松散破碎射气介质的瞬态氡析出能力

李广悦，丁德馨，张志军，陈 翔，徐文平

1.中南大学 资源与安全工程学院，湖南 长沙 410083;2.南华大学 核资源与安全工程学院，湖南 衡阳 421001

地下原地爆破浸出采场的铀矿堆是地下原地爆破浸出采铀矿山井下氡气的主要来源之一。它所造成的严重的井下氡污染已成为一个不可忽视的问题。如在我国已建成的某原地爆破浸出采铀矿山，个别采场中的氡浓度高达290 kBq/m3，大大超过了国家规定极限标准值[1]。毋庸质疑，如此高剂量的辐射将对井下作业人员的身体造成严重危害，并将制约原地爆破浸出采铀矿山的生产和发展。

研究铀矿堆中氡的析出与运移规律，对地下原地爆破浸出采铀矿山井下氡的控制具有重要意义。铀矿堆是由粒径大小不等、形状不规则的铀矿石颗粒组成，颗粒间不存在联结，且颗粒中有氡析出[2-4]。因此，可将铀矿堆抽象为松散破碎射气介质。这种射气介质中氡的析出和运移过程是：首先，氡从铀矿石颗粒中的微裂隙和裂隙中析出到颗粒间的空隙中；随后，氡在浓度梯度和压力梯度的作用下沿着颗粒间的空隙通道运移[4]。

松散破碎射气介质中因镭衰变而产生的氡，分为能自由运移的氡和不能自由运移的氡[5]。单位时间内介质中因镭衰变而产生的可以进入介质孔隙等运移通道中的氡，定义为介质产生可移动氡的能力。单位时间内单位体积的松散破碎射气介质产生的可以自由运移的氡，定义为松散破碎射气介质的氡析出能力。它是评价松散破碎射气介质氡析出能力的重要参数，对于确定铀矿山地下采场及地下原地爆破浸出采场降氡通风的需风量和模拟松散破碎射气介质中氡的析出与运移至关重要。而目前采用的是稳态氡析出能力这一参数，该参数是通过将介质置于一密闭测试装置中，测量当其中的氡析出量达到稳态平衡时介质的射气系数Se，再采用式(1)计算获得：

a=0.259ρw(U)KpSe

(1)

式中，a为介质的稳态氡析出能力， Bq/(m3·s)；Se为介质的射气系数；ρ为介质的密度，kg/m3；w(U)为铀的质量分数，%；Kp为铀镭平衡系数。

由于反扩散的影响[6-9]，松散破碎射气介质的氡析出能力不是一个定值，而随着介质中氡浓度的变化而变化[10-15]。因而，采用稳态氡析出能力是不合理的，为此本文提出了瞬态氡析出能力这一新概念。

对于松散破碎射气介质的瞬态氡析出能力，国内外学者尚未开展研究。原地爆破浸出采场铀矿堆的颗粒级配服从Rosin-Rammler分布[16]，而分布是由铀矿堆的特征粒径和粒径分布指数确定的；此外，铀矿堆中不仅有氡的析出与运移，而且还伴随着溶浸剂的流动。因此，松散破碎射气介质的瞬态氡析出能力受到介质的特征粒径、粒径分布指数、含水率和瞬态氡浓度的共同影响。

本工作根据Rosin-Rammler分布，选配具有不同颗粒级配的7组试样，拟采用自制的松散破碎射气介质瞬时氡浓度测量装置(专利申请号:200810143430.3)，研究介质的瞬时氡浓度、含水率、特征粒径、粒径分布指数对瞬态氡析出能力的影响；并拟采用自适应神经模糊推理系统(ANFIS)，建立根据瞬时氡浓度、含水率、特征粒径、粒径分布指数预测瞬态氡析出能力的ANFIS模型。

1 试验

1.1 试验材料

试验所用的铀矿石取自湖南某铀矿山。铀矿石经破碎后，按0～1 cm、1～2 cm、2～3 cm、3～4 cm、4～5 cm、5～7 cm的粒径范围进行筛分，再采用Rosin-Rammler粒度分布模型，选配7组试样。这7组试样的颗粒级配及特征参数列于表1。

表1 7组试样的颗粒级配及特征参数Table 1 Particle size distribution and characteristic parameters for 7 samples of loose fragmented radon-emitting medium

注(Note)：dc表示特征粒径，id表示粒径分布指数，n表示孔隙率(dc, characteristic particle size;id, particle size distribution index;n, porosity)

1.2 试验装置及测量仪器

本试验采用自制的试验装置，示于图1。装置由箱体、顶盖及取样口等附件组成。箱体尺寸为250 cm×250 cm×250 cm。箱体与顶盖用法兰盘、橡皮垫圈和玻璃胶粘连，用螺栓固定。为了进行气密性检查，在装置顶盖上安装了膜盒压力表。取样口、加压口以及排气口等均用气门芯联结。

氡测量采用中国北京261核仪器厂生产的FH463B型自动定标器以及FD-125型氡钍分析仪，取样用50 mL的注射器。实验时将装置置于恒温室中，温度控制在26～28 ℃范围内。

1.3 试验过程

(1) 装样。取具有代表性的铀矿样，称重，然后在105 ℃下烘烤24 h后称重，计算矿样自然含水率，按质量比制备7组矿样，将其搅拌均匀后装满试验装置。

(2) 检查装置气密性。关闭加压口11、排气口15，使用洗耳球1向装置内鼓气，观察气压表12读数是否稳定，如不稳定，应调整装置的密闭性，调整好后再进行试验。

(3) 试验及数据测量。试验开始前，打开排气口15、加压口11、止水夹2，取掉洗耳球1，使用鼓风机通风20 min，尽可能排除装置内已产生的氡气。然后关闭排气口15、加压口11、止水夹2，连接洗耳球1，鼓气2 min，使装置中铀矿样内产生的氡混合均匀。接下来，将量程为50 mL的针筒注射器插入连接取样口4的胶皮管3中，抽取50 mL铀矿样孔隙氡，并将其注入已准备好的球型闪烁室中封存。重复测试工作，每隔30 min取样1次。

(4) 不同含水率的试验。将试样从装置中取出，放入浸泡桶浸泡16 h，淋干并擦干矿样表面，称量湿重并记录，计算浸泡16 h的含水率。再将试样装入试验装置，重复(1)～(3)过程。随后，采用同样的方法，将矿样依次浸泡32、48 h后，进行试验。

2 试验结果与分析

2.1 瞬时氡浓度随时间的变化规律

测量7组试样在含水率分别为0.96%、2.60%、3.20%、3.66%条件下的瞬时氡浓度。根据测量结果，绘出瞬时氡浓度C随时间t变化的关系曲线，示于图2。

在封闭的条件下，铀矿石中氡的析出是以浓度梯度为动力的扩散析出。随着时间的增长，氡浓度会逐渐增加，但由于反扩散的影响，这种增加的趋势会逐渐变缓，最后将呈现稳态[4]。

图2 不同含水率条件下7组试样的瞬时氡浓度随时间的变化Fig.2 Variation of measured transient radon concentration with time for 7 samples with different moisture contents含水率(Moisture content): (a)——0.96%,(b)——2.60%,(c)——3.20%,(d)——3.66%试样(Samples)：●——1，○——2，▲——3，△——4，■——5，*——6，□——7

2.2 瞬态氡析出能力的计算

经计算，得到7组试样在自然含水率为0.96%和含水率分别为2.60%、3.20%及3.66%条件下的瞬时氡浓度及与之相对应的瞬态氡析出能力，列于表2—表5。

从表2—表5可以看出，含水率的大小对松散破碎射气介质的瞬态氡析出能力具有明显的影响。所有浸泡试样的瞬态氡析出能力都比自然含水试样的大。这是因为，铀矿石颗粒裂隙中的水能将反冲氡原子的能量吸收，使其留在裂隙中[17]，这样氡原子就能沿着裂隙运移到颗粒之间的空隙中，使氡的浓度增加。但随着含水率增加到一定程度时，平均氡析出能力会逐渐降低。这是由于，氡在水中的扩散系数比在空气中的扩散系数小4个数量级，尽管含水率增加使留在铀矿石颗粒裂隙中的氡原子数量增加，但扩散速率变小，单位时间内析出的氡量随之减小。

表2 含水率W=0.96%的条件下7组试样的瞬时氡浓度及与之对应的瞬态氡析出能力Table 2 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with natural moisture content of 0.96%

表3 含水率W=2.60%的条件下7组试样的瞬时氡浓度及与之对应的瞬态氡析出能力Table 3 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 2.60%

表4 含水率W=3.20%的条件下7组试样的瞬时氡浓度及与之对应的瞬态氡析出能力Table 4 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 3.20%

表5 含水率W=3.66%的条件下7组试样的瞬时氡浓度及与之对应的瞬态氡析出能力Table 5 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 3.66%

2.3 瞬态氡析出能力与瞬时氡浓度、铀矿石级配特征参数及含水率之间的关系

松散破碎射气介质的瞬态氡析出能力a与其瞬时氡浓度C、级配特征参数dc、id、含水率W之间的关系为高度非线性关系，可以用下式描述：

ai=fi(C,dc,id,W) {i=1，2，…n}

(2)

由于自适应神经模糊推理系统(ANFIS)在建立变量间非线性关系方面具有优越性[18]，因此，本工作以松散破碎射气介质的瞬时氡浓度C、级配特征参数dc、id及含水率W为输入，以瞬态氡析出能力a为输出，构建了252组数据对。选取224组数据对，对ANFIS进行训练，得到了预测瞬态氡析出能力的ANFIS模型，示于图3。

图3 预测瞬态氡析出能力a的ANFIS模型Fig.3 ANFIS model for predicting transient radon emanation capability a

模型的输出隶属度函数采用一阶Sugeno模型，训练采用混合学习算法进行。当训练误差与预测误差达到最佳时结束训练，训练总次数为50次，训练数据最小均方根差为0.443 518。训练过程中误差的变化情况示于图4。

图4 ANFIS模型训练误差的变化Fig.4 Error variation of ANFIS model during the training

采用所建立的预测模型对剩余的28组数据对进行了预测，预测结果列于表6。由表6结果可知，本工作预测精度高达94%以上，可满足工程应用要求。

3 结 论

(1) 松散破碎射气介质的氡析出能力不是一个定值，而是瞬态值，瞬态氡析出能力受介质的瞬时氡浓度、特征粒径、粒径分布指数和含水率等参数的影响。

(2) 松散破碎射气介质的含水率对其瞬态氡析出能力具有明显的影响。所有浸泡试样的瞬态氡析出能力都比自然含水试样的大。松散破碎射气介质的瞬态氡析出能力随着含水率的增加而增加，但当含水率增加至一定程度后，瞬态氡析出能力又会随之降低。

表6 试验结果与预测值的比较Table 6 Comparison of test results with predicted results

(3) 松散破碎射气介质的瞬态氡析出能力与介质的瞬时氡浓度、特征粒径、粒径分布指数和含水率之间的关系为高度非线性关系，难以采用传统的数学方法描述；

(4) 采用自适应神经模糊推理系统(ANFIS)建立的根据松散破碎射气介质的瞬时氡浓度、特征粒径、粒径分布指数和含水率预测其瞬态氡析出能力的ANFIS模型，其预测精度高达94%以上，可满足工程应用要求，这为松散破碎射气介质瞬态氡析出能力的预测开辟了新的途径。

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