双金属核-壳纳米颗粒体系的非线性光学性质增强效应

刘仁明

(1.苏州大学 物理科学与技术学院,江苏 苏州　215006;2.淮阴师范学院 物理与电子电气工程学院,江苏 淮安　223300)

0　引言

近年来,实验物理学家们制备了各种结构和类型的双金属(Au/Ag)纳米复合材料[1-7]．研究者们发现,纳米双金属材料有着较强的非线性光学性质[8];双金属(Au/Ag)核壳结构纳米复合材料的非线性光学响应依赖于与组分相关的函数,在核壳结构纳米球中,壳的组分对双金属纳米颗粒光学性质的影响有着重要的作用[9]．

1　双金属核壳结构纳米颗粒体系的有效三阶非线性响应

图1　双金属核壳结构球形纳米颗粒模型

(1)

其中E0为入射场的场强,A,B,C,D为待定系数,它们可以通过边界条件来确定,即

(2)

P=(εc+2εs)(εs-εm)+λ(εc-εs)(2εs+εm),

Q=(εc+2εs)(εs+2εm)+2λ(εc-εs)(εs-εm),

在弱非线性条件下,整个复合体系的有效三阶非线性极化率[10]可以定义为

(3)

由于双金属核壳层均具备非线性介电响应,复合体系三阶非线性极化率可以写为

(4)

经过较为繁琐的运算,可以求出有效三阶非线性极化率表达式为

2CC*(4λ3C2+4λ2C2+3λ2BC+3λBC+9λB2+4λC2)}

(5)

2　数值计算结果与讨论

2.1　Au-Ag核壳结构纳米颗粒体系的χe

如图2所示,随着整个核壳体积分数f的增加,复合材料体系的非线性进一步增强,由于复合材料的有效三阶非线性极化率强烈依赖于核壳球形结构中的局域场分布,所以在两个表面等离激元共振频率附近,复合材料展现出很强的光学非线性．

值得一提的是,在偶极表面等离激元共振的高频频率ω1+附近,|χe|可比Au组分的非线性极化率|χAu|≈10-8esu(或Ag组分的非线性极化率|χAg|≈10-9esu)大105(或106)数量级．

如图3所示,在不同结构参数下,Au/Ag核壳结构复合体系的有效三阶非线性极化率|χe|随归一化频率ω/ωp的变化关系．由图3可以发现,对于有效三阶非线性极化率,非线性增强峰的位置在偶极表面等离激元共振的高频区域呈现蓝移现象,而在低频区域呈现红移现象．随着λ的增加,在低频共振区域和高频共振区域非线性增强峰的强度都逐渐减小．当λ=0时,核壳纳米颗粒为纯Ag纳米颗粒,表现为一个最大的有效三阶非线性极化率增强峰．当λ=1时,核壳纳米颗粒为纯Au纳米颗粒,表现为一个最小的有效三阶非线性极化率增强峰．

图2　Au/Ag核壳结构体系在不同体积　　　　　图3　Au/Ag核壳结构体系在不同结构　　分数下的|χe|随ω/ωp的变化关系　　　　　　参数下的|χe|随ω/ωp的变化关系

2.2　Ag-Au核壳结构纳米颗粒体系的χe

图4给出了Ag/Au核壳结构复合体系的有效三阶非线性极化率随归一化频率ω/ωp的变化关系．对于有效三阶非线性极化率,从图中可以看出在低频和高频共振区域非线性增强峰随λ的变化呈现非单调行为．因此,我们可以预测存在一个最优的结构参数λc,使得Ag/Au纳米颗粒复合材料的非线性在低频段和高频段达到最强,如图4(a)和图4(b)所示,我们可以测算出低频段的λc约为0.43,高频段的λc约为0.98．这主要是因为有效光学非线性极化率不仅依赖于组分的介电函数,更加依赖于带壳颗粒中的空间局域场分布．

图4(a)　Ag/Au核壳结构体系在不同结构参数下的ω1-附近的|χe|随ω/ωp的变化关系　　　图4(b)　Ag/Au核壳结构体系在不同结构参数下的ω1+附近的|χe|随ω/ωp的变化关系

3　结论

本文研究了双金属核壳结构(Au/Ag或Ag/Au)的球形纳米颗粒体系的非线性光学性质．在准静态近似下利用Laplace方程得出了在匀强电场中球核、球壳和基质中的电势分布．我们得到在弱非线性条件下复合体系的有效三阶非线性极化率χe解析表达式．数值模拟结果表明,可以通过改变颗粒的核壳结构组分、结构参数λ以及增加复合颗粒的体积分数f等手段来获得有效三阶非线性极化率的增强．

致谢作者感谢苏州大学物理科学与技术学院高雷教授和高东粱博士的帮助和指导!

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