污水脱氮除磷新工艺研究进展

刘 鹏，陈银广

（同济大学环境科学与工程学院，污染控制与资源化研究国家重点实验室，上海 200092）

城市污水中氮磷营养物的排放使受纳水体中藻类等植物大量繁殖，导致水体富营养化问题越来越严重，对城市污水进行脱氮除磷处理是防止水体富营养化的一种重要措施。与物理法、化学法相比，生物法具有适用范围广、投资及运行费用低、效果稳定、综合处理能力强等优点[1]，已成为污水脱氮除磷的最佳选择。

1 生物脱氮除磷的基本原理

1.1 生物脱氮原理

传统的生物脱氮过程是在硝化细菌和反硝化细菌的联合作用下，通过硝化和反硝化完成的。在好氧条件下，氨氮经硝化细菌的硝化作用转化为硝态氮或亚硝态氮；在缺氧条件下，硝态氮或亚硝态氮在反硝化细菌的作用下被还原为氮气，从而达到脱氮的目的。

近年来同时硝化反硝化现象、短程硝化反硝化工艺、厌氧氨氧化工艺的发展，为理解污水脱氮机理指明了新的方向。同时硝化反硝化过程在同一条件下实现了脱氮，颠覆了传统脱氮理论认为硝化反应在好氧条件下进行、反硝化反应在厌氧条件下进行的认识。其中，缺氧微环境理论是目前普遍接受被认为是造成此类现象发生的主要机理。短程硝化反硝化是指将氨氮的硝化过程控在NO2−阶段，然后不经 NO3−的生成过程直接由反硝化细菌将 NO2−转化为N2。厌氧氨氧化工艺的原理是，自养型厌氧氨氧化细菌在厌氧环境中以硝酸盐、亚硝酸盐作为电子受体，将氨转化为氮气。该工艺特别适用于高氨氮废水和低碳氮比废水处理。简而言之，脱氮新理论新现象的发现进一步深化了人们对脱氮过程的认识，为实现污水高效的脱氮奠定了坚实的基础。

1.2 生物除磷原理

生物除磷主要是由一类统称为聚磷菌的微生物在厌氧-好氧或厌氧-缺氧交替的环境下完成的。在厌氧条件下，聚磷菌将细胞内的聚磷水解为正磷酸盐，并从中获取能量，同时吸收污水中的易生物降解的 COD，同化为胞内碳源贮存物聚羟基烷酸（PHA）；在好氧或缺氧条件下，聚磷菌以分子态氧（例如 O2）或化合态氧（例如 NO3−）作为电子受体，氧化代谢胞内贮存物PHA，同时释放能量，过量地从污水中摄取溶解态磷酸盐，并以聚磷形式贮存于细胞内，最终通过排放富磷污泥实现从污水中除磷的目的。

此外，反硝化除磷现象的发现进一步丰富了生物除磷机理。反硝化除磷过程是由一类称为反硝化除磷细菌（denitrifying phosphorus removing bacteria，DPB）完成的，在缺氧条件下，DPB以硝酸盐取代氧气作为电子受体进行缺氧摄磷，同时硝酸盐被还原为氮气，实现了同时脱氮和除磷的目的。反硝化除磷技术实现了一碳两用，同时节省了曝气量，是一种低耗高效的污水处理方法。

2 生物脱氮除磷新工艺

目前应用的脱氮除磷工艺主要有SBR、A2O、OD（氧化沟）这三类。据统计，在2006年，这3种工艺占据了我国污水处理厂处理工艺的65%，处理了全国约 54%的污水[2]。近年来，出现了一些新的脱氮除磷工艺，以下对此作概括介绍。

2.1 CANDO

耦合好氧-缺氧 N2O分解工艺（coupled aerobicanoxic nitrous decomposition operation，CANDO），是由Scherson等[3]率先提出来的新型污水脱氮工艺。其基本原理可通过3个步骤来解释（图1）：第一步，将氨氮的氧化控制在亚硝化阶段；第二步，控制亚硝酸盐的还原过程，保证其尽可能的生成N2O；第三步，将N2O催化分解为N2同时伴随能量的回收，或者用N2O取代氧气作为CH4燃烧的助燃气。CANDO工艺减少了污水处理过程对氧的需求，降低了剩余污泥的产量，进而减少了污水处理运行费用；实现了从NOD（nitrogenous oxygen demand）中回收能量，为污水处理进行能量回收开辟了新途径；减少了污水处理过程中N2O等温室气体的排放，有效缓解了温室效应。

图1 CANDO工艺的化学反应原理示意图

对于CANDO工艺而言，第一步可通过高活性的氨氮去除亚硝酸盐的单一反应器系统（SHARON）工艺实现，第三步在热力学上也能够达到，关键是第二步，即如何稳定、高效地保证N2O的转化过程。目前，主要有两种方法：生物法和化学法。生物法是以细胞内储存的PHB等内碳源物质作为电子供体，将 NO2−还原为 N2O。然而，NO2−的转化率不够稳定，与基质的投加策略有关，最大的转化率为60%左右。当乙酸（作为碳源）和亚硝酸盐连续投加时，没有检测到N2O的产生。当乙酸和亚硝酸盐采用脉冲投加时，检测到了 N2O的存在。脉冲投加分为两种方式进行，即耦合投加和非耦合投加。采用耦合投加时，NO2−的转化率为9%～12%，非耦合投加时，NO2−转化率为60%～65%。化学法则是利用碳酸盐绿锈[carbonate green rust，化学式 Fe4IIFe2III(OH)12CO3]或菱铁矿（siderite，化学式为FeCO3）将NO2−还原为N2O。研究发现，这种活性绿锈（green rust）层状双金属类物质对硝酸盐还具有还原作用并且对其它污染物的迁移转化也有一定作用[4-5]，进一步促进了该工艺的脱氮效果。同时，green rust类物质对磷酸盐也有良好吸附效果[6-7]。Barthélémy 等[8]使用双氧水将 green rust氧化为一种新材料——碳酸铁绿锈[carbonated ferric green rust，化学式Fe7II(OH)12CO3]，不仅增强了其在溶液中的稳定性，而且还能够从水中吸附磷酸盐实现高效除磷，但去除率受pH值的影响。

虽然，这两种方法最后都实现了98%的脱氮率，但生物法对PHB的依耐性，导致其转化率可能受进水中易降解的 COD影响；化学法对反应条件和药剂的特殊要求，也制约了其发展前景。如果能够研究出一种新的高效的N2O转化机制，并实现规模化应用，CANDO工艺对于污水脱氮除磷而言不失为一种极具吸引力的选择。

在相同的情况下，以需氧量、微生物量和能量回收效率为衡量指标比较SHARON、全自养亚硝酸型脱氮（CANON）、CANDO的处理效果，发现CANDO工艺仅次于CANON；与传统的硝化-反硝化脱氮工艺相比，CANDO工艺的氧消耗和污泥产量分别减少了20%和40%，能源回收率增加了60%。总的来说，CANDO工艺实可现生物法和化学法的有机结合，从根本上解决了污水处理厂运行管理上的两大难题：曝气量和污泥产量。由此可见，联合工艺突破了传统生物脱氮工艺的基本概念，在一定程度上解决了传统硝化-反硝化工艺存在的问题。

2.2 BioCAST

同时去除含碳有机物及氮磷营养物质（BioCAST）工艺是为了实现从污水中同时去除含碳有机物及氮磷营养物质而开发的新型多环境混合污水处理工艺（图2）。它的主体部分是由两个相互连接的反应器组成，每个反应器又包含有多个具有不同环境条件的区域[9-10]。反应器①包含有 4个区域，即好氧区、微好氧区、缺氧区以及澄清区。前3个区域主要用于污水生物处理，澄清区则实现固液分离的作用。好氧区是根据气提式反应器的原理设计的，位于反应器①的正中央，里面设置有生物填料，使其同时具有活性污泥工艺和生物膜工艺的特点[11]，增加了系统中生物固体停留时间。原水和来自厌氧区的富含聚磷菌（phosphorus accumulating organisms，PAOs）和挥发性脂肪酸的回流污泥首先进入好氧区，PAOs实现好氧过量吸磷作用，含氮物质经氨化和硝化作用转化为硝态氮和亚硝态氮。混合液以上向流的方式流出好氧区，抵达附近的微好氧区，进一步完成氨氮的硝化和剩余有机物的降解。然后，微好氧区混合液以下向流方式直抵缺氧区，完成反硝化作用，实现脱氮。系统所需的氧是由位于好氧区底部的3个自定义的内置空气扩散器提供的，曝气不仅提供了生化反应所需的氧，实现液体混合作用，同时也是混合液在好氧区、微好氧区和缺氧区的循环动力[12-13]，使得污染物每隔几分钟就能够暴露于不同的环境条件下，有利于污染物的去除。反应器①的这种设计和运行机制提供了前置反硝化和后置反硝化所需的环境条件，有利于脱氮。反应器②是为污泥消化和固液分离而设计的。反应器①的出水一部分直接排出系统，一部分进入反应器②，经沉淀作用后上清液排出系统。同时反应器①缺氧区的污泥回流至反应器②厌氧区进行消解，部分回流至好氧区，其余部分作为剩余污泥排放。回流混合液中包含的聚磷菌和挥发性脂肪酸，为除磷和反硝化过程提供了充足的碳源，保证系统的脱氮除磷效果。

图2 BioCAST工艺流程图

BioCAST工艺能够有效地降低污水中污染物质的含量，在48天的短期持续运行中，COD、TN、TP的去除率分别达到了99.3%、98.0%、92.3%，即使进水中污染物负荷发生波动，其去除效果几乎仍然能够维持不变[10]。同时，在有机负荷率为0.95～1.86 kg/(m3·d)、氮负荷率为 0.02～0.08 kg/(m3·d)、磷负荷率为0.014～0.02 kg/(m3·d)的条件下，经过长达225天的运行，COD、TN、TP的去除率分别也达到了98.9%、98.3%和94.1%，而且污泥的产率仅为消耗的COD当量的3.7%[9]。在长期和短期运行中均观察到磷的去除效果对总氮负荷有很强的依赖性，即去除率随着氮的负荷率的增加和碳氮比的减小而提高，当TN负荷在0.05 kg/(m3·d)以上时，磷的去除效果显著增强。通过增加进水N和P的负荷，系统最终出水的硝酸盐、亚硝酸盐及磷酸盐的浓度可分别低达0.2 mg/L、0.02 mg/L及2.9 mg/L，污泥产率仅为11.5%。

总之，BioCAST工艺既能够积累高浓度的悬浮生长微生物，又能够积累附着生长微生物，使它很适合处理高负荷和高含氮量污水。与传统的工艺相比，反应器内生物量多，污泥产率低，系统启动时间短，同时减少了空间需求；与SBR相比，没有复杂的定时或控制系统；与膜生物反应器相比，不需要特殊类型的膜材料。

2.3 UAASB

上流式厌氧-缺氧污泥床工艺（up-flow aerobic/anoxic sludge bed，UAASB）反应器是根据连续进水间歇排水 SBR（continuous feed and intermittent discharge-SBR，CFID-SBR）工艺的原理研发出来的用于工业废水处理的污水处理工艺，它能够在一体化反应器实现含碳有机物和氮磷的同时去除（图3）。UAASB工艺有很多的优点：运行费用低、能耗低、氮磷的去除率高，而且很少出现污泥膨胀现象。同时，由于污染物的降解和固液分离在一个反应器中就能够完成，使得UAASB的占地面积少。

图3 UAASB工艺流程图

该工艺采用了连续进水间歇曝气的方式，与传统的 SBR采用间歇进水间歇曝气的方式在处理效果上有一定差别，Asadide等[14]对这两种工艺处理低BOD5/COD的工业废水的性能进行了评估。通过以 HRT（或反应时间）和曝气时间为自变量，以TCOD、rbCOD、sbCOD、TN、TKN、TP等因变量的变化趋势来表征处理效果，建立了基于响应面分析方法的数学模型。结果表明，连续进水方式的COD和TN的去除效果更好，而TP的去除效果略低于传统的SBR。同时，运用响应面分析法也确定了UAASB反应器中HRT和曝气时间这两个工艺参数的优化区域：HRT=12～15 h，曝气时间为40～60 min/h[15]。在实际废水应用方面，Amini等[16]在UAASB反应器中接种颗粒污泥来处理乳制品生产废水，通过试验确定了处理此类废水的最佳条件：COD∶N∶P=1000∶80∶5、OLR=0.08 kg/(m3·d)、曝气时间=40 min/h、MLSS=7500 mg/L、F∶M=0.0286 kgCOD/kgMLSS、HRT=6.33 h。在此最优条件下，SCOD的去除率达到了71.27%，氨氮去除率为95.88%，磷酸盐的去除率为96.54%。UAASB一体化反应器内集成了不同的环境条件，有利于去除污染物的不同种类微生物的生长繁殖和生物量的积累，为污水脱氮除磷提供了一种高效、经济的途径。

2.4 A-CFBBR

厌氧循环液化床（anaerobic-circulating fluidized bed bioreactor，A-CFBBR）是厌氧流化床（anaerobic fluidized bed，AFB）与循环流化床（circulating fluidized bed bioreactor，CFBBR）的有机结合（图4）。AFB对各种废水适应性强、结构紧凑占地少、生物量浓度高、处理速率快效率高、运行稳定性好[17]，同时还能产生沼气，对污水处理的节能降耗具有重要意义。而CFBBR集悬浮生长工艺和固定膜工艺为一体，具有很高的脱氮除磷效率，水力停留时间短，污泥产量低，甚至能够用于处理诸如垃圾渗滤液这种高浓度的污水[18]。与传统的厌氧处理工艺相比，A-CFBBR不仅能够产甲烷实现能源的回收，而且能够高效去除含碳和含氮有机物。

图4 A-CFBBR工艺流程图

厌氧、缺氧、好氧3种状态在时空上交替出现是实现脱氮除磷的必要条件，A-CFBBR系统将厌氧、缺氧、好氧3个区整合到一个处理流程中，实现了对营养物去除和沼气的回收利用。原水中的污染物在厌氧流化床中发生降解，并进行着产甲烷活动，大分子的难降解有机物转化为小分子的易降解有机物，含氮有机物在氨化微生物的作用下转化为氨氮。氨氮在好氧床中发生硝化作用，硝化出水部分回流到缺氧床。在缺氧床内，AFB的出水、附着生物膜的载体和硝化液在同向流动过程中互相接触，并在缺氧区发生反硝化作用，所需碳源由原水以及从好氧床回流的生物固体提供。在好氧床内发生硝化作用的同时，由于生物膜厚度和氧浓度梯度的关系，也实现了同步硝化反硝化作用，进一步促进了脱氮效果。系统中磷的去除主要是通过3个床体中微生物同化作用实现的，由于气水的搅拌作用和载体颗粒间的摩擦作用，使得部分生物膜脱落，经沉淀后被排出系统，达到了除磷的目的。此外，为了保证各个床体的流态化作用，从各个反应器顶部到底部的分别引出了一条内循环流。Andalib等[18]用此反应器来处理有机负荷率为 35 kgCOD/(m3AF)和氮负荷率 1.1 kg/(m3CFBBR)的废水时，获得了99.7%的COD去除率、84%的氮去除率以及很低的污泥产量（仅为 0.017 gVSS/gCOD），沼气产量为16 L/(Lreactor·d)。磷由于是通过同化作用去除的，导致去除率不高。所以，如何提高除磷率将是该工艺未来发展的一个方向。

2.5 TCFBBR

双循环流化床生物反应工艺（twin circulating fluidized bed bioreactor，TCFBBR）是循环流化床生物反应器（circulating fluidized bed bioreactor，CFBBR）的改进型，见图5，它继承了CFBBR在污水处理方面的优点，克服了CFBBR反应器在高度上的苛刻要求（CFBBR所需高度为 5.5 m，TCFBBR仅为3.6 m），增大了缺氧升流床的体积，强化了生物颗粒的循环作用。同时，不同于CFBBR在缺氧升流床采用快速流态化来实现载体颗粒的循环作用，TCFBBR在升流床和降流床使用传统的流态化机制就能做到这一点，降低了其在运行控制上的困难及能耗问题，使其在污水处理厂的升级改建中具有更大优势。

图5 TCFBBR反应器工艺流程图

TCFBBR能够很大程度地去除污水中COD、总氮、总磷。在COD及营养负荷率分别为COD 4.3 kg/m3、N 0.51 kg/(m3·d)、P 0.06 kg/(m3·d)，空床接触时间为1 h时，去除率分别为COD＞90%、总氮＞85%、总磷为20%～51%[19]。此外，水力负荷的变化对系统氮磷去除效果没有显著的影响。同时，系统对有机负荷冲击的应对能力较差，冲击负荷会导致硝化效率减低、出水 COD增加，这可能是受氧浓度限制和硝化细菌流失的缘故。Andalib等[20]利用数学模型预测 TCFBBR反应器的生物脱氮除磷效果，结果表明，模型值与实验值拟合度达到了95%，证明了该模型的可靠性，这为今后TCFBBR和其它相关反应器的研究提供了技术支持，对实现该工艺由实验室走向工程实践具有重大指导意义。

2.6 A2N-IC

双污泥反诱导结晶工艺（anaerobic-anoxic/nitrifying/-induced crystallization，A2N-IC）是双污泥反硝化脱氮除磷工艺和诱导结晶技术有机结合起来的新型脱氮除磷工艺，见图6。该工艺实现了“一碳两用”，解决了传统脱氮除磷系统中碳源不足的问题，实现了硝化菌和聚磷菌在不同的反应器中分开培养，创造了硝化菌和反硝化聚磷菌各自生存所需的最佳环境，解决了传统脱氮除磷系统污泥龄矛盾的问题[21-23]。通过生物法和化学法的相互补充，提高了污水脱氮除磷效率，同时还实现了磷的回收利用[24]。A2N-IC也有自身的缺陷，工艺流程长，投资较大，可能出现出水氨氮过高以及硝态氮对厌氧释磷的影响等问题。

图6 A2N-IC工艺流程图

双污泥反硝化诱导结晶工艺能够获得高效稳定的脱氮除磷效率，化学诱导结晶技术的引入强化了除磷效果，并实现了磷资源的回收，达到了资源化目的。原水和来自二沉池的富含反硝化聚磷菌回流污泥首先进入厌氧段，DPB进行厌氧释磷，同时吸收混合液中易降解有机物转化成 PHA等内碳源贮存在细胞内。混合液经沉淀池快速分离后，富含DPB的污泥超越好氧硝化段直接进入缺氧池，富含氨氮和磷酸盐的上清液部分进入好氧硝化段进行硝化、部分进入化学诱导结晶反应器实现磷的回收，产生的上清液回流至好氧硝化池。硝化液流入缺氧段与回流的 DPB污泥完全混合，完成过量吸磷和反硝化作用。混合液随后进入后曝气段进行气体的吹脱和污泥的再生，污水中剩余的磷在此被好氧吸收，进一步提高除磷率。经过终沉池后，上清液排出系统，一部分污泥回流到厌氧段，其余作为剩余污泥排放。磷的去除主要是通过侧流的化学诱导结晶工艺去除的，不同于传统的含磷污泥排放。在不同的COD/P(19.9～67.4)[25]的条件下，A2N-IC的除磷率能够维持在 99.2%±1.9%，氨氮去除率维持在86.9%；而 A2N 的除磷率在 65.7%±4.1%和93.0%±3.2%的范围内变动，氨氮去除率不受COD/P的影响，维持在84.3%。综上所述，A2N-IC对于从废水中高效稳定的去除氮磷是一项具有发展前景的工艺，但其工程应用还有待于进一步研究。

3 结 语

众所周知，污水中的氮磷是造成水体富营养化的主要原因之一。污水脱氮除磷的目的就是通过微生物的代谢作用将氮、磷从水中去除，从源头上实现对水体富营养化问题的控制。正因如此，污水脱氮除磷技术成为了各国环境工作者研究的重点和热点。同时，随着分子生物学、蛋白质组学、基因组学及相关技术的迅猛发展，新的脱氮除磷理论和方法不断涌现，促进了工艺的革新，进一步加深了人们对脱氮除磷过程的认识。新工艺从不同的层面上很好地解决了传统污水处理过程中遇到的占地面积大、能耗高、污泥产量高、碳源不足、温室气体排放以及物质能量回收单一性等问题，当然新工艺还处于萌芽阶段，不够成熟，要运用于实践还有待于进一步研究。总之，污水脱氮除磷技术未来应朝着经济、高效、低能耗的方向发展，既要确保污水处理过程的能耗和物耗最小化，实现污染物的去除和污水的达标排放，也要最大限度地实现资源和能源的回收利用，保证水处理行业的可持续发展。

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