汪飞,黄小平,张景平,江志坚,施震
1.中国科学院南海海洋研究所热带海洋环境动力学重点实验室,广州510301
2.中国科学院研究生院,北京100049
广东柘林湾养殖海域沉积物中汞的分布、累积及其生态风险
汪飞1,2,黄小平1,*,张景平1,2,江志坚1,2,施震1,2
1.中国科学院南海海洋研究所热带海洋环境动力学重点实验室,广州510301
2.中国科学院研究生院,北京100049
柘林湾是广东省养殖规模最大的海湾之一,为了解养殖海域沉积物中汞的分布、累积及其可能产生的生态风险,于2008年1月在柘林湾海域采集了5个站位的柱状沉积物和3个站位的表层沉积物,对其中的总汞含量进行了测定,并对其含量分布、累积特征进行了分析.结果表明,柘林湾海域表层沉积物中总汞平均含量为0.0645μg·g-1,径流输入是其空间分布特征的主要影响因素;柱状沉积物表层部分总汞含量相对较低,但不同采样区域柱样中总汞含量的垂直分布却有着显著的差异,网箱养殖区主要是由于汞近40年来来源变小导致沉积物表层部分中的总汞含量较底层低,而贝类养殖区则由于沉积后的再迁移作用使汞在氧化还原边界层富集累积;利用潜在生态危害指数法和沉积物质量基准法对此次调查的沉积物中汞的潜在生态风险进行的评价表明,汞虽对底栖生物基本无负面效应,但其潜在生态风险程度达到了中等水平,尤其是养殖区2号站位28~36cm、4号站位20~32cm和48~56cm以及6号站位36~56cm柱样中的汞甚至达到了高的潜在生态风险程度.因此,养殖区次表层沉积物中较高含量的汞应当引起足够重视.
汞;分布;累积;生态风险;沉积物;柘林湾
自从1953年在日本发生了由于食用含有甲基汞的鱼而导致人员死亡的水俣病事件以来,关于汞的研究就从未停止过,它的污染仍然是一个全球问题(Canário et al.,2007).汞毒性大、在沉积物和生物体中存在时间长(Iannuzzi and Wenning,1995),且能在一定条件下转化为甲基汞.甲基汞易于在水生生物体中积累和放大,其毒性比无机汞高100倍(Friberg and Vostal,1972).环境中,汞的循环相当复杂.Copeland(1970)通过研究证明,沉积物以及与它联系在一起的动植物区系在汞的水体环境循环中起着极其重要的作用;它们不仅是汞的“汇”,而且还可作为无机汞转化为污染更大的有机汞的转化场所(Robert et al.,1971);同时,沉积物还可能作为环境中汞的“源”,通过沉积物中汞(尤其是甲基汞)的再释放,导致上覆水体中汞的污染,进而威胁到整个生态系统的安全.
柘林湾位于闽、粤两省交界处,是一个半封闭小型河口湾.因其良好的避风条件,水产增养殖业于20世纪80代后期开始迅猛发展,目前已成为广东养殖规模最大的海湾之一.由于海水增养殖业的过度发展和周边人口与经济的急速膨胀,该湾环境问题非常突出.而汞作为一种生态危害极大的重金属,可以通过受污染沉积物的二次释放进入水体,再通过食物链进行富集和放大导致养殖的水产品中汞含量超标,进而危害人的健康.但到目前为止,对柘林湾沉积物中汞的研究非常少.
本文主要对柘林湾海域表层沉积物中总汞(HgT)含量与分布特征,以及柱状沉积物中HgT含量的垂直变化与累积特征进行了分析,对柘林湾海域沉积物中HgT含量分布和来源的成因进行了初步探索,运用不同评价手段对柘林湾沉积物中的汞的潜在生态风险进行了评价,以期对柘林湾沉积物中的汞的潜在生态危害有初步的认识,为维护柘林湾生态系统稳定以及解决柘林湾水产品食用安全提供基础理论的支持.
柘林湾位于闽粤交界处,地理位置为116°58′~117°05′E、23°31′~23°37′N,水域面积68~70km2,水深3~12m,平均4.8m(朱小山和杨炼峰,2005);该湾潮汐为不规则半日潮,平均潮差为1.69m(蔡爱智,1994);该湾北、东、西面为陆地包围,南面为湾口,湾顶有黄冈河流入海湾,该河全长88km,流域面积1317.5km2(蔡爱智,1994);柘林湾良好的避风条件使其水产养殖业迅猛发展,养殖面积在1999~2000年一年之内就增加了一倍,其养殖品种有石斑鱼、黑斑红鲈、鲷科鱼等30多种经济鱼类以及肌蛤、花蛤、牡蛎、翡翠贻贝等优势贝类资源(李金,2004).
2008年1 月在柘林湾海域布设8个调查站位(图1),1、5、6站位分布于网箱养殖区;2、3、4站位分布在贝类养殖区;7、8两个站位作为对照区,其中7号站位位于黄冈河口,而8号站位则是在湾口.利用新型水下单管柱状采样器分别在1、2、4、6和8号站位采集了5个长度不等的柱状沉积物,该采样器有能够确保水下沉积物样品无扰动采集的突出优点;利用曙光抓斗式采泥器在3、5、7号站位采集了表层4cm沉积物.将采得的柱状沉积物以每隔4cm现场进行分割,立即装入清洁的聚乙烯袋中,排出空气密封,保存在-20℃冰箱中待分析.
将存放于冰箱中的沉积物样品解冻、离心后,在自然条件下风干,再用玛瑙研钵研成粉末,用四分法取样,过80目筛并储藏于干燥器中待分析.
2.3.1 沉积物中HgT的测定
采用冷原子吸收光度法,利用测汞仪F732-V(上海华光仪器仪表厂)进行沉积物中HgT的测定.沉积物消化方法见《海洋监测规范》(GB 17378.5-2007)(中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局,中国国家标准化管理委员会,2007).为了确保实验的准确度以及数据的精密度,将海洋沉积物标准物质(GBW 07334,国家海洋局第二海洋研究所研制)与样品一起进行同步测试,测定的结果为0.0322μg·g-1,对比其标准浓度((0.032±0.004)μg·g-1),表明实验准确度良好.
2.3.2 沉积物粒度分析
采用英国马尔文公司Mastersizer 2000G型激光衍射粒度分析仪进行沉积物粒度分析,测量范围为0.02~2000μm,相对误差小于2%,粒度分级1Φ,每个样品测试3次,测试结果取平均值.
2.3.3 沉积物中总有机碳(TOC)的测定
参照《海洋监测规范》(GB 17378.5-2007)测定沉积物中TOC含量.
沉积物中HgT的含量以μg·g-1来表示,TOC含量以百分比(%)来表示;利用统计软件SPSS 16.0和SigmaStat 3.5进行统计学分析和绘图.
柘林湾海域表层4cm沉积物中HgT含量、TOC含量和粒度分析数据等见表1.调查海域表层沉积物中主要为细颗粒成分(粉砂和粘土),通过对HgT含量和中值粒径以及TOC含量的回归分析(图2、图3)表明,HgT和粒度系数、TOC含量的线性相关均不显著,说明粒度和有机质含量不是HgT含量分布的控制因素,HgT含量的空间分布特征另有其他原因.
调查海域表层沉积物中HgT含量变化范围为0.0544~0.0743μg·g-1,平均值为0.0645μg·g-1;最大值出现在靠近讯洲岛的贝类养殖区4号站位,最小值则是在湾口的对照区8号站位(图4);与相关背景值及全球其他港湾表层沉积物中HgT含量对比(表2)可知,柘林湾海域表层沉积物中HgT含量较低,且远低于国家海洋沉积物一类标准值(0.20μg·g-1)(GB 18668-2002)(中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局,中国国家标准化管理委员会,2002),但略高于乔永民等(2004)对本海域表层沉积物中HgT含量的调查结果.
表1 柘林湾海域表层沉积物中HgT和TOC含量以及粒度分析结果Table 1HgTconcentrations,TOC levels and the grain size in surface sediments of Zhelin Bay
图2 柘林湾表层沉积物中汞与中值粒径的回归分析Fig.2Regression analysis of mercury and median diameter in surface sediments of Zhelin Bay
柘林湾海域不同区域的5个柱状沉积物中HgT含量的垂直分布见图5.不同区域沉积物中HgT的垂直分布特征不同,网箱养殖区柱状沉积物中HgT含量表现为随深度增加逐渐增大;贝类养殖区柱样的中间部分出现累积及显著的波动现象;而对照区柱样中HgT的垂直分布无明显的变化规律.
表2 柘林湾海域表层沉积物与其他港湾表层沉积物中HgT含量及相关背景值的对比Table 2Comparison of mercury concentrations and background values in surface sediments of Zhelin Bay with other sea areas
图3 柘林湾表层沉积物中汞与TOC的回归分析Fig.3Regression analysis of mercury and TOC in surface sediments of Zhelin Bay
图5 柘林湾海域不同采样区域的柱状沉积物中HgT垂直分布特征Fig.5The concentration profiles of HgTin different sampling areas of Zhelin Bay
本文利用潜在生态危害指数法和沉积物质量基准法对本次调查的沉积物中汞的生态风险进行了评价.
3.3.1 潜在生态危害指数法评价结果
潜在生态危害指数法是由瑞典科学家Hakanson(1980)首先提出来,该方法利用具有可比的、等价属性指数分级法将重金属的含量、生态效应、环境效应与毒理学联系在一起进行评价(李桂海等,2007).它不仅反映了某一特定环境中单个污染因子的影响,而且也反映了多种污染因子的综合影响.本文由于只是探讨汞的潜在生态危害,因此只需定量的计算汞的潜在生态风险参数,计算公式如下:
图6 柱状沉积物中汞的潜在生态风险程度Fig.6The potential ecological risks of mercury in sediment cores
表3 潜在生态风险程度分级Table 3The classification of potential ecological risks
利用以上方法计算得出柘林湾海域表层沉积物中汞均有中等的潜在生态风险(表4).柘林湾海域柱状沉积物中的汞的潜在生态风险程度见图6,分析可知柘林湾海域柱状沉积物中汞有中等及中等以上的潜在生态风险,其中,2号站位28~36cm、4号站位20~32cm和48~56cm以及6号站位36~56cm柱样中的汞甚至达到了高的潜在生态风险程度.
表4 表层沉积物中汞的潜在生态风险程度Table 4The potential ecological risks of mercury in surface sediments
3.3.2 沉积物质量基准(SQC)评价结果
沉积物质量基准是指特定化学物质在沉积物中实际允许数值,是底栖生物免受特定化学物质致害的保护性临界水平,是底栖生物剂量-效应关系的反映(陈静生和周家义,1992).目前,比较有影响力和使用较广泛的SQC为美国国家大气署推荐使用的生物效应阈值即Long等(1995)确定的生物效应阈值,这种基准适合河口和海洋沉积物,小于ER-L(Effects range low,效应范围低值)说明重金属对生物的负面效应基本不发生,位于ER-L和ER-M(Effects range media,效应范围中值)之间的说明重金属对生物的负面效应偶尔发生,而大于ER-M说明重金属对生物的负面效应经常发生.汞的阈值与本次研究中HgT含量的对比见表5.
表5 汞的阈值与本次研究中HgT含量的对比(μg·g-1)Table 5Comparison of the threshold values of mercury with HgTlevels in this study(μg·g-1)
对比本次调查结果的最大值和ER-L、ER-M,可以得出柘林湾海域沉积物中HgT含量均显著低于ER-L,说明柘林湾海域沉积物中的汞对底栖生物基本无负面效应.
由图4可以看出,HgT含量呈现出湾口对照区明显低于养殖区和黄冈河口对照区的空间分布特征.养殖区由于养殖活动产生大量养殖生物残体、代谢物以及残饵等有机质,通过沉降作用沉积于表层沉积物,这些有机颗粒物不仅改变了沉积物的粒径组成,而且使养殖区表层沉积物中有机质含量较湾口对照区高;尽管细颗粒沉积物如粘土、粉砂与汞相关性显著(Baeyens et al.,1998;Ruelas-Inzunza et al.,2009),但本次采集的柘林湾海域沉积物均属于粘土质粉砂(表1),粒径组成不再控制着沉积物中汞的分布,因此柘林湾海域沉积物中汞与中值粒径并无显著相关关系(图2);研究还表明,HgT含量与有机质含量呈显著相关关系(Barrocas and Wasserman,1998;Langston,1982),但是本文通过对HgT含量和TOC含量的相关性分析(图3)表明,HgT和TOC线性相关并不显著,乔永民等(2004)的研究也有类似结论,有机质组分的改变可能是主要影响因素(乔永民等,2004).因此,粒径组成和有机质并不是柘林湾海域沉积物中HgT含量分布的控制因素.
养殖活动所造成的贫氧等特殊生态环境可能对柘林湾海域沉积物中HgT含量的分布有着一定的影响,但影响程度具体有多大,还需要做进一步的调查研究.
汞的来源是沉积物中HgT含量分布的决定性因素(Langston,1982).柘林湾海域泥沙主要来源于黄冈河,在水动力作用下扩散至河口之外的潮间带和湾内(魏金城和温令平,1993),因此位于柘林湾中南部海域的养殖区各站位以及黄冈河口的7号站位的沉积物主要是来自于黄冈河的泥沙输入,从黄冈河流入柘林湾海域的水体中携带了大量沿途含汞的泥沙,这可能是汞主要的来源(包括自然和人为来源),而位于湾口对照区的8号站位的沉积物可能主要来自于湾外悬浮物或泥沙的输入,受黄冈河径流输入的泥沙影响较小.因此,湾口对照区沉积物中HgT含量显著低于更加靠近黄冈河口的养殖区.图4中位于黄冈河口的、非养殖区的7号站位表层沉积物中HgT含量出现高值进一步说明了黄冈河的径流输入对柘林湾海域沉积物中HgT含量的空间分布起着决定作用.
由图5可以看出贝类养殖区柱样中HgT含量的垂直分布与网箱养殖区有显著的差别.贝类养殖区柱样中HgT含量均在32cm左右出现峰值,而且HgT含量都在柱样中部16~48cm之间呈现出明显的波动变化,这主要可能是受到沉积物中汞沉积后再迁移作用的影响.相关研究(Davison,1981;Balistrieri et al.,1992a;1992b;Chen et al.,1996)均证实,重金属元素往往伴随着氧化还原敏感性元素Fe、Mn发生沉积后的再迁移,并通过Fe、Mn的氧化还原循环在氧化还原边界层富集;Silva等(2003)研究表明在红树林沉积物中HgT含量高值出现在红树根丰富的次表层,与沉积物中Fe的分布一致,这很可能与红树根泌氧形成氧化还原边界层有关.
柘林湾海域贝类养殖区存在着大量钉入沉积物中的蚝桩,在蚝桩底端伸入到的沉积物层处形成了特殊的氧化还原环境,沉积物表层或水体中的氧气可以透过蚝桩缝隙与此层进行交换,而此层之下的沉积物透气性差,含氧量较少,由此形成了一个氧化还原边界层;通过各种途径进入沉积物中的汞,在沉积物的早期成岩过程中,受到氧化还原环境的影响而在氧化还原边界层富集.图7和图8分别反映的是贝类养殖区4号站位和网箱养殖区6号站位柱状沉积物中HgT含量与Fe含量的线性回归分析;4号站位汞与Fe线性相关显著,而6号站位汞与Fe线性相关性较差,且4号站位Fe含量同样是在30cm左右处出现峰值,其垂直变化趋势与4号站位HgT含量变化趋势一致(图9).贝类养殖区由于蚝桩的存在形成的氧化还原边界层,使氧化还原敏感性元素Fe在氧化还原边界层富集,汞伴随着Fe的循环也在氧化还原边界处出现累积现象.
图7 贝类养殖区4号站位沉积物中汞与Fe的回归分析Fig.7Regression analysis of mercury and Fe in sediments of the 4thstation in shellfish culture area
图8 网箱养殖区6号站位沉积物中汞与Fe的回归分析Fig.8Regression analysis of mercury and Fe in sediments of the 6thstation in cage culture area
图9 贝类养殖区4号站位沉积物中Fe含量与HgT含量的垂直分布对比Fig.9Comparison of the profiles of Fe and HgTin sediments of the 4thstation in shellfish culture area
网箱养殖区柱样中HgT含量的垂直分布特征主要受汞来源强度变化的影响.1960年在黄冈河上游建成汤溪水库后黄冈河输入强度明显减小,其来沙量减少了60%(蔡爱智,1994);三百门连岛大坝的修建切断了韩江东支进入柘林湾的泥沙(蔡爱智,1994);这些人为工程的实施使柘林湾细颗粒泥沙的来源量大大减少(蔡爱智,1994),导致了柘林湾海域表层沉积物中HgT含量较底层低.这种垂直分布同时也说明,网箱养殖区柱状沉积物受扰动(包括物理和生物扰动)较小,埋藏在沉积物中的汞由于重悬浮等作用重新转化、迁移进入表层甚至水体中的强度较弱.
位于湾口的8号站位,其柱样中HgT含量波动范围较小,无明显变化规律,其垂直分布可能受到了汞的不同来源以及湾口潮流作用等多种因素的共同影响.
结合两个评价结果我们可以看出,柘林湾沉积物中的汞对底栖生物基本无不良影响,这与乔永民等(2004)对柘林湾海域表层沉积物中的汞污染评价的报道较为一致,尽管如此,潜在生态危害指数法结果表明柘林湾海域沉积物中的汞基本都存在中等的潜在生态风险,尤其是一些养殖区次表层沉积物中汞甚至达到了高的潜在生态风险程度,如贝类养殖区2号站位28~36cm、4号站位20~32cm和48~56cm以及网箱养殖区6号站位36~56cm的柱样;而且,汞的潜在威胁主要是通过食物链的富集放大来危害高营养级生物,尤其是人类;即使柘林湾海域表层沉积物中HgT含量较低,但由于各种物理、生物扰动,次表层沉积物中各种稳定的汞结合态可通过再迁移等作用(Stein et al.,1996)重新进入表层沉积物或上覆水中,进一步生成毒性更大的甲基汞,人食用了富集甲基汞的水产品就会对人体健康产生巨大的危害.因此,养殖区次表层沉积物中较高的HgT含量有较大的潜在生态危害,潜在生态危害指数法也很好地反映了这一点.但是,只知道柘林湾海域沉积物中的HgT含量是不够的,只有了解了汞的生物地球化学过程才能对汞的潜在生物有效性及生态危害有更加清晰的认识.
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Distribution,Accumulation and Ecological Risk of Mercury in the Sediment of the Mariculture Zone at Zhelin Bay of Guangdong Province
WANG Fei1,2,HUANG Xiao-ping1,*,ZHANG Jing-ping1,2,JIANG Zhi-jian1,2,SHI Zhen1,2
1.Key Laboratory of Tropic Marine Environmental Dynamics,South China Sea Institute of Oceanology,Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510301
2.Graduate School of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049
Zhelin Bay is one of the most important mariculture bays with large-scale in Guangdong Province,China.In this study,concentrations,distributions,and accumulation characteristics of mercury from 5 sediment cores and 3 surface sediments were analyzed in Zhelin Bay in January,2008.The results showed that the mean concentration of mercury in surfacesedimentswas0.0645μg·g-1.Therunoffinput isthepredominant influenceinthecausationofmercury distribution.Thesurface layer concentrations of mercury in sediment cores arerelativelylow,whereasthevertical distribution of mercury are exhibited obvious difference.Owing to the reduction of mercury sources in the last 40 years,the mercury concentrations in surface layer of sediment cores are lower in cage culture area than in the bottom.The subsurface enrichment of mercury in sediments of shellfish culture area is mainly controlled by the redox cycle of iron during early diagenesis near the boundary layer of redox.Based on Hakanson potential ecological risk index techniques and Sediment Quality Criterion(SQC),the status and ecological risks of mercury pollution in sediments were assessed in this study.It was concluded that the potential ecological risks of mercury have reached a moderate level,though the mercury has few adverse effects on benthos.In the culture area,the concentrations of mercury are even at high potential ecological risks in the sediment profiles of 28~36cm in the 2ndcore,20~32cm and 48~56cm in the 4thcore,and 36~56cm in the 6thcore.We suggested that enough attention should be paid to the higher concentrations of mercury in subsurface sediment of culture area.
mercury;distribution;accumulation;ecological risk;sediment;Zhelin Bay
27 April 2009accepted24 June 2009
1673-5897(2010)2-184-09
X55,X820.4
A
2009-04-27录用日期:2009-06-24
广东省科技计划项目(No.2007A032600004);广东省908项目(No.GD908-01-01;No.GD908-02-02)
汪飞(1984—),男,博士研究生,E-mail:wangfei@scsio.ac.cn;*通讯作者(Corresponding author),E-mail:xphuang@scsio.ac.cn
黄小平(1965—),博士,研究员.主要从事海洋环境与生态学研究.