基于电子舌分析建立西瓜品质特性的预测模型

李闪闪 温雪珊 闫博宇 吕莹果 张超

摘    要：为了探索电子舌技术快速检测西瓜内部品质的方法，以L600西瓜为试验材料，利用电子舌技术对200个西瓜的味觉成分进行检测，用传统检测法测定可溶性固形物、可滴定酸、水分、维生素C和总酚含量，糖酸比及pH，采用偏最小二乘法、随机森林、支持向量机和K-近邻算法建立品质的预测模型。结果表明，在生长过程中，西瓜的可溶性固形物含量、糖酸比、维生素C含量和总酚含量呈升高趋势，pH呈先升高后下降的變化趋势，可滴定酸和水分含量呈逐渐下降趋势。在模型预测结果中，西瓜可溶性固形物含量、糖酸比、pH和水分含量等指标的模型预测效果优于可滴定酸、维生素C和总酚含量。随机森林算法对西瓜可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比和水分含量的预测RP2分别为0.884、0.798、0.891和0.875，分别比偏最小二乘法提高了16.9%、19.1%、21.6%和13.6%；偏最小二乘法对pH的预测RP2为0.881，比支持向量机算法提高了31.7%；K-近邻算法对维生素C和总酚含量的预测RP2为0.731和0.753，分别比随机森林算法提高了1.67%和24.5%。以上结果表明应用电子舌技术预测西瓜的内部品质是可行的。

关键词：西瓜；电子舌；品质预测

中图分类号：S651 文献标志码：A 文章编号：1673-2871（2024）05-053-11

Models establishment of watermelon qualities based on electronic tongue analysis

LI Shanshan1， 2， WEN Xueshan3， YAN Boyu4，L? Yingguo1， ZHANG Chao2

（1. College of Food Science and Technology， Henan University of Technology， Zhengzhou 450001， Henan， China; 2. Institute of Agri-food Processing and Nutrition， Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences， Beijing 100097， China; 3. Beijing Key Laboratory of Fruits and Vegetable Storage and Processing， Beijing 100097， China; 4. Key Laboratory of Vegetable Postharvest Processing， Ministry of Agriculture and Rural Affairs， Beijing 100097， China）

Abstract： In order to explore the E-tongue technology for rapid detection of internal quality of watermelon， the taste components of 200 watermelons were examined using the E-tongue technology with L600 watermelon as the test material， soluble solids， titratable acid， moisture， vitamin C and total phenol content， sugar-acid ratio and pH were determined by traditional detection methods， and partial least squares， random forest， support vector machine and K-nearest neighbour algorithms were used to establish quality prediction model. The results showed that soluble solids content， sugar-acid ratio， vitamin C content and total phenol content of watermelon tended to increase， pH tended to increase and then decrease， and titratable acid and water content tended to decrease during the growth process. In the model prediction results， the model prediction of the qualities of watermelon soluble solids content， sugar-acid ratio， pH and moisture content were better than titratable acid， vitamin C and total phenol content. The RP2 of the random forest algorithm for the prediction of watermelon soluble solids content， titratable acid content， sugar-acid ratio and moisture content were 0.884， 0.798， 0.891 and 0.875， which were 16.9%， 19.1%， 21.6% and 13.6% higher than those of the partial least square algorithm， respectively; and the RP2 of the partial least square algorithm for pH was 0.881， which was 31.7% higher than that of the support vector machine algorithm; and the K-nearest neighbour algorithm predicted vitamin C and total phenol content with RP2 of 0.731 and 0.753， which were 1.67% and 24.5% higher than the random forest algorithm， respectively. The results indicated that it is feasible to apply the electronic tongue technique to predict the internal quality of watermelon.

Key words： Watermelon; Electronic tongue; Quality prediction

西瓜（Citrullus lanatus L.）属葫芦科西瓜属一年生蔓生藤本植物，在世界范围内广泛种植[1]。西瓜风味独特，营养丰富，并具有较强的抗氧化能力[2]，深受消费者喜爱。随着人们生活水平的提高，消费者对西瓜的期待已經不仅仅局限于高糖度方面，其口感和营养组分也越来越受到关注[3]。西瓜品质主要使用传统的化学方法检测，可溶性固形物含量测定方法主要有折射仪法[4]、蒽酮硫酸比色法[5]、高效液相色谱法等[6]；可滴定酸含量的检测方法主要有酸碱滴定法[4]、超高效液相色谱法[6]等；pH主要采用pH计进行测定；水分含量的检测方法为直接干燥法[7]或者使用水分快速测定仪[8]；维生素C含量的测定一般使用滴定法[9]、分光光度法[10]、高效液相色谱法[11]等；总酚含量测定方法主要有福林酚法[12]等。这些检测方法均需要特定的专业人员和化学试剂，并耗费大量的时间。

电子舌是一种由一系列电位或伏安传感器组成的仪器，这些传感器根据化合物的味道对化合物做出响应[13]，通过检测各种呈味物质和人工脂膜之间的静电作用或疏水性相互作用产生的膜电势变化[14]，实现对6种基本味（酸、涩、苦、咸、鲜、甜）以及其回味的定性定量[15]，电子舌味觉传感器特点及性能如表1所示。

电子舌技术因其快速、无损和简便的特点，目前已经应用于食品、化妆品和制药等行业[16]，在产品品质预测、质量控制、过程监控、保质期评估、原产地和真实性评估等方面发挥重要作用[17]，广泛应用于橙子[18-19]、柑橘[20-21]、柿子[22-23]、葡萄[24-25]等水果内部品质预测。Campos等[24]基于电子舌结合偏最小二乘法建立葡萄的总酸度、pH和可溶性固形物含量等品质的预测模型，结果表明，葡萄总酸度、pH和可溶性固形物含量的预测模型的决定系数分别为0.969、0.863和0.921，预测效果较好。Pigani等[25]采用研发的电子舌系统结合偏最小二乘法构建葡萄pH、总酸度含量、糖含量、花青素含量、黄酮含量等多种品质预测模型，结果表明，pH、总酸度含量、糖含量和花青素含量的预测模型结果较好，决定系数分别为0.83、0.93、0.57和0.78。但目前还未见基于电子舌分析建立西瓜内部品质预测模型的研究。

笔者采用传统方法测定西瓜的可溶性固形物、可滴定酸、水分、维生素C和总酚含量，糖酸比及pH，并对西瓜样品进行电子舌快速检测，分别采用偏最小二乘、随机森林、支持向量机、K-近邻4种算法，建立基于电子舌味觉数据的可溶性固形物、可滴定酸、水分、维生素C和总酚含量，糖酸比及pH预测模型，以期为西瓜内部品质分析提供新方法。

1 材料与方法

1.1 试验材料

试验西瓜品种L600为小型瓜，来源于北京市大兴区庞各庄镇南李渠村农户，于2023年4月1日定植，5月8日授粉，6月10日成熟。种植行距1 m，株距0.3 m，吊蔓栽培，单蔓整枝。试验用分析纯等药品由北京市农林科学院研究中心实验室提供。

1.2 西瓜样品的制备

在授粉15 d（5月23日）开始进行完全随机取样，之后每隔6 d取样1次，分别为授粉21 d（5月29日）、授粉27 d（6月4日）、授粉33 d（6月10日），每次取50个大小相近的西瓜，共取得200个样品进行后续试验。将西瓜从中间纵切，取约2 cm厚的西瓜环，将其均匀切块后混匀，随机选取100 g左右的果块放入无纺布袋中，用手动榨汁机进行处理，得到的汁液用于可溶性固形物含量、可滴定酸含量、pH、水分含量、维生素C含量和总酚含量的测定。将果块用飞利浦打浆机匀浆20 s，得到的西瓜浆液用于电子舌分析。

1.3 可溶性固形物、可滴定酸、水分、维生素C和总酚含量及pH测定方法

在室温条件下，将手持式糖度计用蒸馏水调零后，测定样品可溶性固形物含量。取西瓜汁液2 mL，加入48 mL蒸馏水，用标定过的0.01 mol·L-1氢氧化钠溶液进行全自动电位滴定，根据酸碱滴定法[26]计算出数值，即为可滴定酸含量。糖酸比为西瓜可溶性固形物含量与可滴定酸含量的比值。取5 g西瓜汁液放入10 mL的小烧杯中，用校准好的pH计测定，得出西瓜pH。根据GB5009.3—2016食品安全国家标准 食品中水分的测定中的直接干燥法进行水分含量测定[27]。采用钼蓝比色法测定维生素C含量[10]，采用福林酚法测定总酚含量[12]。每个样品重复测定3次，取平均值。

1.4 电子舌测定方法

将西瓜浆液在4 ℃、10 000 r·min-1的条件下离心20 min，重复2次，取上清液备用。取上清液与水按照体积比1∶2进行稀释后上样。检测条件：清洗时间5.6 min，样品测试时间30 s，测量回味30 s[28]。分别对酸味、苦味、咸味、鲜味和涩味测量3次，对甜味测量5次。

1.5 模型的建立与验证

以电子舌分析数据为自变量，采用偏最小二乘法、随机森林、支持向量机和K-近邻算法建立可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比、pH、水分含量、维生素C含量和总酚含量的回归模型。按照4∶1的样本数制备校正集和预测集。为保证各组样品分布均匀，从每个生长期中随机选取10个样本作为预测集，其余作为校正集（合计160个样本为校正集，40个样本为预测集）。所有模型的预测能力分别通过校正集的决定系数（RC2）和校正均方根误差（RMSEc）以及预测集的决定系数（RP2）、预测均方根误差（RMSEp）和Line y=x来评估。一般而言，一个好的模型应该具有较高的R2值，较低的RMSE [29]，其中，R2和RMSE的计算公式如下。

[R2=1-ni=1yi-yi2ni=1yi-ym2] ；                           （1）

[RMSE=1nni=1yi-yi2]。                        （2）

式中，yi和?i分别表示校正集或预测集中第i个样本的感官评分实测值和预测值，ym为校正集或预测集中感官评分实测值的平均值，n为校正集或预测集中样本的个数。

y=x线表示由实测值和预测值组成的点偏离y=x线的程度。

1.6 数据分析

采用 Excel 2017软件处理试验数据，采用Origin2022进行相关性分析及主成分分析。采用Pearson相关系数表示变量相关性，p < 0.05表示显著相关。采用SPSSPRO建立偏最小二乘法、随机森林、支持向量机、K-近邻算法模型。

2 结果与分析

2.1 西瓜品质变化趋势分析

西瓜的糖度一般用可溶性固形物含量来表示，酸度一般用可滴定酸含量和pH表示，糖酸比用可溶性固形物含量和可滴定酸含量的比值表示。结果表明，在西瓜的整个生长期间，样品的可溶性固形物含量最小值和最大值分别为4.9%和11.2%；可滴定酸含量的最小值和最大值分别为0.62%和1.68%；糖酸比的最小值和最大值分别为3.77和16.89；pH的最小值和最大值分别为4.70和5.52。由图1可知，在授粉后15、21、27和33 d，西瓜样品的可溶性固形物含量分别为6.0%、7.9%、9.4%和10.3%，呈现上升趋势，在授粉27 d后变化缓慢；可滴定酸含量分别为1.26%、1.01%、0.89%和0.78%，呈现下降趋势，在授粉27 d后变化缓慢；糖酸比的平均值分别为4.74、7.92、10.7和13.34，呈现上升趋势；pH分别为4.92、5.09、5.34和5.26，呈现先升高后降低的变化趋势。

随着西瓜授粉时间的延长，水分含量呈现持续下降的趋势（图2）。在授粉后15 d，西瓜水分含量（w）最高，为93.19%；在授粉后21、27和33 d，西瓜水分含量分别为90.99%、89.59%和88.41%。西瓜中的主要成分为水分和可溶性固形物，随着西瓜的成熟，可溶性固形物含量持续增加，水分含量逐渐减少。

随着西瓜授粉时间的延长，维生素C含量呈现逐渐升高的趋势（图3）。在授粉后15、21、27和33 d，西瓜样品的维生素C含量（ρ）分别为2.12、4.80 、6.70和8.55 mg·100 mL-1。

西瓜的總酚含量随着授粉时间延长，呈现先升高后趋于稳定的变化趋势（图4）。在授粉后15、21、27和33 d，西瓜总酚含量（ρ）分别为8.77、14.75、15.78和15.59 mg·100 mL-1，果实发育早期是其快速增长阶段。

2.2 西瓜电子舌结果分析

在西瓜果实发育过程中，酸味、苦味、涩味、苦味回味、涩味回味、鲜味、丰富度、咸味以及甜味的味觉值均发生变化（图5）。在授粉后15 d，西瓜富含苦味，其次是鲜味、丰富度和甜味，咸味和酸味较弱；授粉后21、27和33 d，西瓜均富含甜味，其次是苦味、丰富度和鲜味，咸味和酸味较弱。在各个味觉中，酸味、涩味、苦味回味和咸味呈现降低趋势，苦味、丰富度和甜味呈现升高趋势；涩味回味和鲜味变化不明显。

2.3 电子舌分析和西瓜品质指标相关性分析

对西瓜样品的电子舌味觉传感器响应值和内部品质指标进行相关性分析，结果如图6所示，酸味、涩味、苦味回味、咸味传感器响应值与可溶性固形物、维生素C、总酚含量及糖酸比、pH呈极显著负相关，与可滴定酸和水分含量呈极显著正相关；苦味、甜味、丰富度传感器响应值与其相反。涩味回味与所有内部品质均不相关，鲜味传感器响应值与可溶性固形物、维生素C、总酚含量及pH呈极显著正相关，与水分含量呈极显著负相关，与可滴定酸含量和糖酸比不相关。从相关性分析结果中发现，西瓜电子舌味觉值与内部品质指标呈现显著的相关关系，所以可以采用电子舌味觉值结合化学计量法构建模型对西瓜的内部品质进行预测。

2.4 西瓜品质的预测结果

2.4.1 基于偏最小二乘法的回归结果 将电子舌分析数据采用偏最小二乘法建立西瓜内部品质模型。表2展示了偏最小二乘法模型结果，对品质的预测效果各不相同，其中对pH、水分和可溶性固形物含量预测模型的决定系数（RP2）分别为0.881、0.770和0.756，其预测均方根误差（RMSEP）分别为0.056、0.787%和0.854%；对维生素C含量的预测RP2仅为0.658，RMSEP为1.677 mg·100 mL-1，对总酚含量、糖酸比和可滴定酸含量的预测效果一般。图7显示样品校正集和预测集中真实值与预测值之间的散点图，直线y=x反映了实测值与预测值之间的偏差。在图7中，pH、水分含量和可溶性固形物含量的散点均匀分布在y=x线的周围，较为紧密，其他指标的散点分布较为分散。所以，偏最小二乘回归方法适用于西瓜pH、水分含量和可溶性固形物含量指标的预测，不适用于维生素C含量的预测。

2.4.2 基于随机森林的回归结果 将电子舌分析数据采用随机森林算法建立西瓜内部品质模型。表3展示了随机森林模型对西瓜内部品质指标的预测效果，较偏最小二乘法有所提高。其中对糖酸比、可溶性固形物含量、水分含量和pH的预测效果均有所提高，预测模型的RP2分别为0.891、0.884、0.875和0.859，其RMSEP分别为1.207、0.568%、0.703%和0.064；对总酚含量的预测RP2仅为0.605，RMSEP为2.032 mg·100 mL-1，低于偏最小二乘法的预测效果。在图8中，可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比、pH和水分含量的散点均匀分布在y=x线的周围，较为紧密，维生素C含量和总酚含量的散点分布分散。因此，随机森林算法适用于西瓜可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比、pH和水分含量指标的预测，不适用于维生素C和总酚含量的预测。

2.4.3 基于支持向量机的回归结果 将电子舌分析数据采用支持向量机算法建立西瓜内部品质模型。表4展示了支持向量机模型对西瓜内部品质指标的预测效果，整体上低于随机森林算法。对糖酸比、可溶性固形物含量和水分含量的预测RP2分别为0.858、0.809和0.858，预测均方根误差RMSEP分别为1.217、0.737%和0.663%。对pH的预测效果最差，RP2仅为0.669，RMSEP为0.091。在图9中，糖酸比、可溶性固形物含量和水分含量的散点均匀分布在y=x线的周围，较为紧密，维生素C含量、pH和总酚含量的散点分布较为分散。因此，支持向量机算法适用于糖酸比、可溶性固形物含量和水分含量的品质预测，不适用于西瓜维生素C含量、pH和总酚含量的品质预测。

2.4.4 基于K-近邻算法的回归结果 将电子舌分析数据采用K-近邻算法建立西瓜内部品质模型。表5展示了K-近邻模型对西瓜内部品质指标的预测效果。模型对可溶性固形物含量、水分含量、糖酸比和pH的预测RP2分别为0.865、0.860、0.846和0.842，预测均方根误差RMSEP分别为0.608%、0.734%、1.321和0.071。对可滴定酸含量的预测RP2仅为0.694，RMSEP为0.112，低于其他算法的预测效果。在图10中，可溶性固形物含量和水分含量的散点均匀分布在y=x线的周围，较为紧密，维生素C含量和可滴定酸含量的散点分布较为分散。因此，K-近邻算法适用于可溶性固形物含量和水分含量的品质预测，不适用于西瓜维生素C含量和可滴定酸含量的品质预测。

3 讨论与结论

西瓜的糖酸比直接关系到果肉口感[30]，是消费者最注重的品质之一；水分是西瓜中最丰富的组成成分，对维持西瓜的品质非常重要[31]；维生素C含量是果蔬中主要的品质指标，是维持果实正常生理代谢必不可少的一类有机化合物[32]；酚类化合物中的总酚具有多种生物活性，有重要的药理学和营养学意义[33]。笔者对4个生长阶段的200个西瓜样本的内部品质指标进行测定，结果表明，随着西瓜的生长，可溶性固形物含量逐渐增加，达到成熟时变化范围为8.8%～12.5%，变化趋势与黎其万等[34]对小型西瓜的研究结果一致；在授粉后15～21 d期间，可滴定酸含量呈现急剧下降趋势，后缓慢下降，与高温瑞等[35]的研究结果相似。西瓜中的主要糖类和有机酸是果糖和苹果酸[36]。在果实发育初期，西瓜中的果糖含量很低，随着接近成熟，果糖会大量积累[37]；而有机酸通常在果实发育初期表现出较高的積累量，成熟后期由于糖的合成和次生代谢途径的加强，有机酸的积累量会减少[38]。因此，在西瓜生长过程中，可溶性固形物含量、糖酸比和pH呈上升趋势，可滴定酸含量持续减少。

电子舌依据样品味觉阵列信息可对其进行分类和识别[39]。目前电子舌技术多用于食品味觉分析[40]和鉴别试验[41-42]，笔者利用测定的味觉传感器响应值结合化学计量法对西瓜的内部品质指标建立了预测模型。结果表明，随机森林算法对可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比和水分含量的预测效果优于偏最小二乘法、支持向量机和K-近邻算法，RP2分别为0.884、0.798、0.891和0.875，比偏最小二乘算法分别提高了16.9%、19.1%、21.6%和13.6%；偏最小二乘算法对pH的预测效果优于随机森林、支持向量机和K-近邻算法，RP2为0.881，比支持向量机算法提高了31.7%；K-近邻算法对维生素C含量和总酚含量的预测RP2为0.731和0.753，比随机森林算法分别提高了1.67%和24.5%。笔者在本试验的研究结果中发现，西瓜可溶性固形物含量、糖酸比、pH和水分含量等品质的模型预测效果优于可滴定酸含量、维生素C含量和总酚含量，且具有较低的预测均方根误差。

综上所述，随着授粉后时间的延长，西瓜的内部品质变化显著，可溶性固形物含量、糖酸比、维生素C含量逐渐升高；pH呈现先升高后下降的变化趋势；总酚含量在授粉后15～21 d急剧增加后缓慢增加；可滴定酸和水分含量呈逐渐下降趋势。在模型预测结果中，西瓜可溶性固形物含量、糖酸比、pH和水分含量等品质的模型预测效果优于可滴定酸、维生素C和总酚含量。电子舌技术结合化学计量法可以很好地预测西瓜内部品质，并且与传统分析方法相比，电子舌具有快速和简便等优点，可作为西瓜品质快速检测的替代方法。

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