中子水泥生料多元素分析实验装置的研制

贾福全，谷德山

（1.吉林建筑工程学院基础科学部，吉林 长春 130118；2.东北师范大学辐射技术研究所，吉林 长春 130024）

用中子感生瞬发γ射线分析法（NIPGA）对水泥、冶金和煤炭等行业的现场分析有很多技术方面上的优势，此类研究在国外开展的时间较早［1－3］，国外多选用高纯锗（HPGe）探测器来探测γ射线，该种探测器的能量分辨率高，非常适合多元素的同时测量，但是HPGe探测器在工作时需要用液氮来冷却，且工作时会被辐照损伤，因此不适合用于我国水泥行业的物质元素分析.近年来国内也开始了这方面的研究［4－8］，我们选用锗酸铋（BGO）探测器，它具有对γ射线探测效率高、不怕中子辐照、价格便宜和维护方便等优点.即使分辨率不如HPGe，但可以满足水泥生料检测的误差要求.我们选用东北师范大学辐射技术研究所研制的氘－氘中子发生器做中子源，中子产额为5×106个／s.该中子源在分析水泥生料时相对放射性同位素中子源具有以下优点：中子输出可关断，有利于仪器的运输、安装和维修；该中子源产生的中子能量为2.5MeV，中子的能量相对较低，有利于中子被水泥生料中各种元素的原子核俘获而发生俘获反应，有利于测得俘获谱，同时有利于中子的防护.根据以上特点，本文用MCNP程序分别模拟设计了中子防护体和水泥样品箱，建立起最佳的实验系统，利用线性回归找到Si，Al，Fe和Ca 4种元素氧化物的计算公式.

1 实验原理

由氘－氘中子发生器产生的2.5MeV中子与水泥生料中所含元素的原子核发生热中子俘获反应，中子被原子吸收，并释放出特征γ射线.用BGO探测器探测γ射线，经主放大器传输到2048道能谱分析器，最终获得γ射线谱.

在应用NIPGA方法进行定量分析中，被测量元素特征峰的面积（用测量时间内峰的总计数来表示）与该元素的含量有如下关系

式中：G为样品中某种元素的含量；N为该元素特征峰在测量时间t内的净计数；NA为阿伏伽德罗常数；A为该元素的相对原子质量；φ为中子通量密度；σ为反应截面；ε为探测器的效率；j为γ光子产额；α是某同位素的丰度.在实际应用中φ，σ，ε，j，α，t，A和NA均为常数，而N为特征峰的总面积，所以N和G之间可建立以下关系式中的p和q为经验常数，由实验确定.根据特征γ射线峰的面积与各元素含量的关系，即可确定水泥生料中的Ca，Fe，Al和Si 4种主要元素的含量.

2 实验装置设计

2.1 防护体的设计

我国放射卫生防护基本标准中规定：放射性工作人员受到全身均匀照射时的年剂量当量不应超过50mSv.按照每天工作8h、每周工作5d来计算，工作人员每小时接受的计量不应超过0.025mSv，相当于该计量的中子注量率为18个／（cm2·s）.

屏蔽2.5MeV能量的快中子通常采用含氢成分较多的水、聚乙烯等材料.应用MCNP程序模拟出不同厚度的水和聚乙烯作为防护体时的中子注量率如图1所示.

模拟结果显示，用厚度超过24cm的水和19cm的聚乙烯防护2.5MeV中子，都可以达到我国放射卫生防护基本标准.本文最终选择超过24cm厚的水作为中子防护体，原因是成本低，无需加工.

2.2 样品箱的设计

利用MCNP程序进行模拟计算，计算出水泥生料样品的厚度对特征γ计数测量结果的影响.模拟计算的模型见图2.

图1 不同厚度的水和聚乙烯作为防护体时的中子注量率

图2 模拟水泥生料厚度变化对测量结果影响的模型图

氘－氘中子发生器被看做是一个点源，样品周围没有其他物质，改变中子源与BGO探测器之间的水泥生料样品厚度，然后计算出BGO探测器所探测到的Fe，Si，Ca和Al这4种元素的特征γ计数.根据模拟计算的数据所做的样品厚度与特征γ计数的关系见图3.

图3 样品厚度与各种元素特征γ计数的关系

在水泥生料样品厚度为14～16cm之间时，Al，Si，Ca和Fe 4种元素的特征γ计数都有一个峰值.因此，水泥箱的厚度为16cm时，测量结果最佳.

2.3 实验装置的构建

本文实验装置主要由氘－氘中子发生器、中子发生器控制台、BGO探测器、BGO探测器恒温控制器、2048道MCA、主放大器、样品箱和中子防护体等几部分构成（见图4）.

中子防护体是一个用7mm厚聚乙烯板焊接成的80cm×80cm×120cm长方体水箱.

中子源选用的是东北师范大学辐射技术研究所生产的氘－氘中子发生器.中子发生器从装置上方装入，正对检测室内的样品箱，此状态下的中子发生器周围的水防护层厚度是30cm，完全达到中子防护要求.用导线把氘－氘中子发生器和控制室的中子发生器操作台连接，实现远距离控制中子输出和中子源的开和关.

多道分析器采用中国科学院上海应用物理研究所生产的2048道MCA.

γ射线探测器采用中国科学院上海硅酸盐研究所生产的76mm×76mm BGO探测器.为了降低BGO探测器因温度变化而引起的误差，本文设计了BGO探测器的恒温控制系统，使其温度保持在－4.5℃～－5.5℃之间，有效抑制了由于BGO探测器工作环境的温度变化而引起的峰位飘移.

2.4 回归方程的建立

选用30个标准样进行装置校正测量，每个样品的测量时间是900s.典型的γ能谱如图5所示，元素符号后面的数字是该元素特征峰的能量，单位是MeV.

图4 中子水泥生料多元素分析实验装置框图

图5 水泥生料的俘获谱

根据这些样品的化学分析值以及所测得的特征峰峰面积，得到线性回归方程如下：

氧化钙（CaO）

二氧化硅（SiO2）

三氧化二铁（Fe2O3）

三氧化二铝（Al2O3）

式中的m（Ca），m（Si），m（Fe）和m（Al）分别为样品中CaO，SiO2，Fe2O3和 Al2O3的质量，单位是g，如果除以样品的总质量，就可以得到这4种氧化物的质量分数.而A（Ca），A（Si），A（Fe）和A（Al）分别为钙、硅、铁和铝元素特征峰的峰面积.

3 实验结果

使用该实验装置对德惠市鑫雨水泥有限责任公司提供的水泥生料样品进行多次测量计算，CaO，SiO2，Fe2O3和Al2O3的质量分数的测量精度分别为0.40%，0.40%，0.50%和0.50%，达到了工业应用的精度要求.测试结果见表1.

表1 样品的参数检测结果 %

4 结论

基于中子感生瞬发γ射线分析方法（NIPGA），设计出中子水泥生料多元素分析实验装置.使用24cm厚的水作为中子防护体，防护体外无中子泄露.装置不使用时可以把水放掉，方便运输，且节省成本.利用氘－氘中子发生器作为中子源具有便携、可移动且贮存、运输十分安全等优点，便于推广使用.该方法可准确地测定水泥生料中主要氧化物CaO，SiO2，Fe2O3和Al2O3的含量，检测结果达到工业应用的精度要求.

［1］TSAHI GOZANI.Advances in bulk elemental analysis using neutron interactions［J］.Nuclear Geophysics，1988，2（3）：163－170.

［2］THORPE A N.Use of generator produced neutrons in coal analysis［M］.Washington：Howard University，1988：1－40.

［3］DEP L，BELBOT M，VOURVOPOULOS G.Pulsed neutron－based on－line coal analysis ［J］.Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry，1998，234 （1／2）：107－112.

［4］GU DESHAN，JING SHIWEI，SANG HAIFENG，et al.Journal of radioanalytical and nuclear chemistry，2004，262 （2）：493－496.

［5］白金昌，景士伟，张明睿，等.钛靶膜厚度对中子管性能的影响［J］.东北师大学报：自然科学版，2010，42（3）：71－74.

［6］陈伯显，何景烨，刘建成.中子感生瞬发γ射线煤多元素分析研究［J］.核电子学与探测技术，1996，16（1）：6－12.

［7］侯新生，马英杰.中子活化分析在煤质分析中的应用［J］.核技术，2001，24（4）：264－268.

［8］程道文，谷德山，伊杰，等.脉冲中子煤质快速分析仪的数据处理［J］.核技术，2005，28（12）：951－953.