江西上饶龙门高岭石-叶蜡石矿的矿物组成及稳定同位素特征

袁 野, 施光海

中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室, 北京 100083

江西上饶龙门高岭石-叶蜡石矿的矿物组成及稳定同位素特征

袁 野, 施光海*

中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室, 北京 100083

在野外地质工作、镜下观察的基础上, 采用电子探针、X射线粉晶衍射、氢氧稳定同位素测试等方法对江西上饶龙门高岭石-叶蜡石矿床矿石进行了分析。其主要组成矿物为高岭石族矿物、叶蜡石和石英, 其次有少量的绢云母、黄铁矿和赤铁矿等。矿石中高岭石族矿物Hinckley指数为0.33～0.94, 整体属于较无序高岭石, 叶蜡石有2M型和1Tc型两种多型, 以2M型为主。矿石的δ18O值为4.5‰～6.6‰, δD值为－71.7‰～－98.5‰。综合分析认为该矿床为晶屑玻屑凝灰岩受热液蚀变而成, 其成矿热液主要来自大气降水, 成矿温度为75℃～300℃, 压力＜1 kb。

矿物学; 高岭石; 叶蜡石; 热液蚀变; 氢氧同位素; 江西

印章石又称印石, 是指用以雕刻印章及工艺品的雕刻石, 在中国传统石文化中有着极为重要的地位。中国传统印章石的主要组成矿物为高岭石族矿物及叶蜡石等粘土矿物(张守亮等, 2002; 孙旎等, 2003; 朱选民, 2003; 廖宗廷等, 2004), 但并非各种成因的高岭石矿都能用于制印, 用来制作印章石的高岭石矿床多为热液蚀变型矿床, 而风化成因的高岭土多用来制作瓷器或用于工业原料。已知热液蚀变型高岭石矿床和叶蜡石矿床主要分布于浙、闽、赣几省的侏罗系上统火山岩中(冯本智等, 2007), 高岭石矿床与叶蜡石矿床经常共生。这类矿床一般规模不大, 但矿石质量较好。中国著名的四大印石产地为福建寿山、浙江昌化、内蒙巴林和浙江青田, 每种印石都有数百年的开采历史, 特别是福建寿山石,在五代时期就已开采, 距今至少有 1500年的历史(Lee, 1928)。

江西上饶龙门高岭石-叶蜡石矿床为江西省内为数不多的热液蚀变型高岭石矿床之一, 矿床类型与四大印石矿床相似。该矿床规模不大, 已探明储量为148万吨, 但矿石质量较好, 可以用于制印。然而, 目前对该矿床的矿物组成特征及成因等方面的研究却未见报道。本文运用电子探针、化学分析、X射线粉晶衍射和氢氧同位素测试等现代测试手段对该矿矿石进行了深入的矿物学研究并初步探讨了其成因。

1 地质概况

上饶龙门高岭石-叶蜡石矿区位于上饶市区东南66 km, 面积为0.46 km2, 行政区域属江西省上饶地区国营五府山垦殖场管辖。区内出露地层有侏罗系下统林山组的厚层状长石石英砂岩夹煤层和侏罗系上统鹅湖岭组的中酸性火山碎屑岩(图1), 后者为区内乃至北武夷冷水坑-梨子坑火山岩带的主要赋矿层位(张家菁等, 2009a, b)。矿区内出露地层较简单,仅有侏罗系上统鹅湖岭组(J3e)的b段和c段, b段岩性主要为流纹质晶屑玻屑熔结凝灰岩()和蚀变岩层(), c段岩性主要为凝灰质砂质泥岩()和晶屑玻屑凝灰角砾岩()。矿区位于武夷隆起区的北部, 甘溪火山构造盆地的西部边缘, 构造以断裂发育为特征, 有北东走向和北西走向两个断层组,可见后期规模不大的岩脉、岩墙沿断裂侵入, 有霏细岩脉、辉绿玢岩脉和石英脉等。区内围岩蚀变作用强烈, 具有多期次种类多的特点, 主要有次生石英岩化、叶蜡石化、高岭石化、地开石化和绢云母化等, 它们在空间上具有一定的分带性。矿体赋存于鹅湖岭组 b段的顶部蚀变岩层内, 形态较简单,为层状、似层状, 明显受原岩形态、产状及成矿前的断裂构造所控制, 可见与围岩呈渐变过渡关系(杨炽全, 1981)。

2 样品采集和测试

图1 龙门高岭石-叶蜡石矿地质简图Fig.1 Simp lified geological map of the Longmen kaolinite-pyrophyllite deposit

为研究矿床蚀变过程中的物质演化与元素变迁特点, 本次研究的样品分别采自鹅湖岭组 b段的晶屑玻屑凝灰岩(LM01～LM06), 过渡带蚀变岩(LM07～LM14)和矿石部分(LM15～LM23)。样品的电子探针测试和背散射图片是在中国科学院地质与地球物理研究所用CAMECA SX51探针仪获得的。测试条件为: 加速电压15 kV, 束流12 nA(具体标样见Shi et al., 2005)。X射线粉晶衍射分析在中国地质大学(北京)地学实验中心 X射线衍射粉晶实验室进行, 仪器为Rigaku D/MAX-RC型粉晶衍射仪, Cu靶,电压30 kV, 电流110 mA, 步宽0.02º。

样品的氢氧同位素测试在核工业北京地质研究院分析测试中心完成, 采用Finnigan公司MAT-253型气体同位素质谱仪, 以V-SMOW为标准物质。高岭石类矿物的氧的提取采用五氟化溴法测定(DZ/T0184.13-1997), 氢的提取采用天然水中氢同位素锌还原法测定(DZ /T0184.19-1997), 分析精度＜0.2‰。

3 岩相学与矿物学

区内围岩流纹质晶屑玻屑熔结凝灰岩呈灰白色、灰绿色、浅紫红色, 熔结凝灰结构, 块状构造,主要由晶屑和基质组成, 其中晶屑由半自形板状长石和他形粒状石英组成, 粒径0.1～2 mm不等。镜下观察除熔蚀状石英斑晶外, 还可见呈钾长石晶屑假象的高岭石显微状集合体(图 2C)。过渡带蚀变岩石呈灰白色, 灰绿色, 交代残余结构, 常可见矿石与围岩之间有明显分带(图2D)。矿石灰白色、浅绿色、浅灰绿色、浅肉红色, 具块状、条带状、角砾状等构造, 以块状构造为主(图2A和2B), 具鳞片变晶结构和交代残余结构等, 局部见片理化现象, 矿物颗粒较细。高岭石族矿物多呈鳞片状集合体, 偶见板状、板条状晶形, 多沿裂隙充填呈细脉状、树枝状、不规则状或团块状分布(图2F)。叶蜡石具细鳞片状、短纤维状, 粒径 0.01 mm以下, 多与次生石英形成集合体状。绢云母呈细小鳞片状, 普遍与次生石英共生。偶见少量硬水铝石, 呈板状、柱状被叶蜡石交代呈孤岛状(图 2E), 可见叶蜡石的形成晚于硬水铝石。

选取有代表性的样品进行电子探针分析和X射线粉晶衍射分析, 电子探针数据及相关计算见表1, X射线衍射图谱见图3。

从实验结果可知, 矿石的组成矿物主要为高岭石、地开石、叶蜡石和绢云母, 其次有少量石英、黄铁矿、赤铁矿等。高岭石族矿物的X射线衍射特征峰在7.15 Å、3.57 Å和2.33 Å处左右, 叶蜡石的X射线衍射特征峰在9.26 Å、 4.44 Å和 3.07 Å处左右, 样品的粉晶衍射数据显示样品的几个最强峰与高岭石族矿物及叶蜡石的特征峰基本吻合, 可知其主要成分为高岭石族矿物及叶蜡石。实验结果分析表明 LM15中主要成分为高岭石和叶蜡石, 含少量石英; LM16以高岭石为主, 含极少量叶蜡石; LM17主要成分为高岭石和叶蜡石, 含少量石英和伊利石; LM19主要成分为地开石; LM21以叶蜡石为主, 含少量地开石和伊利石; LM22主要成分为高岭石和叶蜡石, 含少量伊利石。高岭石族矿物的(001)基面的 d值都在 7.15Å左右, 但是高岭石与地开石的图谱区别在于 19°～24°(2θ)之间, 地开石具有3.95Å、3.79Å 的特征衍射峰, 而高岭石不存在这两个峰。在 35°～40°(2θ)之间, 高岭石有 6个衍射峰,分别以两个“山”字型出现, 而地开石只有 4个衍射峰, 分别以两个“指”字型出现(张守亮等, 2002)。按 Hinckley(1963)的方法计算样品中高岭石族矿物结晶度指数可知样品的Hinckley指数为0.33～0.94,整体属于较无序高岭石。样品中叶蜡石有 2M型和1Tc型两种多型, 主要以2M型为主。这两种多型的区别在于, 在 19°～22°(2θ)之间, 1Tc型具有锐的4.43Å、4.27Å和 4.07Å三个强度依次降低的峰, 而2M型只有4.44和4.17Å两个稍弱而钝的峰。在28°～31°(2θ)之间, 1Tc型有3.18Å、3.07Å和2.95Å的三个呈对称山字形的峰, 而2M型只有3.07 Å一个强峰。

表1 龙门高岭石-叶蜡石矿中各矿物电子探针分析数据(wt.%)Table 1 Chem ical compositions (wt.%) of different minerals in ore samples collected from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit

图2 龙门高岭石-叶蜡石矿样品的手标本和背散射图片Fig.2 Photog raphs and backscattered electron (BSE) images of the representative samples from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit

4 氢氧同位素特征

图3 龙门高岭石-叶蜡石矿样品的X射线粉晶衍射图谱Fig.3 X-ray diffraction patterns of ores from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit

高岭石类矿物实质上是一种长石类矿物的水化产物, 它们的同位素组成取决于发生水化作用的共存水的同位素组成及其形成温度, 几乎与原岩无关(郑淑蕙等, 1985; 徐步台等, 1986)。Murray和Janssen(1984)对世界上不同产地的粘土矿物进行氧同位素测定得出结论: 不同成因类型的粘土矿物的δ18O值存在明显差异, 热液蚀变型 δ18O值最低, 大致为2‰～14‰; 地表风化成因的具有中等δ18O值,多为 15‰～19‰; 而沉积成因的 δ18O值普遍较高,可以达到19‰～23‰, 本次所测样品的δ18O值范围是4.5‰～6.6‰ (表2), 因此可将其成因归于热液蚀变型。

Craig(1961)对大气降水中的氢氧同位素进行系统研究, 得出大气降水线方程:

表2 矿石样品的氢氧同位素组成Table 2 Hydrogen and oxygen isotope compositions of the ore samples

该公式表明大气降水中氢和氧同位素比值间存在线性关系。Savin和Epstein(1970)根据大气降水线方程以及粘土矿物‐水的氢同位素分馏系数 αD和氧同位素分馏系数 α18导出了粘土矿物的 δD和δ18O之间存在如下线性关系:

如将不同温度下高岭石和水的氢氧同位素分馏系数代入上式, 便可得到不同温度下高岭石的δD和δ18O值之间的线性关系, 在δD - δ18O相关图上表示为一组近于平行雨水线的高岭石线。其中17℃的线是Savin和Epstein(1970)建议的风化高岭石线, 35℃的虚线是示意性的热液高岭石线, 因此通常将位于35℃热液高岭石线左上方的区域称为热液区, 右下方的区域称为风化区。将本次测试样品的数据在δD-δ18O相关图上投点(图 4), 所有样品的同位素组成点都落在热液区100℃和150℃之间(除LM15外),表明它们是热液蚀变的产物。从图中可见, 随着温度的升高, 高岭石和水的同位素分馏逐渐变小, 高岭石线逐步向雨水线靠近。

图4 龙门高岭石-叶蜡石矿石的δD-δ18O相关图(据徐步台等, 1986)Fig.4 δD - δ18O correlation diagram of ores from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit(after XU Bu-tai et al., 1986)

由于无法直接获得热液水的氢氧同位素组成,在已知高岭石形成温度和氢氧同位素组成的情况下,可以根据前人经验公式得出成矿热液的氢氧同位素组成(张理刚等, 1994; 炘徐文 等, 2008)。由图4可知, LM16、LM21、LM22温度大约在100℃左右, LM19在130℃左右, 而LM15在75℃左右。对高岭石样品采用Sheppard和Gilg(1996)提出的高岭石-水的氢同位素和氧同位素分馏公式:

对叶蜡石样品采用郑永飞等(2000)提出的叶蜡石-水氧同位素分馏理论计算公式:

计算所得的热液水的氢同位素组成(δDW)和氧同位素组成(δ18OW)的近似值见表 3。将计算所得热液水的氢氧同位素值在成矿溶液判别图上投点(图 5),

表3 成矿热液的氢氧同位素计算值Table 3 Hydrogen and oxygen isotope compositions of hydrothermal ore-forming solution

图5 龙门高岭石-叶蜡石矿的成矿热液类型判别图(据Taylor, 1974)Fig.5 Plot of δD versus δ18O for ore-forming hydrothermal solutions of the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit (after Taylor, 1974 )

可见龙门高岭石-叶蜡石矿的成矿热液氢氧同位素投点均在大气降水线附近, 说明该矿的成矿热液水具有与大气降水相一致的氢氧同位素组成, 即该矿床成矿期的热液水主要来源于大气降水。

5 成因探讨

矿区位于甘溪火山构造盆地的西部边缘, 矿区及外围有熔结凝灰岩大量分布。矿体赋存于鹅湖岭组 b段蚀变岩层中, 围岩蚀变主要有高岭石化、叶蜡石化、绢云母化、次生石英岩化等。矿体呈层状产出, 与地层产状基本一致, 在矿体下部有晶屑玻屑凝灰岩的残留体存在, 形成斑块状构造的矿石(杨炽全, 1981)。区内构造断裂发育, 岩浆活动频繁, 为成矿作用在物质来源和构造环境上提供了必要的条件。综合前人和本次研究成果, 认为该矿床为火山热液蚀变矿床。其成矿机理为: 火山期后具有一定压力的低温热液沿着次级断裂小构造缓慢上升, 对两侧围岩进行渗透和分解, 鹅湖岭组 b段的流纹质晶屑玻屑凝灰岩中的碱金属及碱土金属元素被热液大量淋滤, 剩下的铝硅酸盐矿物则在不同温度条件下向高岭石族矿物和叶蜡石等转化。根据在BSE图像下观察到的矿物生成顺序及前人研究成果(Hemley et al., 1980; Anovitz et al., 1991), 矿床蚀变的主要反应过程可概括如下:

从式中看出, 蚀变矿化过程中应该有大量 SiO2析出, 这种游离的 SiO2溶解在热液中向周围扩散,在温度和压力降到一定程度时会结晶析出, 在矿体顶部和边缘形成广泛分布的硅化带, 这无疑是在一系列容矿次生石英岩顶部形成贫粘土矿物的“硅壳”的重要原因之一(陈鹤年等, 1988), 于此伴生的还有绢云母化、黄铁矿化、伊利石化等。

由矿石的氢氧同位素值投射图可知, 矿石的成矿温度大概在 75～130℃之间, 但是考虑到影响矿石的氢氧同位素组成的因素, 如热液水的氧-18漂移, 岩浆水的混入以及风化作用的叠加等(郑淑蕙等, 1985), 只能使获得的温度比实际温度偏低, 因此根据氢氧同位素投射图获得的温度应该是矿石形成温度的下限。根据Hemley等(1980)对Al2O3-SiO2-H2O体系的实验结果及得出的温压曲线图(图6)可知, 在1 kb的水压下, 有以下矿物共生组合: 高岭石-叶蜡石-石英组合形成温度为273±10℃; 高岭石-叶蜡石-硬水铝石组合的形成温度为300±10℃; 叶蜡石-硬水铝石-红柱石的形成温度为337±10℃; 叶蜡石-红柱石-石英的形成温度为366±10℃; 硬水铝石-刚玉的形成温度为 394±10℃。由于矿区未见大的山岭,根据矿体上覆岩层的厚度, 换算得到压力变化范围为 24～45个大气压, 远低于合成实验的压力条件,但考虑到地质时间较长的因素以及风化剥蚀等原因,矿物生成的实际压力要比估算值大, 因此以1 kb压力考虑该矿床形成的压力应该足够。由矿物共生组合利用 Hemley的温压曲线图结合氢氧同位素结果得知, 龙门高岭石-叶蜡石矿的形成温度大约在75～300℃, 压力应小于1 kb。

图6 Al2O3-SiO2-H2O体系的稳定关系图(1 kb H2O, 据Hemley et al., 1980)Fig.6 Stability relationships in the system Al2O3-SiO2-H2O at 1 kb H2O (after Hemley et al., 1980)

6 结论

1)龙门高岭石-叶蜡石矿的主要组成矿物为高岭石族矿物、叶蜡石和石英, 其次有少量的绢云母、黄铁矿和赤铁矿等。高岭石族矿物Hinckley指数为0.33～0.94, 整体属于较无序高岭石, 叶蜡石有 2M型和1Tc型两种多型, 以2M型为主。

2)矿石的氢氧同位素组成显示该矿床为热液蚀变型矿床, 成矿热液主要来自大气降水, 估算其成矿温度约为75℃～300℃, 压力小于1 kb。

致谢: 赣东北地质大队黄安杰高工、中国地质大学(北京)陈磊、康志娟同学在矿区野外考察期间给予了无私的帮助。中科院地质与地球物理研究所马玉光老师、中国地质大学(北京)高翔老师、核工业北京地质研究院刘汉彬在实验方面给予了大力的支持, 在此一并表示感谢。

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新华联集团向中国地质科学院捐助科技奖励基金仪式在京举行

2012年1月17日, 新华联集团向中国地质科学院捐助科技奖励基金仪式在京举行, 国土资源部汪民副部长出席仪式并讲话。全国工商联副主席、新华联集团董事局主席兼总裁傅军与中国地质科学院党委书记、副院长王小烈分别致辞并共同签署了“新华联集团与中国地质科学院关于设立新华联科技奖励基金的协议”。

按协议新华联集团向中国地质科学院捐赠了1000万元设立科技奖励基金, 专门奖励中国地质科学院对找矿突破和地质科技发展做出重要贡献的优秀科技人员。按照《中国地质科学院新华联科技奖励条例》, 中国地质科学院将成立科学技术委员会每年一次评选年度杰出成就奖和突出贡献奖。届时将邀请新华联集团代表参加中国地质科学院新华联科技奖的评选与颁奖工作。

中国地质科学院董树文副院长主持了仪式。汪民副部长代表国土资源部和中国地质调查局对新华联集团的善举表示感谢。中国地质科学院聘请新华联集团总裁傅军为“中国地质科学院科技发展战略高级顾问”。

本刊编辑部 采编

Mineral Components and Stable Isotope Compositions of the Longmen kaolinite-pyrophyllite deposit in Shangrao, Jiangxi Province

YUAN Ye, SHI Guang-hai
State Key Laboratory of Geological Processes and Mineral Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083

Based on field survey and microscope observations, the authors selected representative samples of the ores from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit in Shangrao of Jiangxi Province to analyze mineral compositions by such means as electron microprobe analysis, X-ray powder diffraction and hydrogen and oxygen isotope analysis.The ores mainly consist of kaolin-group minerals (kaolinite, dickite), pyrophyllite and quartz with minor sericite, pyrite and hematite.Kaolin-group minerals are mainly relatively-disordered kaolinite with the Hinckley index varying between 0.33 and 0.94, and most of the pyrophyllites belong to 2M type.The δ18O and δD values of the ores range from 4.5‰ to 6.6‰ and from -71.7‰ to -98.5‰ respectively.It is suggested that the ore deposit was formed by replacement of tuff by hydrothermal fluids, which mainly came from the meteoric water.The formation temperature of the ore deposit was 75℃～300℃ and the ore -forming pressure was less than 1 kb.

mineralogy; kaolinite; pyrophyllite; hydrothermal alteration; hydrogen and oxygen isotope; Jiangxi

P578.964; P597.2

A

10.3975/cagsb.2012.02.06

本文由教育部新世纪优秀人才支持计划(编号: NCET-07-0771)资助。

2012-01-21; 改回日期: 2012-03-06。责任编辑: 闫立娟。

袁野, 男, 1985年生。博士研究生。矿物学、岩石学、矿床学专业。通讯地址: 100083, 北京市学院路29号中国地质大学地调楼405。E-mail: yuenyeah@foxmail.com。

*通讯作者: 施光海, 男, 1968年生。博士, 教授。主要从事地质动力学、年代学、显微组构及宝石学方向的研究工作。E-mail: shigh@cugb.edu.cn。