基于Meta分析的2000—2022年中国茶园土壤重金属污染风险评价与来源分析

2024-04-19 11:01杨琰琥陈潇涵张晓晴任大军张淑琴陈旺生
茶叶科学 2024年1期
关键词:重金属污染风险评价Meta分析

杨琰琥 陈潇涵 张晓晴 任大军 张淑琴 陈旺生

收稿日期:2023-10-07             修訂日期:2023-11-04

基金项目:湖北省高等学校哲学社会科学研究重大项目(22ZD048)、湖北省国际科技合作计划项目(2023EHA011)

作者简介:杨琰琥,男,硕士研究生,主要从事土壤重金属风险评估及修复方面的研究。*通信作者:zhangxiaoqing@wust.edu.cn

摘要:重金属污染是影响茶园生态环境和茶叶产品安全的重要因素之一。针对我国主要茶产区(湖北、湖南、福建、云南、贵州、四川等省份),搜集调查茶园土壤重金属Cu、Pb、As、Hg、Cd、Cr、Zn、Ni污染的相关文献,使用Meta分析方法计算单个研究的权重,从而获得各省份及全国茶园土壤重金属浓度的加权平均值,采用潜在生态风险指数法和地质积累指数法进行生态风险评估,并通过APCS-MLR模型进行来源分析。结果表明,与背景值相比,8种重金属均有一定程度的富集,其中Hg、Cd污染较为严重,Hg中度及以上风险主要分布在贵州、陕西、四川和安徽等内陆省份,Cd中度及以上风险主要分布于广东、福建、浙江、江苏、山东、海南等沿海省份,两种重金属主要表现为轻微至中度风险。与世界其他国家相比,发展中国家的茶园或农业用地重金属含量普遍较高,Cd、Hg是污染程度较为严重的元素。来源分析结果表明,第一、第二、第三、第四主成分分别为自然源、工业活动污染源、交通废气污染源、农业活动污染源,工农业活动是主要污染因素,Hg主要来自工业活动,Cd主要来自农业活动。

关键词:茶园土壤;重金属污染;Meta分析;风险评价

中图分类号:S571.1;S151.9               文献标识码:A               文章编号:1000-369X(2024)01-037-16

Risk Assessment and Source Analysis of Heavy Metal Pollution in Chinese Tea Gardens in 2000-2022 Based on Meta-analysis

YANG Yanhu1, CHEN Xiaohan1, ZHANG Xiaoqing1,2*, REN Dajun1,2,

ZHANG Shuqin1,2, CHEN Wangsheng1,2

1. Wuhan University of Science and Technology, Wuhan 430081, China; 2. High-efficiency Utilization of Metallurgical and Mineral Resources and Augmentation of Key Experiments in Hubei Province, Wuhan 430081, China

Abstract: Heavy metal pollution is one of the important factors affecting the ecological environment of tea gardens and the safety of tea products. This study collected literature on heavy metal (Cu, Pb, As, Hg, Cd, Cr, Zn, Ni) pollutions in tea garden soils in major tea producing areas in China, including Hubei, Hunan, Fujian, Yunnan, Guizhou and Sichuan. The weight of a single study was obtained using meta-analysis method to obtain the weighted average of heavy metal concentrations in tea garden soils in each province and across the country. The potential ecological risk index method and geological accumulation index method were used for ecological risk assessment, and source analysis using the APCS-MLR model was applied. The results show that compared with the background values, all 8 heavy metals were enriched to a certain extent, with Hg and Cd pollutions being more severe. The moderate and above risks of Hg were mainly distributed in inland provinces such as Guizhou, Shaanxi, Sichuan and Anhui. The moderate and above risks of Cd were mainly distributed in coastal provinces such as Guangdong, Fujian, Zhejiang, Jiangsu, Shandong, Hainan, etc. The two heavy metals show mild to moderate risks. Compared with other countries in the world, tea gardens or agricultural land in developing countries generally have higher levels of heavy metals, with Cd and Hg being the elements with more severe pollution levels. The source analysis results show that the first, second, third, and fourth principal components are natural sources, industrial activity pollution sources, traffic exhaust pollution sources, and agricultural activity pollution sources, respectively. Industrial and agricultural activities are the main pollution factors, with Hg mainly coming from industrial activities and Cd mainly coming from agricultural activities.

Keywords: tea garden soil, heavy metal pollution, meta-analysis, risk assessment

近年来,土壤重金属污染已成为世界性的环境问题[1]。重金属通过自然方式和人类活动进入环境,进而富集于农作物中,长期食用重金属含量超标的食物会对人体健康造成不利影响[2]。我国是种植茶树最早的国家,饮茶的历史文化源远流长,茶叶具有抗氧化、抗炎,以及保护神经和心血管等功能性效果[3],2022年全国茶园面积达333.03万hm2,开采面积302.66万hm2,位居世界第一[4]。我国作为最大的茶叶生产国和出口国,茶叶的品质安全关系到众多消费者的健康。土壤环境与茶树的优质高效生产有着紧密的联系,土壤中的重金属元素会随茶树对养分吸收过程迁移并富集于茶叶内,对人体健康造成不可逆的影响[5-7]。

现阶段,对于茶园土壤重金属生态风险评估,国内主要以单个县、市、省的几个茶园为单位[8],或者以全国农用地均值来代替茶园土壤污染风险[9-10],这类研究涉及空间范围较小,其结果无法为大尺度,尤其是跨省域尺度视角下的茶园土壤污染治理提供有效决策支持。通过Meta分析方法为该类问题提供了一种较好的解决途径,对于具有相同研究目标但研究对象与方法不同的文献资料,Meta方法可以有效地将其整合,并根据要求设置相应的权重,从而得到大范围大尺度的可靠结果。Meta方法最早应用于医学领域的循证医学,其集成大量繁杂数据的能力为解决大尺度土壤环境领域提供了途径。如晏利晶等[11]利用Meta分析评估了我国工矿业场地土壤的污染情况,并分析了具体的污染来源;Hu等[12]收集已发表文献数据评估了全国土壤总体状况,其基于省域的研究为我国土壤污染的全面管理提供了有力支持。

鉴于此,本研究采用Meta分析对2000—2022年我国主要茶叶产区的茶园土壤重金属污染相关文献进行总结,使用潜在生态风险指数法和地质积累指数法评价污染情况,并采用绝对主成分-多元线性回归(APCS-MLR)模型研究重金属污染来源,通过与世界主要产茶国对比,对我国茶园土壤污染进行综合评估,以期为今后茶园的治理和防控提供更多有效的决策支持。

1 研究方法

1.1 文献检索与数据筛选

本研究收集的文献主要来源于万方数据库和Web of Science(WOS)数据库。搜索过程中,使用“AND”连接并联关键词,使用“OR”连接替代关键词。在万方数据库中,以“题名和关键词”为检索字段,使用(重金属 OR 铜 OR 铅 OR 砷 OR 汞 OR 镉 OR 铬 OR 锌 OR 镍 OR Cu OR Pb OR As OR Hg OR Cd OR Cr OR Zn OR Ni)AND(茶园 OR 茶区)作为关键词。在WOS中,使用“topic”作为检索字段,以(“heavy metal” OR “Cu” OR “Pb” OR “As” OR “Hg” OR “Cd” OR “Cr” OR “Zn” OR “Ni”) AND (“tea garden” OR “tea plantation”) AND (soil)作为关键词。检索文献的发表时间为2000—2022年。

文献筛选标准:(1)文献涉及到的茶园表层土壤样品来自于中国境内;(2)测定重金属Cu、Pb、As、Hg、Cd、Cr、Zn、Ni中的一种或多种的含量平均值;(3)具体数据包括土壤重金属含量的标准差(SD)、土壤样本量(N)及调查区域茶园数量(S);(4)对于未给出标准差的文献,通过原始数据计算获得,对于仅给出标准误(SE)的文献,通过公式计算[13],以上方式都无法获得标准差时,将文献中茶园土壤重金属含量的十分之一作为标准差[14-15];(5)以单个县(市、区)为基本调查单元,将一个茶园视为一个样点,对于单篇文献中给出某地区多个茶园的环境调查结果时,以调查县市为一个样点。

根據以上标准,共检索到文献691篇,其中中文文献398篇,英文文献293篇。根据内容剔除部分不相关文献,最终选取中文文献104篇,英文文献30篇,共获得2000—2022年来自16个主要产茶省份的193个县(市、区)的茶园土壤重金属数据。在此基础上,构建了全国县域土壤重金属数据表。为了确保分析结果的可靠性,避免极端值对国家规模的偏差估计,对所有案例数据进行了测试,以消除异常样本。

1.2 权重因子的确定与计算

本研究通过以下两种方式确定权重因子:(1)以研究区面积或调查样点数量评判土壤重金属含量的典型性。根据环境评价方法的特点,更大的研究区和更多的采样点能使评价结果更具有可信度,因此对此类研究的数据给予更大的权重。(2)通过计算标准差可以直观反映数据的离散程度,标准差越大则离散程度越大,反之越小,故将标准差纳入权重因子计算。综上所述,本研究选用了样点数量、茶园数量及标准差作为茶园土壤重金属含量加权均值的权重计算指标,具体权重(Wi)及加权平均值的计算公式如下:

···················(1)

···············(2)

式中,Si、Ni、Sdi分别代表了茶园数量、样点数量及数据标准差;Ci指各研究中的重金属浓度均值。在对采集到的文献数据进行整理,补充完善缺失的信息后(研究区面积数据及标准差等)进行权重计算。

1.3 土壤重金属污染风险评价方法

1.3.1 潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数法的计算公式[16]:

·········(3)

式中,RI表示单个土样中全部重金属的综合潜在生态风险指数,Ei r表示重金属i的单项潜在生态风险系数,Ci表示重金属含量,Ci n表示土壤元素背景值,Ti r表示不同金属生物毒性响应因子。

1.3.2 地质积累指数法

地质积累指数法由Muller[17]于1969年提出,可以实现土壤中的重金属污染定量评价。计算公式如下:

···················(4)

式中,K为表征岩石地质、沉积特征等影响背景值变化的系数(一般取1.5);Ci n为重金属元素i的土壤元素背景值;Ci是沉积物中重金属元素i的含量;Igeo为沉积物重金属地质积累指数。以上2种指数法的评判标准如表1所示。

1.4 APCS-MLR模型

APCS-MLR模型是在主成分分析的基础上,将主因子得分转化为绝对主因子得分,通过对绝对主因子得分与原始数据进行多元线性回归分析得到不同主因子的回归系数,最后利用回归系数计算绝对贡献率。计算公式参照文献[18-19]。

采用Origin 2021进行数据绘图,采用IBM SPSS Statistics 26进行APCS-MLR模型数据分析,采用ArcGIS 10.8.1进行空间绘图。

2 结果与讨论

2.1 发表性偏倚

在Meta分析过程中需要进行文献的收集、分析和整合,通过检验文献的发表性偏倚可以确保分析前准备的全面性[20]。本研究通过绘制线性回归拟合图的方式测试文献偏差[21],其原理是以样本量n为自变量,以单个重金属

的效应值(ES)为因变量,直接建立线性回归方程(图1),通过观察计算后的线性拟合斜率,可以推断出是否存在发表性偏倚。效应值计算公式:

·········································(5)

式中,Ci为收集文献中的土壤重金属浓度平均值,Ci n为对应地区土壤元素背景值。回归线的斜率趋近于0时,说明发表性偏倚程度低。由图1可知,8种重金属的线性拟合斜率均趋近于0,说明本研究中发表性偏倚程度较低,剔除部分异常点之后的研究数据可信度较高,以县、市、区为基本单元,作为Meta分析的源单位可以有效避免发表性偏倚。

2.2 茶园土壤重金属污染的空间格局

本研究筛选的文献显示,茶园土壤中重金属的研究案例分布在我国16个省份(表2)。按省份统计研究案例数量,云南省的土壤重金属研究案例最多,其次是广东、贵州、福建、浙江、湖北、四川、湖南、广西和安徽,其余省份的案例不足10个。此外,重庆市可检索到两篇列出重金属含量的文献,但没有明确说明土壤样本量,故未纳入本研究。由表3可知,所有案例的数据中Cu、Pb、Cd、Cr收集县市数量显著多于As、Hg、Zn、Ni。其中As、Hg、Cd、Cr通过箱线图法[22]剔除部分异常值,发现异常值数量均不超过5,占比小于3%,说明收集的数据可靠性较高,可以进行后续分析。由于其中仅8个位点pH值大于5.5,占总收集案例数的4.1%,部分pH超标位点对总体影响可忽略,故表3中筛选值以土壤pH小于5.5为基准选取(GB 15618—2018),且筛选值和管控值以“其他”农田的标准进行选择。

根据全国茶园土壤重金属含量加权均值可知(表3),8种重金属含量均低于农用地土壤控制标准(GB 15618—2018)的筛选值,但对比单因子污染指数Pi(以我国土壤元素背景值为基准),Pb、Hg、Cd的Pi值分别为1.01、1.13、1.08,表明Pb、Hg、Cd有一定程度的富集。其余重金属单因子指数均小于1,污染情况为Zn>Cu>Ni>As>Cr。偏度表征数据的各元素偏度均大于0,表明其具有较高的积累趋势[23],其中Hg峰度为–0.10,小于0,说明全国Hg污染分布较分散,Cd的偏度与峰度分别高达4.92和27.01,表明全国Cd污染分布较集中,且在某些区域呈现高度富集。

8种重金属的平均潜在生态风险指数表明,除As、Hg、Cd外,其余重金属Ei r均值小于40,表现为轻微污染等级。As、Cd的Ei r均值分别为54.3和78.24,达到中度污染等级,Hg的Ei r均值为147.34,表现为较重污染等级。Cu、As、Hg的Igeo均值分别为1.04、1.86和1.30,达到中度污染等级,Cd、Ni的Igeo均值分别为0.80和0.84,达到轻度污染等级。

由图2可知,潜在生态风险污染方面,仅有As、Hg、Cd的部分样点处于中度及以上污染风险,其中仅有3.97%样点的As达到中度污染等级,其余96.03%样点的As为轻微污染等级;对于Hg、Cd,轻微污染以上样点数占比分别为60.83%和35.33%,其中较重、重度、极重风险占比为20.00%、3.33%、0.83%和8.67%、3.33%、2.00%,说明Hg和Cd的生态污染程度较严重。结合图3分析发现,As污染样点的省份分布较为均衡,Cd在福建、广东、浙江三省污染样点占比分别为18.9%、22.6%、15.1%,总占比超过56.0%,为Cd生态风险污染主要省份。Hg在广东、贵州、云南三省样点占比分别为19.2%、23.3%和19.2%,总和为61.7%,为Hg生态风险污染主要省份。

地质积累污染方面,8种重金属较重至极重污染点位数量均小于5%,中度及以上污染样点占比分别为Hg(41.7%)>Cd(32.0%)>Zn(26.3%)>Ni(21.9%)>Pb(18.9%)>As(18.4%)>Cr(15.1%)>Cu(14.5%),其中僅Hg、Cd含有重度和极重污染样点(图2)。结合各省份轻度污染及以上样点数(图4)可知,Cd在广东、贵州、云南三省污染样点占比为16%、26%、24%,总占比为66%,Hg在福建、广东、浙江三省占比分别为18.75%、20.83%、14.58%,总占比为54.17%,Hg、Cd污染相对较为严重,为主要地质积累污染来源。

以筛选值为评价标准时,本研究案例中各重金属超标率分别为Cd(10%)>Pb(7.7%)>As(5.6%)>Zn(5.1%)>Cr(2.7%)>Ni(1.0%)>Hg(0%)=Cu(0%),以管制值为标准时,仅Cd有2.0%的案例超标,表明Cd污染较为严重。Hg未见超标案例,但由于背景值相较筛选值差距较大,且Hg毒性因子为40,毒性较强,故Hg应以潜在生态风险和地质积累指数评价结果为主。

综上所述,我国茶园受Hg和Cd污染程度较重。Hg轻度及以上污染地区集中在贵州、陕西、四川及安徽等内陆省份,可能是由于贵州、陕西、四川的Hg矿数量多[24],且Hg具有较强的挥发性,使得Hg更容易于土壤、地下水中积累[25]。Cd轻度及以上污染主要分布于广东、福建、浙江、江苏、山东、海南等沿海省份,人类工农业活动能促进Cd的地质积累[26],沿海省份工业发展较快,经济活力充足,人口流动频率较大[27],可能是导致茶园土壤Cd富集的原因之一。

由表4可知,除Cd外,我国茶园土壤重金属含量略高于世界土壤背景值,其中Cu、As含量分别为背景值的5.9倍和3.2倍,其余重金属均未超过一倍,结合图2可知,我国土壤重金属富集程度较低。与欧洲和美国相比,我国茶园土壤仅有Cd的平均含量较低,其他元素的污染水平均高于欧洲和美国。由于Cd主要来源于农业活动,说明农业活动方面重金属污染控制较好,但在工业和采矿业方面的污染控制与工业发展成熟的发达国家仍有一定差距。未来,我国应积极措施改善相关行业污染情况,并积极应用新技术,以遏制工业活动对土壤环境的影响。

世界主要产茶国分布在亚非地区,包括中国、印度、土耳其、斯里兰卡、越南等国家[47]。除孟加拉国外,各国茶园土壤重金属含量均高于世界背景值,其中中国、肯尼亚、越南、埃塞俄比亚、斯里兰卡5个国家Hg含量较高,肯尼亚、埃塞俄比亚、斯里兰卡3个国家Cd含量较高。这些国家均为发展中国家,第一、第二产业占经济体系比重较大[48],工农业活动较发达国家频繁,从而导致重金属Hg和Cd在土壤中富集,影响茶园土壤品质,Kumar等[49]研究得到相似的结果。

2.3 茶园土壤重金属污染的时间变化特征

为了表征重金属污染随时间的变化模式,本研究将收集的土壤数据划分为2000—2007年、2008—2014年和2015—2022年3个时间段。评估了相关茶园土壤重金属污染研究的分布和发展趋势,计算每个时间段的重金属平均含量、潜在生态风险指数和地质积累指数,并计算受污染样区所占百分比。通过Meta权重计算方法,计算出全国茶园土壤重金属加权均值含量,并以散点图的形式按时间顺序进行线性拟合。

由图5可知,Pb、As、Hg、Zn、Ni的潜在生态风险系数呈逐步上升趋势,Cu、Cd、Cr随时间发展趋势较平稳,其中Hg在2000—2014年内增幅较大。潜在生态风险综合指数在3个时间段内均达到中等污染等级,且呈现上升趋势。根据受污染样点占比图可知,除As、Hg、Cd外,其余重金属均没有受污染样点,其中As、Cd污染案例的百分比随时间逐渐上升,Hg在2000—2014年内上升幅度较大,在2014—2022年内小幅下降,总体平稳。地质积累指数结果表明,仅Hg和Cd的Igeo平均值位于0~1,为轻度污染,其中Hg在2000—2007年间的Igeo均值小于0,为无污染。Cd的Igeo平均值呈逐年下降趋势,百分比则有所上升,二者对比前文空间分布结果可发现,分时间段Hg、Cd的加权均值计算所得地质积累指数Igeo相对较小,Hg、Cd均表现为轻度污染,可能是由于部分地区重金属输入输出量動态变化导致,即部分重度污染地区经过环境修复,风险等级由重度转变为轻度。

由图6可知,调查位点的8种重金属含量均在背景值附近波动,各重金属超标位点数量占比分别为Hg(71.4%)>Cd(66.0%)>Pb(59.8%)>As(56.8%)>Zn(55.6%)>Cu(44.0%)>Cr(39.6%)>Ni(37.9%)。

在2000—2022年,仅2004年和2006年Hg的含量均值低于背景值,2012年、2013年和2020年Cd的含量均值低于背景值。土壤元素背景值表征土壤元素自然含量,超出比例越大,土壤富集程度越高[50],故8种重金属均有不同程度的富集,Hg和Cd逐年增长速度快,超过背景值比例较大,富集程度较高。茶园土壤中Cu、Cd、Cr含量具有逐年下降的趋势,Pb、As、Hg、Zn、Ni具有逐年上升的趋势,其中Zn和Ni上升趋势较明显。

2.4 来源解析

通过APCS-MLR确定污染源的贡献率。首先对8种重金属进行主成分分析,以确定污染主要来源,由表5可知,由于主成分1(PC1)、主成分2(PC2)、主成分3(PC3)、主成分4

(PC4)的特征值高于1,故通过主成分分析得到了4个因子来源,可以解释72.110%的总方差。

第一主成分1(PC1)的旋转方差百分比为21.069%,主要包含Cu、As和Ni 3种重金属(表6)。由图2和表3可知,Cu、As、Ni潜在生态风险和地质积累污染程度较低,全国土壤含量均值未超过土壤背景值,说明PC1污染源释放的重金属对茶园土壤的危害程度较低。由图4可知,Cu和As地质积累轻度及以上污染样点主要集中于广东、福建等沿海省份。已有研究表明,As和Ni含量主要受地质变动影响[51-52],华南地区土壤母质风化是Cu、As、Ni的主要污染来源[53]。自然源是指自然过程或自然现象产生的污染物,通常不受人为干预,故推断第一主成分为自然源。

第二主成分(PC2)的旋转方差百分比为19.289%,主要为Hg(表6)。Hg的潜在生态风险和地质积累风险较高且污染分布范围较广,说明Hg受到人类活动的影响。Hg作为一种挥发性较强的重金属,极易从采矿、冶炼、垃圾焚烧等工业活动中释放[54],大气沉降可能是土壤中Hg富集的主要原因[55]。Hg污染较严重地区主要为贵州、云南、广东等以山地、丘陵为主的省份,主要受到大气沉降作用。工业活动污染源是指与工业生产和制造过程相关的排放源,通常由工业企业产生,故推测第二主成分为工业活动污染源。

第三主成分(PC3)的旋转方差百分比为15.887%,主要为Pb、Cr和Zn 3种重金属(表6)。Pb、Cr、Zn污染程度较低,且在各个省份超标位点分布较均匀(图4),说明Pb、Cr、Zn来源不具有特殊的地域特点。Pb多以残留态存在于河流和土壤中,其迁移能力较弱,当Pb含量较低时污染弱[56-57],故Pb来自采矿活动可能性较低。而在交通运输过程中,汽油的不充分燃烧会释放Pb[58],且车辆零部件的腐蚀[59]及轮胎的磨损[60]均会释放含Zn颗粒或含Zn废气,故Zn通常表征交通活动的污染状态。研究表明,高温冶炼后的有色金属会释放含Cr废气,从而增加其在大气沉降中的比例[61],交通运输使含Cr金属迁移,而交通污染源是指与交通运输相关(包括汽车、卡车、公共交通工具等)的排放源,故推测第三主成分为交通废气污染源。

第四主成分(PC4)的旋转方差百分比为15.866%,主要包含Cd(表6)。由生态风险评价可知,全国茶园土壤中的Cd具有中等污染,福建省茶园土壤受Cd污染范围较广,陈增文[62]发现福建果园潜在生态风险相对较高,与本研究结果相符。施肥作为重要的农艺措施对Cd的生物有效性有显著的影响,而有机肥料和农药中的Cd会残留于土壤中[63],提高土壤中有效态Cd的含量。焦艳金等[64]研究发现,福建省某林地根系土壤中Cd污染较为严重,其来源主要为人类活动,叶宏萌等[65]调查发现农业活动是武夷山茶园土壤Cd的主要来源。农业活动污染源是指与农业生产和土地利用相关的排放源,故推测第四主成分为农业活动污染源。

使用APCS-MLR模型確定污染源对8种重金属的贡献率,结果如表7所示。自然源(PC1)和人为污染源(PC2、PC3、PC4)的贡献率分别为32.233%和67.610%,说明人类活动是影响其土壤重金属浓度的主要因素。自然源对Cu和As的贡献率分别为70.302%和87.895%,说明Cu和As主要来自自然活动。而Ni的来源相对复杂,在自然、工业、农业源的贡献率分别为40.003%、39.612%和15.884%。Pb在工业污染源中有19.339%的贡献率,说明工业活动仍在一定程度上促进了茶园土壤中Pb的积累。Hg在工业污染源的贡献率为74.425%,在其他污染源的贡献率均小于11%,说明Hg主要受到工业活动影响。农业活动、工业活动对Cd的贡献率分别为65.191%和17.997%,说明Cd主要受到农业活动影响,但工业活动的影响不可忽略。自然、工业、交通源对Cr的影响均较显著,其贡献率分别为24.594%、21.117%和47.669%。工业源和交通源的贡献对Zn的贡献最大,分别达到27.037%和52.247%。未知源平均贡献率较低,均不超过1%,说明未知源对重金属的贡献可忽略。

3 结论

(1)从空间角度分析,我国茶园受Hg和Cd污染程度较重,污染主要分布于贵州、云南、广东、福建、浙江等省份。与背景值相比,Pb、Hg、Cd有一定程度的富集,其中Hg污染分布较分散,Cd污染分布较集中,且在某些区域呈现高度富集。与筛选值相比,Cd的超标率为10%,Pb的超标率次之,为7.7%。与管制值相比,仅有Cd具备超标案例,超标率为2%。

(2)潜在生态风险结果表明,Hg和Cd达到较高和中等污染等级,轻微污染以上样点数占比分别为60.83%和35.33%,Cd在福建、广东、浙江污染样点总占比超过56%,Hg在广东、贵州、云南污染样点总占比为61.7%。地质积累指数结果表明,Hg和Cd分别达到中等、轻度污染等级,中度及以上污染样点占比分别为41.7%和32.0%,Cd在广东、贵州、云南污染样点总占比为66.00%,Hg在福建、广东、浙江总占比为54.17%。

(3)发展中国家的茶园或农业用地Hg和Cd污染较为严重,各种重金属含量普遍较高,工业活动对土壤环境的恶化程度较重,需要对其进行限制与改造。

(4)从时间变化角度分析,Pb、As、Hg、Zn、Ni的潜在生态风险系数呈逐步上升趋势,Cu、Cd、Cr随时间发展趋势较平稳。地质积累指数结果表明,Hg、Cd的Igeo加权均值显著下降,Hg在2000—2007年间表现为无污染,Cd轻微污染及以上样区占比逐年上升,对比空间分布结果可推测是由于部分重度污染地区经过环境修复,风险等级由重度转变为轻度。

(5)来源分析结果表明,第一、第二、第三、第四主成分分别为自然源、工业活动污染源、交通废气污染源、农业活动污染源,自然源和人为污染源的贡献率分别为32.233%和67.610%,说明人类活动是影响其土壤重金属浓度的主要因素。

参考文献

[1]Garcia-Carmona M, Romero-Freire A, Sierra Aragrn M, et al. Evaluation of remediation techniques in soils affected by residual contamination with heavy metals and arsenic [J]. Journal of Environmental Management, 2017, 191: 228-236.

[2]Morais S, Costa F G, Pereira M L. Heavy metals and human health [M]//Oosthuizen J. Environmental health: emerging issues and practice. London: IntechOpen Limited, 2012: 227-246.

[3]Li M Y, Liu H Y, Wu D T, et al. L-theanine: a unique functional amino acid in tea (Camellia sinensis L.) with multiple health benefits and food applications [J]. Frontiers in Nutrition, 2022, 6: 853846. doi: 10.3389/fnut.2022.853846.

[4]梅宇, 张朔. 2022年中国茶叶生产与内销形势分析[J]. 中国茶叶, 2023, 45(4): 25-30.

Mei Y, Zhang S. Analysis of China's tea production and domestic sales in 2022 [J]. China Tea, 2023, 45(4): 25-30.

[5]杨亚军. 中国茶树栽培学[M]. 上海: 上海科学技术出版社, 1986.

Yang Y J. Chinese tea cultivation [M]. Shanghai: Shanghai Scientific & Technical Publishers, 1986.

[6]Higdon J V, Frei B. Tea catechins and polyphenols: health effects, metabolism, and antioxidant functions [J]. Critical Reviews in Food Science and Nutrition, 2003, 43(1): 89-143.

[7]王峰, 單睿阳, 陈玉真, 等. 闽中某矿区县茶园土壤和茶叶重金属含量及健康风险[J]. 中国环境科学, 2018, 38(3): 1064-1072.

Wang F, Shan R Y, Chen Y Z, et al. Concentrations and health risk assessment of heavy metals in tea garden soil and tea-leaf from a mine county in central Fujian province [J]. China Environmental Science, 2018, 38(3): 1064-1072.

[8]弓秋丽, 杨剑洲, 王振亮, 等. 海南省琼中县土壤—茶树中重金属的迁移特征及饮茶健康风险[J]. 物探与化探, 2023, 47(3): 826-834.

Gong Q L, Yang J Z, Wang Z L, et al. Migration of heavy metals in the soil-tea plant system and health risks of drinking tea: a case study of Qiongzhong County, Hainan province [J]. Geophysical and Geochemical Exploration, 2023, 47(3): 826-834.

[9]Li X Y, Zhang J R, Gong Y W, et al. Status of mercury accumulation in agricultural soils across China (1976-2016) [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2020, 197: 110564. doi: 10.1016/j.ecoenv.2020.110564.

[10]Zeng S Y, Ma J, Yang Y J, et al. Spatial assessment of farmland soil pollution and its potential human health risks in China [J]. Science of the Total Environment, 2019, 687: 642-653.

[11]晏利晶, 姜淼, 赵庆良, 等. 基于Meta分析的中国工矿业场地土壤重金属污染评价[J]. 环境科学研究, 2023, 36(1): 9-18.

Yan L J, Jiang M, Zhao Q L, et al. Evaluation of soil heavy metal pollution in Chinas industrial and mining sites based on meta-analysis [J]. Research of Environmental Sciences, 2023, 36(1): 9-18.

[12]Hu B F, Shao S, Ni H, et al. Current status, spatial features, health risks, and potential driving factors of soil heavy metal pollution in China at province level [J]. Environmental Pollution, 2020, 266: 114961. doi: 10.1016/j.envpol.2020.114961.

[13]Du Y D, Cui B J, Zhang Q, et al. Effects of manure fertilizer on crop yield and soil properties in China: a meta-analysis [J]. Catena, 2020, 193(5): 104617. doi: 10.1016/j.catena.

2020.104617.

[14]Gattinger A, Muller A, Haeni M, et al. Enhanced top soil carbon stocks under organic farming [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2012, 109(44): 18226-18231.

[15]Tian K, Zhao Y C, Xu X H, et al. Effects of long-term fertilization and residue management on soil organic carbon changes in paddy soils of China: a meta-analysis [J]. Agriculture Ecosystems & Environment, 2015, 204: 40-50.

[16]胡永兴, 宿虎, 张斌, 等. 土壤重金属污染及其评价方法概述[J]. 江苏农业科学, 2020, 48(17): 33-39.

Hu Y X, Su H, Zhang B, et al. Overview of soil heavy metal pollution and its evaluation methods [J]. Jiangsu Agricultural Sciences, 2020, 48(17): 33-39.

[17]Muller G. Index of geoaccumulation in sediments of the Hine River [J]. Geochemical Journal. 1969, 2: 108-118.

[18]李忠武, 王磊, 冉凤维, 等. 基于APCS-MLR模型的西洞庭湖沉积物重金属来源解析[J]. 长沙理工大学学报(自然科学版), 2022, 19(2): 1-14.

Li Z W, Wang L, Ran F W, et al. Source analysis of heavy metals in sediments of West Dongting Lake based on APCS-MLR model [J]. Journal of Changsha University of Science and Technology (Natural Science), 2022, 19(2): 1-14.

[19]Thurston G D, Spengler J D. A quantitative assessment of source contributions to inhalable particulate matter pollution in metropolitan Boston [J]. Atmospheric Environment (1967), 1985, 19(1): 9-25.

[20]Page M J, Sterne J A C, Higgins J P T, et al. Investigating and dealing with publication bias and other reporting biases in meta-analyses of health research: a review [J]. Research Synthesis Methods, 2021, 12(2): 248-259.

[21]Petra M, Stephen D. A comparison of methods to detect publication bias in meta-analysis [J]. Statistics in Medicine, 2001, 20: 641-654.

[22]黨向阳, 唐雨一, 李卫国, 等. 呼出气一氧化氮检测对儿童咳嗽变异性哮喘诊断价值的系统评价和meta分析[J]. 上海交通大学学报(医学版), 2023, 43(6): 680-688.

Dang X Y, Tang Y Y, Li W G, et al. Diagnostic value of fractional exhaled nitric oxide in predicting cough variant asthma in children with chronic cough: a systematic review and meta-analysis [J]. Journal of Shanghai Jiaotong University (Medical Science), 2023, 43(6): 680-688.

[23]Wang N, Luo Y H, Liu Z, et al. Spatial distribution characteristics and evaluation of soil pollution in coal mine areas in Loess Plateau of northern Shaanxi [J]. Scientific Reports, 2022, 12: 16440. doi: 10.1038/s41598-022-20865-6.

[24]翟传成. 含汞锑尾矿无害化处理基础研究[D]. 沈阳: 东北大学, 2017.

Zhai C C. Foundamental study of detoxification of tailings containing mercuryand antimony [D]. Shenyang: Northeastern University, 2017.

[25]朱永红, 徐石辉, 王祁仑, 等. 贵州务川汞矿带木油厂矿田地质特征及成矿模式[J]. 地质与勘探, 2012, 48(1): 38-48.

Zhu Y H, Xu S H, Wang Q L, et al. Geological characteristics and metallogenic model of the Muyouchang orefield in the Wuchuan mercury mineralization belt, Guizhou province [J]. Geology and Exploration, 2012, 48(1): 38-48.

[26]余慧敏, 郭熙. 鄱阳湖平原区农田土壤重金属Cd、Hg空间特征及潜在风险影响因素探析[J]. 核农学报, 2020, 34(8): 1785-1795.

Yu H M, Guo X. Spatial variation in cadmium and mercury and factors influencing their potential ecological risks in farmland soil in Poyang Lake Plain, China [J]. Journal of Nuclear Agricultural Sciences, 2020, 34(8): 1785-1795.

[27]艾小青. 勞动力跨省流动的影响机制及收益研究[J]. 广西社会科学, 2022(6): 130-137.

Ai X Q. Research on the influencing mechanism and benefits of inter-provincial labor mobility [J]. Guangxi Social Sciences, 2022(6): 130-137.

[28]Shacklette H T, Boerngen J G. Element concentrations in soils and other surficial materials of the conterminous United States [M]. Washington: United States Government Printing Office, 1984.

[29]Reimann C, Fabian K, Birke M, et al. GEMAS: establishing geochemical background and threshold for 53 chemical elements in European agricultural soil [J]. Applied Geochemistry, 2018, 88: 302-318.

[30]Alina K P. Trace elements in soils and plants (4th Edition) [M]. New York: CRC Press, 2010.

[31]Yaylali-Abanuz G, Tüysüz N. Heavy metal contamination of soils and tea plants in the eastern Black Sea region, NE Turkey [J]. Environmental Earth Science, 2009, 59(1): 131-144.

[32]Gedik K, Boran M. Assessment of metal accumulation and ecological risk around Rize Harbor, Turkey (Southeast Black Sea) affected by copper ore loading operations by using different sediment indexes [J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2013, 90(2): 176-181.

[33]Tufekcioglu A, Tufekcioglu T, Gezer E D, et al. Land-use effect on distributions of As, Cr and Cu in soils adjacent to CCA-treated utility poles in Artvin and Rize, Turkey [J]. Fresenius Environmental Bulletin, 2009, 18(5): 571-577.

[34]Karak T, Bora K, Paul R K, et al. Paradigm shift of contamination risk of six heavy metals in tea (Camellia sinensis L.) growing soil: a new approach influenced by inorganic and organic amendments [J]. Journal of Hazardous Materials, 2017, 338: 250-264.

[35]Zote L, Lalrammawia K, Buragohain A, et al. Macro-, micro-, and trace element distributions in areca nut, husk, and soil of northeast India [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2021, 193: 65. doi: 10.1007/s10661-021-

08859-9.

[36]Karak T, Abollino O, Bhattacharyya P, et al. Fractionation and speciation of arsenic in three tea gardens soil profiles and distribution of As in different parts of tea plant (Camellia sinensis L.) [J]. Chemosphere, 2012, 85(6): 948-960.

[37]Mungai T M, Owino A A, Makokha V A, et al. Occurrences and toxicological risk assessment of eight heavy metals in agricultural soils from Kenya, Eastern Africa [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2016, 23(18): 18533-18541.

[38]Alam M S, Akter S, Shemul S, et al. Assessing the quality and heavy metal contamination of soil in tea gardens around Magurchara gas blowout in Bangladesh using multivariate and soil quality index methods [J]. Journal of Hazardous Materials Advances, 2022, 7: 100127. doi: 10.1016/j.hazadv.2022.100127.

[39]Rashid M H, Fardous Z, Chowdhury M A Z, et al. Determination of heavy metals in the soils of tea plantations and in fresh and processed tea leaves: an evaluation of six digestion methods [J]. Chemistry Central Journal, 2016(10): 7. doi: 10.1186/s13065-016-0154-3.

[40]Ahsan D A, DelValls T A, Blasco J. Distribution of arsenic and trace metals in the floodplain agricultural soil of Bangladesh [J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2009, 82(1): 11-15.

[41]Ho T L T, Kazuhiko E. Status of heavy metals in agricultural soils of Vietnam [J]. Soil Science & Plant Nutrition, 2001, 47(2): 419-422.

[42]Bui A T K, Nguyen H T H, Nguyen M N, et al. Accumulation and potential health risks of cadmium, lead and arsenic in vegetables grown near mining sites in Northern Vietnam [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2016, 188: 525. doi: 10.1007/s10661-016-5535-5.

[43]Romano S, Turetta C, Corami F, et al. Screening environmental risk evaluation of As and trace metals in soils and sediments from a developing area (B?c Giang Province, Northern Vietnam) [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2021, 193: 134. doi: 10.1007/s10661-021-08928-z.

[44]Kumssa D B, Mossa A W, Amede T, et al. Cereal grain mineral micronutrient and soil chemistry data from GeoNutrition surveys in Ethiopia and Malawi [J]. Scientific Data, 2022, 9: 443. doi: 10.1038/s41597-022-01500-5.

[45]Negera M, Bufebo T, Abebe D. Levels of selected trace metals in enset (Ensete ventricosum (Welw.), Cheesman) (Unprocessed and processed) and soil of siltie zone, Southern Ethiopia [J]. Journal of Food Composition and Analysis, 2022, 115: 104905. doi: 10.1016/j.jfca.2022.104905.

[46]Jayawardana D T, Pitawala H M T G A, Ishiga H. Assessment of soil geochemistry around some selected agricultural sites of Sri Lanka [J]. Environmental Earth Sciences, 2014, 71(9): 4097-4106.

[47]曹冲, 宋浩楠, 谢文宝. 世界茶叶生产、消费与贸易格局及演化分析[J]. 中南农业科技, 2023, 44(7):138-145.

Cao C, Song H N, Xie W B. World tea production, consumption and trade pattern and evolution analysis [J]. South-Central Agricultural Science and Technology, 2023, 44(7): 138-145.

[48]江晓薇. 提高服务业科技含量, 发展现代服务业[J]. 前线, 2001(2): 43.

Jiang X W. Improve the technological content of the service industry and develop modern service industry [J]. Qianxian, 2001(2): 43.

[49]Kumar V, Pandita S, Setia R. A meta-analysis of potential ecological risk evaluation of heavy metals in sediments and soils [J]. Gondwana Research, 2022, 103: 487-501.

[50]Ren S Y, Song C Q, Ye S J, et al. The spatiotemporal variation in heavy metals in China's farmland soil over the past 20 years: a meta-analysis [J]. Science of The Total Environment, 2021, 806(2): 150322. doi: 10.1016/j.scitotenv.2021.150322.

[51]Fei X F, Christakos G, Xiao R, et al. Improved heavy metal mapping and pollution source apportionment in Shanghai city soils using auxiliary information [J]. Science of the Total Environment, 2019, 661: 168-177.

[52]田元, 曹珂, 印萍, 等. 三门湾沿岸土壤潜在有毒元素分布、来源及环境风险评价[J]. 海洋地质前沿, 2023, 39(6): 32-45.

Tian Y, Cao K, Yin P, et al. Distribution, sources and environmental risk assessment on potential toxic elements in soils along coast of Sanmen Bay [J]. Marine Geology Frontiers, 2023, 39(6): 32-45.

[53]陈雅丽, 翁莉萍, 马杰, 等. 近十年中国土壤重金属污染源解析研究进展[J]. 农业环境科学学报, 2019, 38(10): 2219-2238.

Chen Y L, Weng L P, Ma J, et al. Review on the last ten years of research on source identification of heavy metal pollution in soils [J]. Journal of Agro-Environment Science, 2019, 38(10): 2219-2238.

[54]李霞, 张慧鸣, 徐震, 等. 农田Cd和Hg污染的来源解析与风险评价研究[J]. 农业环境科学学报, 2016, 35(7): 1314-1320.

Li X, Zhang H M, Xu Z, et al. Source apportionment and risk assessment of Cd and Hg pollution in farmland [J]. Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35(7): 1314-1320.

[55]王梅, 黃标, 孙维侠, 等. 强烈人为作用下城镇周围汞的空间变异及其积累迁移规律[J]. 土壤学报, 2011, 48(3): 506-515.

Wang M, Huang B, Sun W X, et al. Spatial variability, accumulation and transfer of Hg in soils around towns under intensive human activities in the Yangtze River Delta region, China [J]. Acta Pedologica Sinica, 2011, 48(3): 506-515.

[56]Buyang S J, Yi Q T, Cui H B, et al. Distribution and adsorption of metals on different particle size fractions of sediments in a hydrodynamically disturbed canal [J]. Science of the Total Environment, 2019, 670: 654-661.

[57]Ma T, Sheng Y Q, Meng Y J, et al. Multistage remediation of heavy metal contaminated river sediments in a mining region based on particle size [J]. Chemosphere, 2019, 225: 83-92.

[58]Lu D T, Zhang C L, Zhou Z R, et al. Pollution characteristics and source identification of farmland soils in Pb-Zn mining areas through an integrated approach [J]. Environmental Geochemistry and Health, 2022, 45: 2533-2547.

[59]Zhang H, Wang Z F, Zhang Y L, et al. Identification of traffic-related metals and the effects of different environments on their enrichment in roadside soils along the Qinghai-Tibet highway [J]. Science of the Total Environment, 2015, 521: 160-172.

[60]Sheng J J, Wang X P, Gong P, et al. Heavy metals of the Tibetan top soils [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2012, 19(8): 3362-3370.

[61]Peng H, Chen Y L, Weng L P, et al. Comparisons of heavy metal input inventory in agricultural soils in North and South China: a review [J]. Science of the Total Environment, 2019, 660: 776-786.

[62]陈增文. 福建土壤重金属地积累污染特征及潜在生态危害评价[J]. 亚热带资源与环境学报, 2016, 11(4): 37-45.

Chen Z W. Geo-accumulation index and potential ecological risk on soil heavy metals: an evaluation of case in Fujian [J]. Journal of Subtropical Resources and Environment, 2016, 11(4): 37-45.

[63]孙向平, 张梦君, 严理, 等. 不同类型肥料对污染稻田土壤中镉迁移转化的影响[J]. 江苏农业科学, 2018, 46(14): 296-298.

Sun X P, Zhang M J, Yan L, et al. Effects of different types of fertilizers on cadmium migration and transformation in polluted paddy soil [J]. Jiangsu Agricultural Sciences, 2018, 46(14): 296-298.

[64]焦艳金, 陈志强, 张巧玲. 福建红壤侵蚀区土壤重金属污染特征及马尾松富集[J]. 福建师范大学学报(自然科学版), 2020, 36(3): 99-106.

Jiao Y J, Chen Z Q, Zhang Q L. Pollution characteristics of heavy metal in soil and enrichment of masson pine in typical red soil region of Fujian [J]. Journal of Fujian Normal University (Natural Science Edition), 2020, 36(3): 99-106.

[65]叶宏萌, 李国平, 郑茂钟, 等. 武夷山茶园土壤重金属环境风险等级评价及溯源分析[J]. 福建农业学报, 2016, 31(4): 395-400.

Ye H M, Li G P, Zheng M Z, et al. Risk evaluation and source tracing on heavy metal contaminations in soil at tea plantations in Wuyishan [J]. Fujian Journal of Agricultural Sciences, 2016, 31(4): 395-400.

[66]涂春霖, 楊润柏, 马一奇, 等. 黔西拖长江流域水化学演化特征及驱动因素[J]. 环境科学, 2023, 44(2): 740-751.

Tu C L, Yang R B, Ma Y Q, et al. Characteristics and driving factors of hydrochemical evolution in Tuochangjiang River Basin, Western Guizhou province [J]. Environmental Science, 2023, 44(2): 740-751.

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