反应堆压力容器材料辐照脆化预测模型研究

乔建生，尹世忠，杨 文

（1．中国原子能科学研究院反应堆工程设计研究所，北京102413；2．邢台学院初等教育学院，河北 邢台054001；3．邢台学院物理系，河北 邢台054001）

核反应堆压力容器（Reactor Pressure Vessel，RPV）作为核电站中不可更换的关键核心设备，是防止核电厂放射性泄漏的主要屏障，其使用寿命决定了核电厂的寿命，从而直接影响核电厂的经济性和安全性。在服役过程中，RPV长期受高温、高压和快中子辐照（E≥1 Me V）的影响，发生辐照脆化效应。为防止重大事故发生，必须根据RPV服役过程中的监督试验结果，准确预测和评价RPV的辐照脆化程度，进而修订运行参数。开展RPV材料辐照脆化预测模型研究，对保证核电站的安全、平稳运行具有广泛的应用前景。

1 反应堆压力容器材料的种类及其发展

目前世界上存在两种类型的核反应堆，即美国的压水堆／沸水堆 PWR／BWR（Pressurized／Boiling Water Reactor）和俄罗斯的WWER（Water Water Energy Reactor）两大类型反应堆。PWR型反应堆压力容器使用 Mn-Mo-Ni系钢，如16MND5、A302B、A533B、A508-2、A508-3等，而WWER型反应堆压力容器使用Cr-Mo-V系钢，如15Kh2MFa、15Kh2NMFAA等。

Mn-Mo-Ni系钢是美国某钢铁公司在20世纪50年代推出的RPV材料［1］，经过几十年的实践应用，从材料的化学成分、冶炼方法、浇铸及热处理工艺、RPV的制备等多方面进行改进试验，并将RPV板焊结构改为环锻结构，经过了5代的发展，即A212B→A302→A533→A508-2→A508-3，才有目前性能稳定、应用效果良好的RPV材料A508-3钢。尽管目前世界各主要核能利用国家都有与A508-3钢类似的RPV材料，其化学成分相近，但由于其热处理工艺不尽相同，其主要力学性能指标略有差别［1］，这些反应堆压力容器材料均具有较高的综合力学性能、耐高温、耐腐蚀和抗中子辐照性能，基本可以满足目前核电站的运行需求。

俄罗斯 WWER反应堆采用15Kh2MFa、15Kh2NMFAA钢，其焊接性能不太理想，回火脆性大，但耐高温、耐腐蚀性好，辐照效应小［1］，其主要力学性能与A508-3钢基本相同。

2 辐照脆化模型及其使用条件

为了确保核电站的运行安全，各国一直致力于反应堆压力容器材料辐照脆化预测模型的研究，目前有多个不同的计算模型用来预测参考温度增量ΔRTNDT随合金元素、温度、中子注量等的变化。其中比较权威、适用于 Mn-Mo-Ni系钢的预测模型有法国的RCC-M模型、日本的JEAC-4201模型和美国的 RG1．99（Rev．1）、RG1．99（Rev．2）系列模型，以及适用于Cr-Mo-V系钢的辐照脆化预测模型。

2．1 法国的RCC-M模型

法国 RCC-M 推荐的辐照脆化模型［1，2］如式（1）所示式中：f为快中子注量，该模型将Cu、P的百分含量及中子注量作为辐照脆化的主要影响因素，当Cu和P含量小于被减值时，标准规定其影响为零。法国RCC-M模型预测公式偏保守。在此基础上，Fragilisation par irradiation superieure提出了数据上限拟合式FIS模型和数据平均值拟合式FIM模型［2］，与RCC-M模型不同的是，FIS模型和FIM模型除考虑Cu、P元素的影响外，还考虑了Ni元素的影响。利用FIS模型和FIM模型进行预测评估并经实验验证，与RG1．99（2）模型预测结果吻合得较好［1］。

2．2 欧洲原子能机构推荐的公式

欧洲原子能机构推荐的公式［3］，如式（2）所示

该模型考虑了Cu、Ni两种合金元素的影响，其计算结果与RG1．99（2）模型的计算结果相近［1］。

2．3 日本的JEAC 4201准则及其公式

ΔRTNDT和［CF］均是以℃为单位，f 以1019n／cm2为单位。该模型中中子注量范围为1017～1020n／cm2（E＞1 Me V），该模型同时考虑了Cu、P／Si、Ni三种合金元素的作用，且该模型的表达方式类似于RG1．99（2）模型的表达方式。

2．4 美国核管理委员会推荐的公式

美国核管理委员会先后建立了NRCRG1．99（1）、NRC-RG1．99（2）、NUREG／CR-6551和 NRC-RG1．99（3）系 列模型［5，6，7］。其中，NRC-RG1．99（1）模型适 用 于 A302B、A336、A533B和A508等类型的钢以及它们的焊缝和热影响区；其辐照温度限制在274～302℃之间；该模型的形式及模型涉及的影响参考温度变化的合金元素与RCC-M模型类似，因而，同样存在公式保守的问题。

在 NRC-RG1．99（1）基础上，NRC提出了RG1．99（2）模型，如公式（5）所示：

式中：f是辐照中子注量，［CF］是化学因子，在RG1．99（2）模型中可以根据RPV材料中Cu和Ni的百分含量，从RG1．99表中查找化学因子［CF］的数值，ΔRTNDT和［CF］均是以°F为单位，f是以1019n／cm2为单位。RG1．99（2）模型的形式与日本的JEAC 4201模型相似，RG1．99（2）模型可以用于反应堆压力容器设计阶段的辐照脆化性能预测；在核电站的运行过程中，可以利用反应堆压力容器的辐照监督实验数据对化学因子［CF］进行修正，以保证其预测结果的科学性和准确性，因而，RG1．99（2）模型成为目前应用最多的辐照脆化预测模型。

为了提高材料辐照脆化ΔRTNDT预测的准确性，NUREG／CR-6551推荐了一个包括冶金和辐照参数影响的ΔRTNDT计算模型。该模型利用了辐照脆化机制（基体稳定缺陷、富铜沉淀、磷偏析）的研究结果，该模型如式（6）所示

其使用条件为：0．072%≤Cu≤0．300%；式中p，f，w分别代表板材、锻件和焊缝的产品形式；P、Cu、Ni分别表示相应元素的质量分数（%）；Tc为冷却剂温度（℉）；ti为辐照时间（h）；Φt为注量（＞1 Me V）。从式（6）可以看出，该模型包含了产品形式、影响辐照脆化的合金因素、辐照注量、温度和时间的影响。该模型比上述其他模型拟合质量好、偏差小，用法国数据校验，实测值与预估值吻合的比较好。

2007年，根据最新的辐照监督数据结果对NUREG／CR-6551模型作进一步修改，建立了RG1．99（Rev．3）模型。相对于 NUREG／CR-6551模型而言，两个模型的形式基本相同，但RG1．99（Rev．3）有最新的高剂量的监督数据为基础，其应用范围与 NUREG／CR-6551一致，最高预测剂量水平为8×1019n。由于该模型建立时间较短，目前应用较少，还有待于根据最新的辐照监督实验数据继续进行修改完善。

2．5 俄罗斯反应堆压力容器钢辐照效应模型

俄罗斯核反应堆压力容器材料为Cr-Mo-V系钢，从实验堆数据得到的辐照后转变温度的增值ΔTF（相当于 ΔRTNDT）与中子注量f 呈1／3次方关系［8］，即

式中：AF为辐照脆化系数，它类似于RG1．99（2）模型中的化学因子［CF］。在此基础上，俄罗斯的辐照脆化模型研究集中在不同辐照温度下材料的AF值与辐照敏感元素的关系。Amayev根据 WWER-440型堆的监督数据进行回归分析，给出不同Cu、P含量、及注量率对反应堆压力容器钢的辐照脆性的影响，给出了辐照脆化系数AF的表达式［8］，不同温度下的表达式不同，体现了除合金元素外，辐照温度也是反应堆压力容器钢的辐照脆化敏感因素。

对于 WWER-440RPV材料的辐照脆性，L．Debarberis考虑到材料中Ni的含量低，忽略Ni对辐照脆性的影响，给出了一个半经验化模型［9］，该模型如式（8）所示

该模型包括三个附加项，分别对应于导致辐照脆化机制的三个不同方面，即富Cu析出物、P晶界偏析和稳定的基体缺陷的影响。

JRC-IE（the European Commission's Joint Research Centre-Institute for Energy）建立了半机械化模型如式（9）所示［10］

式中：DBTTshift是韧脆转变温度增加值，Φ是中子注量（1018n／cm2），Cu和P是两种合金元素的重量百分比，a是稳定的基体损伤参数，b1表示由于富铜析出物产生的最大温度上升饱和值的拟合参数，Φsat是描述辐照效应达到饱和起始时的拟合参数，c1是表示P在界面偏析导致的温度上升的饱和值的拟合参数，Φstart是表示P偏析开始时中子通量的拟合参数，d是表示P偏析导致韧脆转变温度上升速率的拟合参数（饱和前），c0是为保证通量为零时该函数值为零的平衡参数。该模型基于辐照脆性动力学理论，不仅考虑了化学成分和累计通量的影响，还考虑了辐照温度和通量率的影响。该模型是在高通量试验堆中辐照模拟合金的实验结果基础上建立的，并利用最新的VVER-440堆的材料进行了验证。

A．Zeman最近发表的半经验化模型［11］同样考虑了辐照导致的稳定的基体缺陷的影响，并分别给出了适用于WWER-440型堆的RPV材料及适用于WWER-1000型堆的RPV材料的计算公式。

在俄罗斯WWER堆型中，RPV材料的辐照脆性同样是一个主要问题，所不同的是，在西方反应堆压力容器材料中，由于含有超过0．1%的Cu，在热脆和中子辐照脆性中，富Cu和富P析出物起主要作用；然而，在WWER堆型的RPV材料中，形成的碳化物析出是一个重要的辐照脆化机制，但是，目前已经建立的模型尚未涉及这种脆化机制，因而，俄罗斯WWER堆型RPV材料的辐照脆化模型有待于进一步发展。

3 辐照脆化模型评估及建模方法研究

上述辐照预测模型均是以辐照脆化的主要影响因素为基础，通过拟合实验数据得出的经验公式。不同的模型对ΔRTNDT的计算结果不尽相同。

3．1 辐照脆化模型评估

法国RCC-M推荐的辐照脆化模型将Cu、P的百分含量及中子注量作为辐照脆化的主要影响因素，分别将Cu百分含量的0．08%、P百分含量的0．008%作为这两种元素对RPV辐照脆化产生影响的临界值，在Cu、P的百分含量低于上述临界值时，相应的计算项取值为零，该模型偏保守，FIS和FIM模型建立在试验堆的54个辐照数据和法玛通的12根监督管的测试数据基础上，并利用1986年后法国运行的33个900 MW和9个1 300 MW中的一些核电站监督实验结果，利用FIM模型进行预测评估和实验验证，并与RG1．99（2）进行比较，结果吻合得较好。

美国核管理委员会NRC-RG1．99系列辐照脆化预测模型适用于A508等多种类型的反应堆压力容器钢及它们的焊缝和热影响区，RG1．99（1）偏保守。相对于 RG1．99（1）模型，RG1．99（2）模型略去了P、增加了Ni的影响，经法国实验数据证明，RG1．99（2）模型比RG1．99（1）模型更接近实测值。但忽略P的影响，对含Cu量低的钢不适用，因为Cu含量低时，P的影响大。NUREG／CR-6551模型是一个包含冶金和辐照参数影响的ΔRTNDT计算模型，经验证其标准偏差比RG1．99（2）模型的偏差更小。

与Mn-Mo-Ni系钢不同，俄罗斯核反应堆使用的反应堆压力容器材料为Cr-Mo-V系钢。其辐照脆化预测模型建立在高通量试验堆中辐照材料的实验数据基础上，考虑了辐照温度和通量率的影响，得到的辐照后转变温度的增值ΔTF与中子注量f呈1／3次方关系。

总之，不同国家、在不同时期、针对不同类型的材料分别建立了不同形式的辐照脆化预测模型，取得了较为科学合理的预测结果。辐照脆化预测模型也在随着新的辐照实验数据的出现和人们对辐照脆化机理认识的不断深入，不断的发展和完善，如法国的预测模型经历了从RCC-M到FIS／FIM的优化发展过程；美国建立的辐照脆化预测模型经历了从RG1．99（Rev．1）经 RG1．99（Rev．2）、NUREG／CR-6551模型，最终发展为最新的RG1．99（Rev．3）的辐照脆化预测模型的过程，以保证反应堆压力容器材料的辐照脆化预测方法更科学、预测过程更合理，预测结果更准确。

辐照脆化预测模型是科学的，其科学性表现为这些模型在不同程度上体现了辐照脆化微观机理对辐照脆性的影响，如富铜析出、P的晶界偏析等；辐照脆化预测模型的结果正在逐渐地从偏于保守趋向准确可靠，其可靠性表现为模型的预测结果与辐照监督实验结果趋于相近。但是，这些模型归根结底仍属于半经验化模型，并没有完全建立在辐照脆化机理导致材料微观结构变化的基础之上。

3．2 参数化模型及其建模方法

辐照脆化机理与影响辐照脆化的因素是两个不同的概念，对辐照脆化机理的认识目前表现为材料受中子辐照后微观结构的变化，包括三个方面，首先，空位和自间隙原子团的产生、演化及形成的位错、位错环等稳定的晶体缺陷；随着注量的增加，这些稳定的基体缺陷密度呈上升趋势，当中子注量达到一定程度后，基体缺陷密度趋于饱和。其次，辐照后RPV材料中产生大量富Cu析出物是RPV材料辐照脆化的另一主要因素，P原子也会偏析在Cu析出物附近，形成CuP化合物。最后，在RPV长期运行之后，P元素沿晶界析出，弱化晶界导致脆化。影响辐照脆化的因素包括组成材料的化学元素、辐照温度、中子注量等辐照条件参数。

在已经建立的辐照脆化预测模型中涉及了Cu、P、Ni等合金元素和中子注量的影响，俄罗斯模型中还体现了温度的影响。其中，Cu、P、Ni等合金元素的影响，可以说是考虑辐照脆化微观机理中Cu析出和P偏析的影响，但其实质是考虑Cu、P、Ni等合金元素的影响；另外，模型中涉及的温度和中子注量也都是描述辐照条件的参量。所以，这些模型均以合金元素和辐照参数为变量，实际上与描述微观结构（微观机理）的参数无关，称这类模型为参数化模型。

参数化模型的建模方法通常是利用大量辐照监督及辐照实验数据，以影响辐照脆化的合金元素和描述辐照条件的辐照参数为参量，使用统计分析的方法，对辐照实验数据及辐照监督数据进行归一化处理，拟合比例系数，建立参数化的半经验化模型。目前，已经存在的这类模型可以表述为下述统一形式［9］

式中：ΔTk是辐照后材料韧脆转变温度的增加值，CF是材料化学成分影响因子，FF是中子辐照剂量影响因子。通常化学元素影响因子取决于Cu、P、Ni的百分含量，中子剂量影响因子在超过一定的能量阀值后是快中子剂量的指数函数形式Fn。因而，这类模型的韧脆转变温度增加值只是材料化学成分参量和辐照条件参数的函数，与辐照后材料的微观结构无关，这也是称之为参数化模型的原因。

参数化模型除形式上与微观结构无关外，还存在一些其他问题，P对晶界的影响主要发生在压力容器长期服役以后，但在已有的参数化模型中并不能准确地体现这一点，只是与P的百分含量有关系；富铜析出物的影响体现为Cu元素的百分比含量，这并不能反映析出物是在辐照前热处理过程中产生的，还是由于中子辐照产生的；温度的影响只在俄罗斯模型中有所体现，西方国家所建立的模型与温度无关；应该说合金元素的影响、辐照条件的影响与辐照脆化微观机理之间具有因果关系，合金元素、热处理工艺和辐照的共同作用决定微观结构的演化，微观结构决定材料的辐照脆性。科学的模型应该是与辐照后材料微观结构有关的结构化模型。

4 结构化模型及其发展面临的问题

反应堆压力容器的安全性评估是保证反应堆安全运行的主要措施之一，中子辐照导致反应堆压力容器材料性能下降，缩短了核电站的使用寿命。为预测反应堆压力容器材料的脆性状态，评估反应堆压力容器的使用寿命，除了利用现有的参数化模型以外，建立理想化辐照脆化预测模型—结构化模型是必要的，结构化模型的建立将体现结构与性能的关系，从辐照脆化机理方面预测反应堆压力容器材料的辐照脆化性能。

理想化模型在自然科学研究中具有十分重要的意义，引入理想化模型可以使问题的处理大为简化，对于较为复杂的研究对象和物理过程，可先研究其理想化模型，然后将理想化模型的研究结果加以修正，使之与实际对象相符合。在建立理想化模型的过程中，舍去次要因素，抓住事物的主要矛盾，使理想化模型的研究结果不受实验条件的限制，以更好地认识事物的本质，把握事物发展变化地规律，科学地预测反应堆压力容器材料的辐照脆化程度。

基于辐照脆化机理基础之上的理想化辐照脆化预测模型利用描述辐照后反应堆压力容器材料微观结构的物理量，准确预测反应堆压力容器材料的辐照脆化程度，以确保核电站安全、稳定运行。与半经验化的参数化模型不同，理想化的辐照脆化模型是以辐照脆化机理为基础、以描述辐照材料微观结构特点的参数：各种缺陷的大小和密度等为参量的结构化模型。

结构化模型中辐照效应（包括辐照导致的韧脆转变温度的提高、屈服强度和抗拉强度的增大、断裂韧性的下降等描述辐照效应的物理量）直接与辐照脆化机理相联系，这涉及描述稳定的基体缺陷的点缺陷、线缺陷（位错）、面缺陷（位错环）的大小和疏密度，也与描述位错的物理量—伯格斯矢量有关；涉及富Cu、富 Mn、Ni、Si等辐照析出物的大小、疏密度；涉及P沿晶界偏析的数量、大小、范围等。从目前的研究情况来看，建立结构化模型的工作已经取得了一定的进展。文献［12］中Roger E．Stoller给出了一个基于富铜析出物和点缺陷团簇的理论模型，与参数化模型不同，该模型与材料的化学元素参数和辐照条件参数无关，直接考虑点缺陷团簇和富铜析出物，是一个结构化模型；该模型不以韧脆转变温度的变化为考察目标，而以辐照后材料的剪切应力增加值作为考察目标；该模型包括了空位团簇、间隙原子团簇和富铜析出物团簇导致的材料辐照硬化的变化。如式（11）、（12）、（13）、（14）所示［12］

式中：Δτ表示辐照导致的总剪切应力的增加值，总剪切应力的增加值是空位团簇、间隙原子团簇和富铜析出物团簇导致的剪切应力增加值的平方和的二次方根。μ是剪切模量，b是伯格斯矢量，β是与缺陷对位错移动的阻碍作用相关的物理量，l是由缺陷大小和缺陷数密度决定的量，Eppt／E是析出物剪切模量与基体矩阵剪切模量的比值。

该模型为目前发表的较为先进的理想化结构模型，从该模型中可以看出结构化模型的一些特点：（1）结构化模型与反应堆压力容器材料的种类、化学成分无关，仅取决于反应堆压力容器材料的微观结构，诸如点缺陷团簇、辐照析出物等；（2）结构化模型与反应堆压力容器材料的辐照条件无关，该模型不涉及辐照温度、中子注量等描述辐照条件的参数；（3）结构化模型是一个理想化的模型，建立在辐照脆化机理和辐照后材料微观结构的基础之上，伴随着反应堆压力容器材料的不断改进和人们对反应堆压力容器材料辐照脆化机理认识的不断提高，结构化模型必将经历不断完善、不断发展的过程。（4）相对于参数化模型而言，结构化模型尚不成熟，尚不能在工程领域用于反应堆压力容器材料的辐照脆化预测，因而，参数化模型在反应堆压力容器材料辐照预测方面仍将继续发挥作用。

结构化模型尚不成熟，在发展完善的过程中必将面临着一系列的问题。结构化模型建立在材料微观结构基础之上，对材料微观结构的认识成为发展结构化模型的制约。结构化模型的考察目标可能是韧脆转变温度的提高、屈服强度和抗拉强度的增大、断裂韧性的下降等描述辐照效应的物理量，这些不同的物理量将导致辐照脆化预测标准的多样化。用依赖于材料微观结构的结构化模型预测反应堆压力容器材料的辐照脆化问题的基础是定量描述材料微观结构的变化，这是结构化模型发展过程中急需解决的问题，这个问题可以利用已有的实验数据，通过热力学方法和计算机模拟方法解决，这项工作在文献［12］中有所体现。伴随着小角中子散射、正电子湮灭和三维原子探针等先进技术的应用，认识材料微观结构的水平不断提高，会有更多的方法量化微观结构的变化，这将导致结构化模型的不断发展。

5 结论

反应堆压力容器材料辐照脆化预测模型的研究对保证核反应堆安全运行、并预防重大灾难性事故的发生具有非常重要的作用。本文的主要研究成果包括下述几个方面。

以目前世界上存在的两种类型的核反应堆分别使用的两种不同类型的反应堆压力容器材料 Mn-Mo-Ni系钢和 Cr-Mo-V钢为出发点，分析了适用于两种不同材料的多个反应堆压力容器材料辐照脆化预测模型，从模型的使用条件、使用范围和预测准确度等方面进行了分析评价，在具体分析各种模型共性的基础上，提出了这些模型的物理思想和建模方法。

提出了参数化模型和结构化模型的概念，参数化模型是对目前流行的、在核电工程中得到广泛应用的经验化模型，这类模型存在时间较长，发展比较成熟，在反应堆压力容器材料辐照脆化预测方面发挥了重要作用；但是，这类模

型以材料的成分含量和辐照参量为参数，不能反映微观结构与材料性能之间的关系。结构化模型以描述材料微观结构的参量为参数，是科学合理的理想化模型，由于发展时间较短，目前在工程领域尚没有用来预测辐照脆化趋势，但伴随着微观机理研究手段的提高，结构化模型作为一种科学合理的理想化模型具有广阔的发展前景。

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