黄河上游青川甘段表层沉积物重金属分布特征及风险评价

李聪 王振斌 高云霓 李学军 张景晓 董静 张曼 高肖飞 李玫

摘要：评价黄河上游表层沉积物重金属生态风险水平，探讨重金属污染源，为科学保护黄河上游生态敏感区提供理论支撑。2020 年 9 月选取黄河干流青川甘段以及主要支流（白河、黑河、洮河、湟水）18 个位点。采集表层沉积物样品，分析铬（Cr）、砷（As）、汞（Hg）、镍（Ni）、铜（Cu）、锌（Zn）、镉（Cd）、铅（Pb）等8种重金属元素含量的空间分布特征和来源，采用内梅罗综合污染指数法、地累积指数法和潜在生态危害指数法进行风险评价。结果显示，沉积物中As和Hg平均含量分别为11.740 mg/kg和0.034 mg/kg，分别富集1.3倍和1.0倍，其他6种重金属含量均低于中国水系沉积物背景值。As富集程度最高，内梅罗综合污染指数最高，为中度污染，但潜在生态风险远低于Hg和Cd。Hg的潜在生态危害值最高，为40.29，中等级别，其次为Cd。根据主成分分析法和相关性分析结果推测，部分断面较高的As、Hg和Cd污染程度和生态风险主要受人类活动影响，如干流的龙羊峡库区出水口（G5）、支流洮河的西寨大桥（T1）、黑河的大水（H2），应加强监控。

关键词：沉积物；重金属；黄河上游

中图分类号：X826        文献标志码：A        文章编号：1674-3075（2024）02-0063-10

沉积物是任何可被流体流动所移动的微粒，这些微粒最终沉积在水或其他液体底部（范成新等，2021）。沉积物位于水圈、土壤圈、岩石圈和生物圈的自然交汇点，是评估水生态系统污染的重要来源（Varol， 2011）。重金属因其高毒性、难降解、易富集和食物链放大等生态环境效应被认为是形成沉积物生态风险的最重要污染物（Davutluoglu et al， 2011； Liu et al， 2015）。沉积物中重金属不仅可直接毒害底栖生物，还能通过赋存形态改变和释放作用，重新回到水柱中，产生二次污染（范成新等，2021），最终可能通过食物链危害人类健康（Suresh et al， 2015；Varol， 2011）。因此，加强重点流域重金属污染监测和评价对流域水生态系统管理具有重要指导作用。

黄河是中国第二、世界第五长河，泥沙量大是其重要特征。近年来，已有一些针对黄河流域沉积物重金属的研究报道，但主要集中在黄河中下游的特定区域，如河口湿地（Bai et al， 2012； Qz et al， 2021）、郑州黄河湿地（Cheng et al， 2012）、下游支流（Yong et al， 2018；Fan et al， 2008； Zhang et al， 2018）等。黄河青（青海省）川（四川省）甘（甘肃省）段主体位于青藏高原黄河的源头区。该地区海拔高，生态环境脆弱，地理气候复杂（Li et al， 2015）。黄河上游青海和四川段主要以农业、矿业和畜牧业为支柱产业，而甘肃段分布着兰州、白银等工业基地和新兴城市，采矿和冶炼工业发达，随着气候变暖和人类社会经济活动的加剧，黄河上游环境污染风险不断增加（Shang et al， 2015）。通过对2000-2020年黄河流域沉积物中8种重金属含量的调查显示，黄河上游沉积物风险程度最高（庞阔等，2022）。对黄河干流49个断面表层沉积物重金属样品的分析结果也显示，相较于其他区域，上游甘宁蒙段重金属污染的潜在生态风险较大（王韬轶等， 2022）。然而，对黄河上游青川甘区域沉积物重金属的调查较少，且主要集中在干流（Shang et al， 2015）。

基于上述背景，本研究采集黄河上游青甘川段干流和主要支流（白河、黑河、洮河、湟水）表层沉积物样品，选择在黄河流域含量差异明显或污染风险相对较大的Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb等8种重金属（庞阔等， 2022），分析各种重金属元素含量分布规律，以地累积指数法和内梅罗指数法评价重金属污染程度，以潜在生态风险指数法评价重金属生态风险水平，并初步探讨重金属污染源，以期为科学保护黄河上游生态敏感区提供理论支撑。

1   材料与方法

1.1   样点布置与样品采集

2020年9月在黄河上游青川甘段设置18个位点进行沉积物样品采集（表1），18个位点中黄河干流（G）有8个位点，支流10个位点。各支流中，洮河（T）4个位点，白河（B）、黑河（H）、湟水（S）各设置2个位点（图1）。

使用彼得森采泥器采集水下表层10 cm的沉积物样品。采集好的样品剔除其中大型砂石、生物残体和树枝等异物后装入聚乙烯样品袋中，封口并贴上标签，运回实验室测定。

1.2   样品测试与分析

沉积物样品置于实验室阴凉处风干后，除去比较明显的异物，剩余部分研磨过筛（ 100目，150 μm） 后将样品混合均匀，装入自封袋中保存。称取一定量样品放入消解管中进行消解，采用硝酸-氢氟酸-高氯酸 （ HNO3-HF-HClO4 ） 三酸微波消解后，电热板上150 ℃ 赶酸，冷却至室温后定容到50 mL，过0.45 μm滤膜后保存待测。主要检测指标包括铬（Cr）、砷（As）、汞（Hg）、镍（Ni）、铜（Cu）、锌（Zn）、镉（Cd）和铅（Pb）。参照《中华人民共和国地质矿产行业标准》（DZ/T 0279.13-2016），采用原子荧光光度计（BAF-2000）测定消解液中As的含量。参照《中华人民共和国农业行业标准》（NY/T 1121.10-2006），采用原子荧光光度计（BAF-2000）測定消解液中Hg的含量。参照《中华人民共和国地质矿产行业标准》（DZ/T 0279.2-2016），采用射线荧光光谱仪（ZSX Primus II）测定消解液中Cr的含量。参照《中华人民共和国国家标准》（GB/T 14506.30-2010），采用电感耦合等离子体质谱仪（XSERIES 2）测定消解液中Ni、Cu、Zn、Cd、Pb的含量。为确保检测分析方法的精确性，测试过程中，插入空白样品、质控样品和平行样品，并将所有测试结果与标准沉积物样品进行对比，结果发现分析误差均<5%，表示测试结果准确可靠。

1.3   数据分析

基于Excel 2018进行数据处理和统计分析，采用ArcGIS10.2和Adobe Illustrator做位点分布图，利用SPASS 22.0对沉积物样品中重金属元素（Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb）进行Pearson相关分析和主成分分析。

1.3.1   内梅罗综合污染指数   是当前国内外进行综合污染指数计算最常用的指数之一，可以全面反映各重金属对沉积物的不同作用，突出高浓度重金属对环境质量的影响（范拴喜等， 2010）。按照公式①和②计算内梅罗综合污染指数，对黄河上游青川甘段沉积物的重金属污染情况进行评价。

式中：[ci]为沉积物中重金属[i]的实测浓度（mg/kg）；[si]为重金属[i]的评价参比值，即为沉积物重金属的背景值（mg/kg），参考中国水系沉积物重金属元素背景值（史长义等， 2016）。Pi为单个位点重金属[i]的单项污染指数；[Pi]是调查区域内所有位点重金属[i]的单项污染指数平均值；Pimax是调查区域内所有位点中重金属[i]的最大单项污染指数；[P综合]为调查区域内重金属[i]的综合污染指数。根据[P综合]计算结果分为4个污染等级（范拴喜等， 2010），具体评价标准见表2。

1.3.2   地累积指数   考虑了人为污染因素、环境地球化学背景值，以及自然成岩作用对背景值的影响，用来反映沉积物中重金属富集程度（范拴喜等， 2010）。按照公式③計算地累积指数，评价黄河上游青川甘段表层沉积物的重金属污染情况。地累积指数分级评价标准如表2所示。为分析某个区域重金属复合污染情况，先计算该区域所有位点地累积指数的平均值[Iigeo]，再按式④计算得到综合地累积指数 [Itot]（王勤等， 2020）。该值越大表征受污染情况越严重。根据[Igeo]和[Itot]计算结果，将重金属分为7个污染等级（杨帆等， 2022），具体评价标准见表2。

式中：[Ci]是元素[i]在单个位点沉积物中的含量；[k] 为考虑各地岩石差异可能会引起背景值的变动而取的系数（一般取值为1.5），用来表征沉积特征、岩石地质及其他影响；[Bi]参考中国水系沉积物重金属元素背景值。

1.3.3   潜在生态危害指数   采用瑞典学者Hakanson在1980年提出的潜在生态危害指数，定量计算沉积物中重金属的潜在生态风险指数（范拴喜等， 2010）。该方法不仅考虑了重金属的含量，同时兼顾了重金属的生态效益、环境效益和毒理学特征，可以相对全面地评价沉积物中重金属的生态危害程度（訾鑫源等， 2021）。参照公式⑤⑥⑦计算潜在生态危害指数，评价黄河上游青川甘段重金属生态风险。

式中：[Ci0]代表沉积物中重金属的浓度，[Cin]代表重金属浓度的参考值，本文采用中国水系沉积物重金属元素背景值作为参考值。 [Cif]代表单一重金属的毒性系数;[Tir]代表给定物质的毒性响应因子，本研究中重金属Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb分别取值2、10、40、5、5、1、30、5 （徐争启等， 2008）;[Eir]代表单一元素的潜在生态风险因子;[RI]代表沉积物重金属所有风险因子的总和。Er、[R]I和潜在生态风险等级划分如表2（范拴喜等， 2010）。

1.3.4   主成分分析   主成分分析能够在损失一部分信息的前提下，对数据利用降维的方式把众多重金属元素划分为几个综合成分，进而定性地分析重金属是否来自相同的污染源（林燕萍等， 2011）。主成分分析前，先进行KMO和Bartlett球体检验，其中KMO检验系数应大于0.6，且Bartlett球体检验的P值应小于0.05，这样采用主成分分析的方法进行数据处理才有效。

2   结果与讨论

2.1   重金属含量分布特征

根据黄河上游青川甘段18个表层沉积物位点中8种典型重金属的含量，统计了各重金属的最大值、最小值、平均值、标准差及变异系数，并与中国水系沉积物背景值（史长义等， 2016）进行对比（表3）。各元素含量平均值由大到小排序为：Zn>Cr>Ni>Pb>Cu>As>Cd>Hg，各重金属的含量范围变化较大，其中As、Hg、Cd的变异系数分别为55%、53%、54%，说明这3种金属分布不均匀，表明人类活动对沉积物中重金属含量有直接影响。黄河上游青川甘段沉积物Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb的平均含量分别是中国水系沉积物平均值的0.84、1.30、1.00、0.85、0.78、0.74、0.87和0.77倍。由此可见，所调查的8种重金属元素中，只有As元素在该区域呈现一定程度的富集。

将黄河上游青川甘段沉积物重金属平均含量与其他河流比较发现，该河段沉积物中Cu、Pb、Cr和Ni含量低于长江（王岚等， 2012）、长江源区（刘敏等， 2021）、淮河上游（刘梦琳等， 2014）和雅鲁藏布江（陈鹏飞等， 2012）；而Zn、Cd、Hg含量低于长江和长江源区；As含量低于长江和湘江（Huang et al， 2020）。相对而言，该区域表层沉积物重金属含量处于较低水平。

黄河上游青川甘段表层沉积物中各点位重金属空间分布如图2。Cr、Ni、Cu和Zn这4种重金属空间分布差异较小，As、Cd、Hg和Pb这4种重金属空间分布差异均较大。其中，13个位点As含量超过背景值，白河B2（唐克）和干流G5（龙羊峡库区出水口）As含量超过背景值2.4倍和3.7倍。5个位点Cd含量超过背景值，湟水S2（湟水桥）和黑河H2（大水）Cd含量超过背景值1.3倍和2.3倍。8个位点Hg含量超过背景值，湟水S2（湟水桥）和洮河T1（西寨大桥）Hg含量超过背景值0.5倍和2.5倍。干流G5（龙羊峡库区出水口）位点，Pb含量超过背景值1.3倍。

2.2   内梅罗综合污染指数

黄河干流沉积物中As为中度污染， Cr、Hg、Pb为轻度污染，其余无污染。白河沉积物中As为中度污染，Hg为轻度污染，其余无污染。黑河沉积物中As、Hg、Cd均为轻度污染，其余无污染。洮河沉积物中As、Hg均为轻度污染，其余无污染。湟水沉积物中Cr、Hg、Ni、Cu、Cd均为轻度污染，其余无污染（表4）。

2.3   地累计指数

地累积指数（[Igeo]）评价结果显示，黄河上游青川甘段表层沉积物As、Cd、Hg存在不同程度的污染，而Cr、Ni、Cu、Zn、Pb处于无污染水平。具体来看，龙羊峡库区出水口（G5）、唐克（B2）和鄂陵湖（G1） As的 [Igeo]值分别为1.3、0.7和0.1，属于偏中度、轻度和轻度污染水平；大水（H2） Cd的[Igeo]值为0.6，属于轻度污染水平；西寨大桥（T1）和湟水桥（S2） Hg的[Igeo]值分别为0.7和0.3，均属于轻度污染水平（图3）。在黄河甘肃（Shang et al， 2015）、宁夏和内蒙古干流河段（Ma et al， 2016）发现部分位点沉积物存在一定程度Cd污染。

由综合地累积指数[Itot]结果可知，黄河上游青川甘段各区域沉积物综合地累积指数[Itot]值由大到小顺序为：黑河>黄河干流>湟水>洮河>白河，均小于0，为无污染水平（表5）。

2.4   潛在生态危害指数

黄河上游青川甘段表层沉积物重金属总体潜在生态风险指数RI值为92.77（表6），各干支流潜在生态风险大小顺序为：黑河（117.73）>湟水（94.81）>黄河干流（91.35）>洮河（87.72）>白河（81.53），均显著低于150，说明黄河上游青川甘段沉积物重金属生态风险为轻微级别。这与Hao等（2020）和张倩等（2021）对黄河上游干流沉积物重金属风险评价结果一致。从黄河干支流贡献来看，黑河对RI值的贡献最大，湟水、黄河干流和洮河次之，白河贡献最小。

黄河上游青川甘段沉积物中各重金属元素的潜在生态危害指数[Eir]大小顺序为：Hg（40.29）>Cd（25.04）>As（13.04）>Ni（4.23）>Cu（3.90）>Pb（3.84）>Cr（1.68）>Zn（0.74）。其中，Hg的[Eir]值最高，潜在生态风险级别为中等，其他元素均属于轻微级别。相比其他元素，Hg的毒性响应系数最大（范拴喜等， 2010），较低含量即会产生较大的生态风险。Hg的最大[Eir]值出现在洮河西寨大桥（T1），说明这一区域Hg的生态风险高，应加强监测与治理。

2.5   重金属来源分析

沉积物重金属来源主要分为自然来源，如大气沉降、岩石风化、火山爆发（Hu & Cheng， 2013）和人为来源，主要包括工业排放、金属采矿冶炼、农业活动等（Chen et al， 2016）。当区域受到明显人为影响，沉积物中某些重金属异常高值的分布通常会与工业、城镇、农业等的分布出现较好的相关性（Rodriguez et al， 2008）。相关性较高的金属可能具有相同的来源（江涛等， 2020）。

Pearson相关分析结果显示，重金属Cu与Zn、Pb极显著相关，Ni与Cu、Zn极显著相关，Cr与Ni、Cu、Zn、Pb极显著相关（表7），说明Cr、Ni、Cu、Zn和Pb可能具有相同的来源。As与Pb关系为极显著相关，Hg和Zn关系为显著相关。而Cd与其他7种重金属元素无显著相关，判断其来源可能不同。进一步通过主成分分析提取到3个主成分，特征值均大于1，总方差贡献率为 83.54%（表8），表明这 3个主成分完全可以代表原始数据的绝大多数信息。

Zn、Cu、Cr、Ni、Pb在第一主成分上有较高载荷，同时这5种金属的变异系数较低（<0.4），超过中国水系沉积物背景值的比例也较低，Pearson相关性极显著，初步说明第一主成分可能代表自然源因子，调查区域内大部分位点Zn、Cu、Cr、Ni、Pb受人类活动影响小（陈雅丽等， 2019）。As和Hg分别在第二和第三主成分上有较高载荷。As多来源于工业污染的燃煤贡献（张杰等， 2019； 朱青青和王中良， 2012）。本次调查龙羊峡库区出水口As污染相对最严重，可能主要受上游污染物输入以及水库蓄水的影响，研究表明自然河段转变为库区后，原有激流生境转变为流水、缓流水以及静水区梯次排列的复杂生境，每种生境的流速、透明度、pH、有机物、颗粒大小等存在着差异。如上游粗颗粒物多，下游细颗粒物多，而细颗粒可吸附更多的重金属（董纯等， 2022）。Hg和Cd多来源于化学工业（朱青青和王中良， 2012）。本次调查显示，洮河西寨大桥沉积物中Hg污染相对最明显，已有调查表明，洮河沿岸兴建了各类工厂，未经处理的生活污水及工业废水直接排入河道，导致水污染严重（张国珍等， 2013； 杨晓妮和杨浩， 2017）。Cd仅在第一主成分上有一定载荷，仅在黑河和湟水发现了轻度Cd污染。已有报道显示由于工农业排放污水，黑河出现了明显的Cd富集现象，湟水两岸有养殖场和众多钢铁化工等企业，沉积物和表层土壤受到明显的Cd污染（徐双贵等， 2021； 曾方明， 2017）。由此推测，黄河上游青川甘段部分断面一定程度的As、Hg、Cd污染与人类活动带来的污染排放有关。但由于黄河上游青川甘段支流众多，工农业、人口、气候和社会经济水平存在区域差异，其来源还需要更加深入地研究和论证。

3   结论

（1）黄河上游青川甘段干支流表层沉积物8种重金属中，As富集程度最高。干流和白河沉积物中As为中度污染，位于黄河干流的龙羊峡出水口（G5）As污染最严重，但As的潜在生态风险远低于Hg和Cd。

（2）洮河、湟水、黄河干流、黑河和白河表层沉积物均受到轻度Hg污染，位于洮河的西寨大桥（T1）Hg污染最严重。8种重金属中，Hg的潜在生态风险级别最高，为中等。

（3）黑河和湟水表层沉积物受到轻度Cd污染，位于黑河的大水（H2） Cd污染最严重。8种重金属中，Cd的潜在生态危害指数仅次于Hg，黑河表层沉积物中Cd的潜在生态风险级别最高，为中等。

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（责任编辑   郑金秀）

收稿日期：2022-01-20      修回日期：2024-01-30

基金项目：国家高端外国专家引进计划（G2021026024L）；河南省重大公益专项（201300311300）；河南師范大学培育基金 （校2021PL05）。

作者简介：李聪，1994年生，男，硕士，研究方向为水生态保护。E-mail：2395433537@qq.com

通信作者：高云霓，1982年生，女，博士后，副教授，主要从事水生态健康评价和水化学及生态学研究。E-mail：gaoyn@htu.cn

李学军，1967年生，男，博士，教授，主要从事水生生物资源保护开发和水产动物遗传育种方面研究。E-mail：xjli@htu.cn