低频超声激励射流破碎过程模拟与实验研究

何明霞，夏大祥，王 康，杨文建

(1. 天津大学精密仪器与光电子工程学院，天津 300072；2. 天津大学化工学院，天津 300072)

低频超声激励射流破碎过程模拟与实验研究

何明霞1，夏大祥1，王 康2，杨文建2

(1. 天津大学精密仪器与光电子工程学院，天津 300072；2. 天津大学化工学院，天津 300072)

设计了超声频率为20,kHz的激励破碎制粒装置，利用该装置制备了海藻酸微球．基于FLUNET软件中的流体体积函数，建立了低频超声激励下射流破碎的计算模型，研究了射流速度、激励幅度和激励频率对射流破碎过程的影响．实验结果与模拟结果较吻合，验证了所建立的计算模型的有效性和合理性，为进一步研究低频超声扰动下射流破碎法制粒过程奠定了理论基础．

微球；FLUNET软件；射流破碎；超声激励

微球与毫微球制剂在长效、控释与靶向制剂方面的应用已得到广泛的研究[1]，但是微球与毫微球应用的重要前提之一是获得粒径均匀、制备条件易于控制且能规模生产的制备方法．制备微球与毫微球方法包括常规乳化、膜乳化、雾化、静电造粒与射流破碎等，其中射流破碎方法具有设备简单、生产效率高、粒径偏差小与重复性好等特点从而引起了广泛关注，其射流破碎源可用电磁与超声，超声激励源射流破碎方法适合制备微米到纳米级别的粒子[2]．

目前国内外对于射流破碎过程已进行了一定的应用与理论研究．西北工业大学的齐乐华等[3]对均匀液滴喷射过程做了比较全面的研究，通过FLUENT软件对射流破碎过程进行了动态仿真，得到了喷射压强、扰动频率、扰动振幅等对射流破碎的影响，并通过试验得到了扰动频率15,kHz、扰动振幅为1,μm时的液态石蜡射流形态图．哈尔滨工业大学的高胜东等[4]采用数值计算方法对金属射流破碎过程进行了仿真，并研制了一套振动频率为20,kHz的超声金属微球制备装置，制得了直径为170,μm的金属锡球．克莱姆森大学的Herran等[5]基于数值模拟，研究了扰动频率从25,kHz变化到150,kHz时，射流破碎过程中液滴形态的变化．

目前海藻酸微球在药物制剂与组织工程中广泛应用．可采用反相悬浮交联法制备海藻酸钙微球[6].文献[7]采用电磁振动激励破碎制备了海藻酸微球.笔者设计了超声频率为20,kHz的超声激励破碎装置，该激励频率比Herran等[5]研究时所用的150,kHz的激励频率小很多，因此称为低频超声．笔者利用该装置制备了海藻酸微球，并基于流体体积(volume of fluid，VOF)模型建立了射流破碎的计算模型，研究了射流速度、激励频率、激励幅度等对射流破碎过程的影响，并将模拟结果与实验结果进行了对照分析．

1 射流破碎过程的FLUENT模拟

1.1 实验装置

本文自行研制的超声激励微球制备装置如图1所示．该装置由超声激励、流速控制和搅拌收集等部分组成，其工作原理是：微型齿轮泵驱动液体从药液罐，经超声变幅杆上的通孔流向喷嘴，形成射流．射流在超声换能器的激励作用下破碎成均匀液滴．通过装有海藻酸钠水溶液的收集装置收集射流破碎后形成的液体，并使用磁力搅拌器缓慢、均匀地搅拌收集液，以防止收集液中的微球粘连、融合．

图1 微球制备装置原理Fig.1 Schematic diagram of microsphere preparation device

1.2 模型建立

VOF模型是一种在固定欧拉网格下的表面跟踪方法[8]，用来处理没有相互穿插的多相流问题，适合于分层流动或带有自由表面的流动．通过计算每一个时间间隔内各个网格单元中的体积函数，从而确定该网格中另外一项的比例，然后通过界面几何重构或一些其他的方法来确定此单元网格中交界面的位置．

对于每一相，引进变量iα，iα为这一相的体积与计算网格体积的比值．在处理两相流时，VOF定义一个主相(i=1)和一个次级相(i=2)，则每一相的体积分数方程为

当α1=1时，计算网格单元充满了第1相流体；当α1=0时充满了第2相流体；若α1或α2的值在0和1之间，说明网格单元中2种流体都存在．

本文只研究破碎后的液滴在进入收集液之前时的情况，因此将换能器内部的流体、喷嘴和喷嘴下方60mm范围的空气部分作为研究对象，模拟部分为1.5 mm× 60 mm的矩形区域．由于研究区域轴对称，故可将研究对象简化为二维对称结构．

计算模型及边界设置如图2所示，将换能器的侧壁、喷嘴的内壁设为静止壁面，换能器下端出口处的表面设为振动壁面，施加的振动方向与射流速度方向垂直．换能器内部的区域采用逐渐过渡的方法划分为四边形网格，喷嘴及环境部分划分为四边形结构网格，并且对喷嘴附近的网格进行局部加密，共有55,160个网格单元．图3(a)为进行网格划分后的模型，图3(b)为喷嘴出口处的局部放大图．迭代时间步长10-5s，迭代次数1,000，即模拟射流流动的时间为10,ms．

图2 仿真模型边界条件设置Fig.2 Boundary conditions of simulation model

图3 模拟区域网格Fig.3 Grids of simulation zones

实验所用的材料为1.5%海藻酸钠水溶液，海藻酸钠水溶液参数及喷嘴直径如表1所示．

表1 实验参数Tab.1 Parameters of expertiments

本文借助用户自定义函数(user-defined function，UDF)[9]，结合动网格模型实现超声激励的加载，对射流施加周期性的扰动，位移可表示为

对式(2)求导，可得振动速度为

影响微球制备效果的因素很多，即在超声微球制备过程中需要控制多个参数．其中，较为关键的有射流速度、扰动频率、激励幅度和激励频率．本文利用多相流模型和动网格模型，根据所建立的物理模型，对射流破碎过程进行相应的数值模拟，研究不同射流速度、激励幅度和激励频率对射流破碎效果的影响．

1.3 射流速度对射流破碎的影响

射流速度是影响射流破碎的重要参数之一．射流速度较小时，液体不能形成稳定连续的射流；射流速度较大时，周围环境(空气)对射流形态的影响增加．图4为激励频率f为20,kHz、激励幅度A为8,μm时，不同射流速度下的1组射流破碎效果．从图中可以看出，射流速度v=6,m/s时，由于射流速度较低，不能形成稳定的射流柱，破碎后的液滴间距不均匀，从而发生液滴融合形成较大的液滴．形成稳定的射流柱后，随着射流速度从11,m/s增加到28,m/s，射流的破碎长度变长，同时液滴的“颈缩”也在逐渐变长，破碎后的液滴在表面张力的作用下从椭圆形收缩成圆形所需的时间变长．然而距离的增加使得空气对射流和液滴的影响变大，这对实验是不利的，所以流速要控制在28,m/s之内．

图4 不同射流速度时的液滴形态Fig.4 Microspheres morphology of different jet velocities

图5 为微球直径与射流速度的关系．在5 m/s时，射流不稳定，射流破碎后形成的液滴会融合，因此微球直径较大；在10 m/s时，形成了稳定射流，从而微球粒径较小；之后随着射流速度增加，微球直径也增加.

图5 不同射流速度时的微球直径Fig.5 Microspheres diameter of different jet velocities

Hiroyasu等[10]综合了黏性力、表面张力等多个影响因素，根据欧氏数Oh和雷诺数Re，将射流破碎模式划分为4个区域．本实验条件下，Oh=0.39，Re100≤，则射流的最大速度为

另外，根据Rayleigh破碎理论，射流要能有规律的破碎，需满足波数k，即

因此射流的最小速度为

由以上分析可见，FLUNET模拟结果与传统破碎理论的分析结果相近．

1.4 激励幅度对射流破碎的影响

图6为f=20,kHz、v=20,m/s时，不同A情况下1组液滴形态图．从图6中可以看出，激励幅度较小时，射流不能破碎，一直保持着“静脉曲张”的形态．当A增加到4,μm时，射流经过一段长度的“静脉曲张”形态后破碎成均匀液滴．当A大于7,μm时，射流柱破碎后产生卫星液滴．同时，还可看出随着A的增加，射流破碎长度迅速减小，主液滴间距增加，卫星液滴变多．

图7为不同激励幅度时的射流破碎长度．由图7可知，随着激励幅度的增加，射流破碎长度迅速减小．当激励幅度超过7 µm时，随着激励幅度的增加，破碎长度不再有明显的变化，是因为射流在喷嘴出口处就被破碎了．

图6 不同激励幅度时的液滴形态Fig.6 Microspheres morphology of different amplitudes

图7 不同激励幅度时的射流破碎长度Fig.7 Breakup length of different amplitudes

1.5 激励频率对射流破碎的影响

图8为在v=20,m/s、A=8,μm时，不同f情况下1组射流破碎效果图．不加激励时，在本模拟条件下，射流柱表面波动很小，一直为连续的，不能破碎；当f=15,kHz时，射流柱破碎后的液滴均匀；但f超过20,kHz时，射流柱破碎后产生了卫星液滴，并且随着激励频率的增加，液滴间距变大，卫星液滴数量增加．由此可知，f增加时，射流柱破碎所需要的能量减小，即A减小．

图8 不同激励频率时的射流破碎效果Fig.8 Jet breakup of different frequencies

2 实验结果分析

为了验证模拟结果，在自行研制的超声激励装置上进行射流破碎实验，实验材料选择质量分数为1.5%的海藻酸钠水溶液．实验装置见图1．超声换能器由压电陶瓷片和变幅杆组成，为了提高超声换能器的效率，在变幅杆的中心制作一个通孔，用以流过液体．压电陶瓷片产生的振幅经过变幅杆放大5倍后作用于射流[11]．实验时，超声换能器中：f=20,kHz，φ=0.2,mm，A=8 μm．通过对制得的海藻酸微球分析，发现射流速度在6～26,m/s范围内，海藻酸微球的相对标准差较大，均在10%以上，当v=26,m/s时，微球粒径的相对标准差高达15%．产生这种情况的主要原因之一是，由于激励幅度较大，在射流破碎过程中产生了卫星微球，从而增加了微球粒径的相对标准差．进一步的实验应将激励振幅控制在4～6,μm．这需要重新选择超声换能器，使其激励幅度可以在4～6 μm范围内调节．

图9为f=20,kHz、A=8 μm和v=20,m/s时，射流破碎模拟和实物对比．其中图9(b)为采用高速相机的记录的射流破碎过程．从图9(b)中可以看出，从喷嘴喷射出的射流，在一定距离内保持连续状态，随着扰动的发展，射流柱破碎成液滴，同时也产生了卫星液滴．通过图9可以看出，实验结果与模拟结果吻合较好，说明本文的建模方法是可行的．

图9 模拟图与实物图的对比Fig.9 Contrast between simulation graph and picture

3 结 论

(1) 基于VOF模型和动网格模型，对射流破碎过程进行了动态仿真，得到了适合制备海藻酸微球的参数：当f=20,kHz、A=8 μm时，v为11～28,m/s，与理论计算值相近；当v=20,m/s、f=20,kHz时，A为4～6 μm，幅值较小，射流不能破碎，幅值较大，易产生卫星微球；在v=20,m/s、A=8um时，f低于20,kHz．

(2) 模拟结果与实验结果较吻合，验证了所建模型的正确性，为研究超声激励作用下射流破碎制备微球提供了参考．

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Jet Breakup Process Simulation and Experimental Study of Low-Frequency Ultrasonic Excitation

He Mingxia1，Xia Daxiang1，Wang Kang2，Yang Wenjian2
(1. School of Precision Instrument and Opto-Electronics Engineering，Tianjin University，Tianjin 300072，China；2. School of Chemical Engineering and Technology，Tianjin University，Tianjin 300072，China)

Alginate microspheres were prepared by ultrasonic excitation device that was designed at 20 kHz. Based on volume of fluid(VOF) model of FLUENT software，a low-frequency ultrasonic disturbance of breakup model was developed and roles of jet velocity，amplitude and frequency of excitation during the jet breakup were studied. The experimental data accords with the simulation results，which proves the effectiveness and feasibility of the model and provides reference to further study of the jet breakup with low-frequency ultrasonic disturbance.

microsphere；FLUENT software；jet breakup；ultrasonic excitation

TQ461

A

0493-2137(2013)11-1029-05

DOI 10.11784/tdxb20131113

2012-01-13；

2012-06-20.

天津市重大科技支撑资助项目(07ZCZDGX19600).

何明霞（1965— ），女，博士，副教授，hhmmxx@tju.edu.cn.

夏大祥，xiadaxiang@126.com.