］。

CO2注入煤层引起断层活化，造成岩层变形。煤层储存CO2是将CO2吸附于煤基质中，理论上既然煤层可以安全封存甲烷数千年，只要CO2的封存压力不大于原先储存压力就可以安全封存。但CO2注入可能引起煤层的膨胀，煤层的膨胀会导致渗透率降低，还能对非理想煤层(低渗透、断层发育的煤层)顶板施加附加载荷，可能引起断层活化［15］。随着流体不断注入，在煤层膨胀和孔隙压力的共同作用下，煤层上部和下部岩层受到反向压力作用，使上部岩层向上隆起，下部岩层向下沉降。此外，CO2注入引起的储层压力升高可能会引起断层错动［16］，且CO2和煤本身反应并产生水，易导致岩石破碎［17］。

2.2 水环境

CO2泄漏对不同区域水环境造成的影响主要划分为两类:由于注入不成功，自由相CO2通过废弃井或其它泄漏通道垂直向上迁移对浅层含水层造成的“近场影响”和大规模注入CO2被安全圈闭后所造成的“远场影响”［18］(图2)。当逃逸的CO2进入浅层地下水，虽然CO2本身对水质并不造成影响，但含水层中CO2溶解量的增加会导致地下水pH值降低，改变含水层的地球化学条件。增加的酸度会增强含水层中矿物质和有害微量元素的溶解，并增加吸附在粘土、铁的氢氧化物以及有毒重金属、硫酸盐和氯化物的活动性，可能改变地下水的颜色、气味和味道［19～21］。CO2注入会降低咸水层的氧化条件，在强还原条件下超临界CO2是碳氢化合物的有效溶剂［22］，并且 H2S、SO2等有毒气体的化学性质比较稳定，一旦运送到浅层含水层也是一个潜在的威胁［21］。

CO2入侵承压含水层比入侵潜水含水层的危害大得多:当CO2进入承压含水层，自由态的CO2聚集在承压含水层的顶部会影响大量的地下水，反之如果侵入的是潜水含水层，CO2会向上流动并在包气带逐渐消散，与淡水接触的面积极其有限［18］。

与浅层地下水相似，CO2注入深部咸水层主要通过增加地层水的酸度、与矿物发生地球化学反应对地下水化学成分造成影响。地下水中溶解的矿物质将激活铁、铅、锰等重金属及包括苯、酚类等有毒有机物［21］。在深部咸水层中，较高的液压导致更高的CO2分压，增加CO2在地下水中的溶解量，可能导致pH值比浅层地下水中低更多，释放更多的污染物［23］。但即便注入深部咸水层的CO2安全圈闭仍然会影响浅层地下水。大量超临界CO2的注入改变储层的压强，使水头重新分布。CO2溶于地下水产生泡沫造成地层水的膨胀并增加地层水的密度，为卤水与浅层地下水对流混合产生条件［24～25］。同时，CO2与储层中矿物质反应使储层的孔隙度发生变化，这一变化可能导致卤水径流路径改变与浅层地下水混合从而对浅层地下水造成污染(图2)。

图2 CO2地质储存对不同区域水环境影响示意图［18］Fig.2 Schematic diagram of different regions of influence on water environment related to CO2geological storage

煤层中CO2泄漏的风险比在深部咸水层和油气储层中的风险要小，但一旦泄漏会造成较严重后果。通常在CO2－ECBM(注CO2提高煤层气采收率)过程中会产生大量的水，这些水中含有大量的Na+、Cl－、和其它溶解固体与有机物［26］。高压下CO2与这种形成的地层水与煤层中的碱土金属、铝硅酸盐和碳酸盐等矿物反应或将其溶解，这些物质可能会通过煤层运移到含水层中［27］。另一方面，由于高压CO2注入导致地下流体性质的改变和酸度的增加，在CO2－ECBM封存区域有害的微量金属浓度会有所提高［26］，伴随CO2注入煤层可能会导致甲烷与低碳烷烃等有机物的泄漏［28］，这些有害物质一旦随CO2与水迁移到上覆含水层，会改变含水层的氧化还原条件，增加水中甲烷与其它挥发性碳氢化合物的浓度，对含水层水质构成致命威胁。

油气藏中CO2逃逸所造成的环境问题与在咸水层与煤层中CO2所造成问题类似。但在某些情况，H2S、SO2、NO2等微量气体会与CO2一起注入。这些杂质增加CO2羽的浮力，影响地层水对CO2的溶解及对残留CO2的捕获［29］。一旦泄漏，这些微量气体所造成的危险超过CO2泄漏。例如，H2S毒性远超过CO2，发生事故井喷易造成较大人员伤亡；溶解于地下水中的SO2比CO2形成的酸性更大，可能导致地下水和土壤中微量金属的活动性更强，泄漏引起的危害也越大。

此外，在CO2深部咸水层注入与储存过程中有机物运输是必须考虑的问题［21］。通过类比，富含碳氢有机物的油气藏中这类问题也应该极为普遍。表1对近几年针对深部储存CO2对地下水所造成影响的数值模拟与场地实验研究进行总结。

表1 CO2地质储存对地下水水质影响研究Table 1 Summary of impact of CO2geological storage on groundwater quality

2.3 生态环境

CO2通常不认为是有毒气体，但较高浓度的CO2会对人体及生态环境造成危害。CO2对人体的物理作用是逐步产生的，与浓度及暴露在CO2中的时间有关［4］。高浓度的CO2不仅对身体有害而且易导致窒息。

高浓度的CO2在一定程度上可加快植物光合作用，促进局部地区植物大量繁殖［29］。但当土壤中的CO2含量增加到一定程度后，高压下的CO2可扩散进入细胞膜并溶解在细胞内，破坏细胞蜂窝结构的完整性并影响细胞的新陈代谢［36］，同时CO2将变成有毒物质反过来抑制植物的生长［1］。CO2溶解于地下水中改变环境的pH值，会影响近地表微生物的呼吸作用、抑制植物根区的呼吸和水分吸收，植物表现严重的萎黄并最终死亡。此外，低pH和高CO2浓度环境可影响微生物群落的类型和大小。例如，CO2在强还原环境下可作为产甲烷微生物的能量来源，促使这类微生物大量繁殖，导致另一部分生物逐渐萎缩甚至消失［37］。

3 防治措施

CO2地质储存泄漏危害较大，在项目实施前需对CO2地质储存安全进行风险评价，在储存整个过程及完成后进行完整的监测并备有预警及应急系统，同时也包括一些补救措施(图3)。

3.1 风险评价

在CCS项目中，风险评估是成立管理和控制措施以尽量减少地下CO2储存风险的第一步。风险评估主要包括两步:第一、确定所有能产生破坏的可能性，即危险源辨识；第二、确定风险特征，即对第一步确定的危害进行详细评估，以确定所带来的风险［38］。CO2地质储存所造成的主要风险已在上文探讨，但在风险评价的过程中还需要增加CO2捕获和运输过程中所产生的风险，如运输管道泄漏对人类及野生动植物的危害以及意外事故导致泄漏等问题。我国CO2地质储存方案研究尚处于起步阶段，其风险评估方法主要包括场景法、概率风险评价法以及相关性分析法等方法［39］。目前而言CO2地质储存工程环境及安全风险评价主要利用定性和定量相结合的方法，结合资料分析和现场勘察，确定最大可信事故的发生概率和CO2的泄漏量以及引起的各种损失。针对CO2地质储存风险识别结果，建立安全风险层次结构图(图3)。评价过程主要侧重地质安全性、灌注井与监测井井筒完整性和施工条件等因素。

图3 CO2地质储存风险评价及防治措施层次结构示意图Fig.3 Hierarchy diagram showing safety risk assessment and prevention measures of CO2geological storage

3.2 加强监测

CO2地质储存监测主要包括灌注前CO2背景值监测，运营时期CO2控制监测和封场后CO2安全性监测(图3)。目前应用于CO2咸水层储存的监测手段主要是地球物理、地球化学及数值模拟方法。灌注前期主要利用红外线监测仪、水化学分析等手段对大气、地下水水源等固定观测点及各种可能CO2的逃逸通道如废弃的钻井、断层以及地裂缝等进行监测，为灌注中后期监测获得的数据提供参考依据。灌注期对钻井的监测主要包括:注射流体的成分、地层压力、注入压力等。由于注入过程中少量其它气体也会随CO2注入储存体，对注射流体的成分分析有助于了解CO2流体的特性；通过监测储层中压力的变化，可以了解CO2地下运移速度和方向；盖层压力变化可反映CO2对储盖层的突破情况；通过在注入井、监测井等地点利用示踪剂(如稳定碳同位素)，以及利用时移地震、垂直地震剖面法、电法等地球物理方法可反映CO2地下运移速度、运移方向和CO2储存机理。灌注完成后除了获取灌注前的所有常规监测点数据与CO2背景值对比，同时也要监测各类钻井的封堵质量判断封场后CO2是否逃逸。

3.3 预警和应急系统

在CO2地质储存工程实施中必须要预备相应的预警及应急系统:(1)设置危险警报监测器，实时监测CO2浓度，发出泄漏警报；(2)设置危险防范区域，根据CO2储存场地的分布情况设置隔离区；(3)成立应急组织机构，明确事故应急处理的管理者，责任到人；(4)制定应急预案的级别，保障应急救援措施、设备和器材等，制定不同的应急措施。例如发生涉及到整个场地的CO2泄漏需要封闭所有灌注井并进行人员的疏散，如果仅涉及到个别井的突发事件只需修复泄漏井或彻底封堵该井即可。

3.4 补救措施

通过上述分析，CO2地质储存工程中存在的各种泄漏风险是难以避免的，因此必须要有相应的补救措施。面对CO2泄漏，首先需要对泄漏情况进行评估，CO2泄漏的程度与造成的地质灾害不同对于引导治理和采取的补救措施也不相同(图3)。但一般而言，无论哪种储存体，除了堵塞泄漏源外主要有以下三种补救机制:(1)减少注入量，降低储层压力；(2)增加泄漏区域的储层压力；(3)对CO2羽进行拦截，在泄漏前将CO2抽出并回注入更适宜的储存体［40］。

4 讨论

CO2地质储存工程能达到减排CO2气体的目的，但在工程实施的过程中，CO2的注入会改变储存体原有的地质环境，并且由于注入井和废弃井的不适当处理、储存体断层和地震等突发事件都会造成CO2渗漏。CO2地质储存为环境所带来的影响主要有:(1)诱发地震和地面变形等地质灾害；(2)CO2逃逸至前部地层污染淡水含水层；(3)一旦泄漏对储存场地的人类健康和生态环境造成危害等。

鉴于此，为保证CO2储存的长期稳定性和安全性，应加强被注入CO2状态的研究，综合运用先进手段(如地球物理、地球化学、数值模拟等)对CO2与地下流体、围岩的反应以及对地下环境的影响做出评估及监测。同时，需要一套系统的治理措施，将CO2地质储存可能诱发的地质环境灾害风险概率或危害程度降到最低。

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