基于光纤光声传感的多组分痕量气体检测技术

赵新瑜，马凤翔，王正之，李辰溪，齐宏超，刘军军，陈珂

（1 大连理工大学 光电工程与仪器科学学院，大连 116024） （2 国网安徽省电力有限公司 电力科学研究院，合肥 230601） （3 成山集团有限公司，荣成 264300）

0 引言

光声光谱是一种低背景的高灵敏度气体检测技术［1-4］。区别于其他光学气体传感方法，光声光谱法可将声学增强技术用于提升检测灵敏度，常采用声学共振器和专用光声探测器来实现声学增强［5-8］。专用光声探测器主要有石英音叉［9-14］、光学悬臂梁［15-17］和光纤声波传感器［18-19］，其中光纤声波传感器是光纤光声气体传感系统的关键部件。在光纤光声传感系统中，光声激发光通过光纤传输并进入气室，气室中的待测气体被激发后产生光声压力波。用于传输近红外光声激发光和探测光的介质是低传输损耗的光纤，因此光纤光声传感器具有气体探测灵敏度高、本质安全、抗电磁干扰和远距离检测的优势。光纤光声传感技术可用于煤层自然发火监测、高电压电气设备在线监测以及石化厂区易燃易爆泄漏气体监测。

光纤传感器通过集成光学干涉仪可大幅度提高位移分辨率，可用于皮米量级的静态位移测量以及微小振动测量。光纤声波传感器将声波振动转换为干涉仪光程差的变化，可将其用于光声光谱系统中的微弱光声信号探测，实现痕量气体的高灵敏度全光传感。BREGUET J 等利用光纤迈克尔逊干涉仪实现了全光学光声光谱气体检测，将传感光纤缠绕在光声管上，气体吸收产生的热胀冷缩迫使光声管周期性振动，导致迈克尔逊干涉仪中测量臂和参考臂的光程差发生变化［20］。但是这种结构较复杂，且解调精度容易受到偏振衰落的影响。光纤法布里-珀罗（Fabry-Perot，F-P）传感器是另一种常用的干涉型光声探测器，采用膜片作为声学敏感元件，光纤和膜片之间的空气间隙构成的F-P 腔的腔长通常在百微米量级，因此具有较小的探头尺寸，适合与光声池进行结构匹配。由于声压作用到膜片上使F-P 干涉仪的光程差发生变化，因此可通过实时测量F-P 的动态腔长来感测声压。王巧云等借鉴传统电容式麦克风的结构，设计了基于有机膜片的光纤声波传感器，结合掺铒光纤放大器（Erbium Doped Fiber Amplifier，EDFA）实现了C2H2的高灵敏度检测［21］。此外，石墨烯［22］、银膜［23］和聚一氯对二甲苯［24］等多种薄膜也可应用于光声信号探测，但这些圆形薄膜是一种四周紧固结构，不利于光声探测灵敏度的提升。光学悬臂梁是一种单端固定型声波敏感元件，具有低频响应好、灵敏度高和线性响应范围大等显著优点。2004 年， KAUPPINEN J 等设计了基于迈克尔逊干涉仪的硅微悬臂梁式光学微音器，并提出了悬臂梁增强型光声光谱（Cantilever Enhanced Photoacoustic Spectroscopy，CEPAS）技术方案［25］。2018 年，大连理工大学陈珂团队设计了高灵敏度光纤悬臂梁声波传感器，并将其用于光声信号探测［26］。为实现远距离气体传感，需要对光声探头进行无源化设计，并利用光纤传输激发光和探测光。陈珂等设计了一种用于气体微泄漏监测的扩散式光纤光声传感器［27］，微型探头中的气室体积仅为70 μL，气体通过小孔以及悬臂梁与框架之间的间隙扩散到气室中，C2H2的检测极限达到20 ppb（1 ppb=10-9）。为了大幅度减小气体传感探头的尺寸，陈珂等设计了一种单光纤光声气体传感器［28］，为狭窄空间中的微量气体检测提供了一种有效的解决方案。

光纤声波传感器的灵敏度还依赖于解调仪器的性能。干涉强度解调法利用窄线宽激光器作为探测光源，将激光波长设置到干涉曲线的正交工作点，F-P 腔长变化引起干涉光强度的波动，具有成本低和结构简单的特点。然而，由于温度的影响，工作点容易漂移，导致解调信号产生严重失真。为了解决这一问题，陈珂等先后提出了基于光学互相关和白光干涉（White Light Interference， WLI）的光纤声学解调技术。光学互相关解调法通过调整参考干涉仪的光程来匹配传感F-P 干涉仪，通过搜索峰值位置或者计算光学互相关图像的初相位来实现声波解调，但解调的速率较低［29］。WLI 解调法根据F-P 干涉谱的相位计算出绝对腔长，利用高速光谱采集和频率估计实现了F-P 腔长的动态解调，大大提高了声波检测的灵敏度、动态响应范围和稳定性［30］。结合共振光声池和掺铒光纤放大器，将该解调系统用于光声信号探测［31］，对C2H2的检测极限和归一化噪声等效吸收系数分别达到71 ppt（1 ppt=10-12）和1.1×10-9cm-1Hz-1/2。然而，光声信号的解调速率仅为5 kHz，这主要受到光谱模块采样速率的限制。此外，F-P 腔长计算和锁相放大算法都由计算机处理，不利于提升光声探测系统的信号处理速度和稳定性。

本文设计了一套基于光纤光声传感的多组分痕量气体检测系统，具有激光调制控制、光声信号解调和数字锁相放大等功能。对光纤F-P 声波传感器的干涉谱进行实时采集和高分辨率相位解调，解调速度达到20 kHz。利用现场可编程逻辑门阵列（Field Programmable Gate Array，FPGA）实现了光纤光声传感系统的控制和信号处理功能，大大提高了解调系统的速度、集成度和稳定性。利用声学共振腔和干涉型光纤声波传感器对光声信号进行激发增强和探测增强，实现了乙炔和甲烷气体的高灵敏度检测。

1 光纤光声传感技术原理

1.1 光纤F-P 声波传感器

光纤声波传感器是光纤光声传感系统中的关键器件，用于将光声压力波转换为干涉仪光程差的变化。图1 是光纤F-P 悬臂梁传感器的结构示意和实物图。光纤F-P 声传感器的共振频率为3 680 Hz，在共振频率处传感器的灵敏度为16 500 nm/Pa。对于非本征型光纤F-P 传感器，光纤端面和声波敏感膜片的两个反射光产生双光束干涉，低细度F-P 干涉谱可以表示为

图1 光纤F-P 悬臂梁传感器Fig. 1 Fiber-optic F-P cantilever sensor

式中，k和I0(k)分别为入射光的波数和光强。γ为干涉条纹的对比度，l为F-P 的腔长。自由光谱范围（Free Spectral Range， FSR）是一个表征测量系统对不同F-P 腔长和不同波长的光的响应能力的重要性能指标，其表达式为

式中，c和n分别为空气中的光速和折射率。考虑到F-P 腔长为420 μm，自由光谱范围为3.6×1011Hz。

1.2 基于高速光谱解调的光声信号探测技术

悬臂梁随声压波发生偏转，使F-P 腔的动态长度发生相应变化。根据式（1），干涉光谱信号的相位随之发生变化，因此，可以利用相位解调方法来实现声波探测。通过快速傅里叶变换（Fast Fourier Transform，FFT）可以对干涉谱的频率进行分析，但是离散FFT 的幅频响应中的最大值对应的频率是整数，不能直接利用FFT 确定干涉光谱的频率。Buneman 频率估计方法是提高精度的有效方案。FPGA 中实现消耗较少的逻辑和寄存器资源。频率可以估计为

式中，N为用于FFT 分析的点数，即频谱采样点。n0为峰值索引，作为整数用于FFT。F(n0)和F(n0+1)分别为幅频谱谱峰附近的两个最大值。腔长l可以表示为

式中，k1和k0分别为起始波数和截止波数。频率估计方法可以结合式（4）对F-P 腔进行初步求解，但解调分辨率仅达到十纳米量级。为了进一步提高解调分辨率，可以结合FFT 相位谱来精确计算出干涉谱的频率值，通过使用频率估计值在相位谱中进行线性插值来获得相位值估计值，得到

式中，a为整数，φξ为峰值对应的相位，限于-π～π，这是由于相位是使用反正切函数计算的。总相位是反正切函数加上2π 的整数倍的结果。根据式（5）计算得到的值是小数，被四舍五入为整数。将整数a代入式（5），重新计算峰值指数ξ。由式（4）计算出腔长l。由于要测量的光声信号是单一频率的，因此可以采用带通滤波器来提高信噪比。锁相放大器是一种特殊的带通滤波器，具有带宽窄、动态范围大的优点，已广泛应用于微弱光声信号检测。解调得到的光声信号是数字量，可以直接将解调结果与参考信号进行互相关运算，实现锁相探测。图2 为采集的光纤F-P 悬臂梁传感器的干涉谱，通过干涉光谱能够实时的解调出F-P 的静态腔长。

图2 光纤F-P 悬臂梁传感器的干涉谱Fig. 2 Interference spectrum of fiber-optic F-P cantilever sensor

2 系统设计

2.1 近红外可调谐光声激发光源

为了提高光声响应的振幅并降低其他气体的交叉干扰，选择中心波长为1 532.83 nm 和1 650.96 nm 的分布反馈式（Distributed Feedback，DFB）激光器作为C2H2和CH4的激发光源。图3（a）和（b）中蓝线为近红外波段C2H2和CH4的吸收谱线。在1 532.83 nm 和1 650.96 nm 处，C2H2和CH4气体均具有较高的吸收系数。所使用的两个DFB 激光器都是通过调节温度和电流进行驱动。在相同的温度下，激光器的中心波长和驱动电流之间的关系通过高精度光谱仪进行校准。分别测试了两个激光器在不同偏置电流下的输出波长，如图3（a）和（b）中的黄色数据点所示。C2H2和CH4激光器的偏置电流分别为104 mA 和108.6 mA 时对应1 532.83 nm 和1 650.96 nm 处的气体吸收。

图3 吸收谱线和DFB 激光器中心波长随电流的变化关系Fig. 3 Absorption line and relationship between central wavelength of DFB laser and current

2.2 多通共振光声池

为进一步提高气体的检测极限，设计了多通共振光声池。光声池的材料为铝合金。光声池由共振管和两个缓冲室组成［32］。共振管的长度和内径分别为100 mm 和8 mm，缓冲室的长度和内径分别为50 mm 和44 mm。腔体的有效吸收路径是决定传感系统灵敏度的主要因素，而有效吸收路径长度主要取决于镜面反射率和腔体长度。激发光在多通共振光声池内多次反射，提高了目标气体与光的相互作用长度，进而提高激发光的有效功率。为实现光学多通系统结构紧凑、稳定、易于对准，两个同轴的镀金平凹镜组成的多通装置结合共振光声池构成了多通共振光声池。两个平凹镜的间距小于焦距的4 倍，图4（a）为模拟设计的光路结构，光束以一定偏转角射入多通装置，得到单平凹镜面如图4（b）和（c）。图4（b）和（c）分别为仿真和实际调节得到的分布结果，共振管限制了光束的反射空间。

图4 多通共振光声池Fig. 4 Multi-pass resonant photoacoustic cell

2.3 光纤光声传感系统

设计的光纤光声传感系统的结构示意和实物如图5。FPGA 通过数模转换器（Digital-to-analog Converter，DAC）控制2 个DFB 激光器的调制频率、偏置电流和调制深度等工作参数。2 个不同波长的近红外激光通过波分复用器（Wavelength Division Multiplexer，WDM）耦合后入射到光声池中，实现对C2H2和CH4的双组分气体激发。采用中心波长为1 550 nm 的超发光二极管（Superluminescent Diode，SLD）作为探测光源，发射的宽谱光经过光纤环形器后进入声波传感器，包含光声信息的F-P 干涉光谱由分辨率约为0.18 nm 的微型光纤光谱模块（I-MON-256-OEM，IBSEN）探测，光谱模块主要由光谱分析组件、图像传感器和信号采集单元组成。透射型体相位光栅作为分光元件，256 像素的近红外线阵探测器作为图像传感器，这种无机械移动部件的结构设计可以实现高速光谱信号采集。设计的FPGA 信号处理电路对F-P 干涉谱进行高速采集和实时处理，在FPGA 中进行频谱归一化、插值、FFT 和频率估计等一系列数字信号处理。通过优化FPGA 电路，实现了20 kHz 频率的帧速采集和信号处理，根据奈奎斯特采样定理，解调仪的最高声波探测频率为10 kHz。对解调后的光声信号进行实时锁相放大处理，进一步提高信噪比。在FPGA 中生成两个正交参考信号，其频率是激光调制频率的整数倍，可以测量光声信号中的各次谐波分量。积分时间可以通过改变互相关计算中数据点的数量来调整， FPGA 锁相放大模块中还具有频率扫描功能，便于测量光声系统的频率响应。

图5 光纤光声传感系统Fig. 5 Fiber-optic photoacoustic sensing system

3 实验结果分析与讨论

3.1 最小声压级的测试

为了测试系统的最小可检测声压级，光纤F-P 悬臂梁传感器被放置在隔音箱中以隔离环境噪声的干扰。锁相积分时间为0.5 s，这对应于等效噪声带宽为1 Hz。参考信号频率和谐波次数分别设置为1 kHz和1。图6 为在1 kHz 测得的最小声压级，声压的标准差为4.2 μPa，即系统的最小声压级为1 kHz。

图6 在1 kHz 测得的最小声压级Fig. 6 Minimum sound pressure level measured at 1 kHz

3.2 调制参数的优化

光声信号与调制深度有关，在调制深度很小的情况下正弦调制不容易覆盖目标气体的吸收线宽，进而无法产生较高的2f信号。为了获得最高的检测灵敏度，通过调节DFB 的调制电流来测量光声响应随调制参数的变化关系。将体积分数为100 ppm（1 ppm=10-6）的C2H2/N2和100 ppm 的CH4/N2气体依次通入光声池，在不同电流下测量了系统的响应，光声信号随调制电流的变化曲线如图7。系统在C2H2激光器和CH4激光器的调制电流分别设置8.5 mA 和4 mA 的情况下得到了最佳的检测性能。

图7 光声响应随调制电流的变化关系Fig. 7 Relationship between photoacoustic response and modulation current

3.3 多通光声池的频率响应

光声池中依次通入体积分数为100 ppm 的C2H2/N2和100 ppm 的CH4/N2测试了系统的频率响应。在500 Hz 至1 250 Hz 范围内，分别调节两个DFB 激光器的调制频率，对应光声池频率在1 000 Hz 至2 500 Hz内变化。图8 为光声信号的频率响应曲线，由于通入的气体均使用N2作为背景气体，两个频响曲线均在1 660 Hz 处出现了共振峰。

图8 光声池的频率响应Fig. 8 Frequency response of photoacoustic cell

3.4 浓度响应测试与检测极限分析

对恒定浓度的气体样品进行了2f信号测量，以评估传感系统的线性度。通过使用两个最大流速为500标准立方厘米每分钟（Standard cubic centimeter per minute，SCCM）的质量流量控制器配比得到不同浓度的气体。图9（a）和（b）分别为光声池中依次充入体积分数为100 ppm、80 ppm、60 ppm、40 ppm 和20 ppm 的C2H2/N2和CH4/N2气体混合物获得的2f信号。通过线性拟合，得到如图9（c）所示的线性曲线。实验结果显示线性良好，系统对C2H2/N2和CH4/N2的线性响应度分别为7.39 pm/ppm 和5.67 pm/ppm。在较大的动态范围内观察到浓度水平的线性响应，证明了基于光纤光声传感的多组分痕量气体检测系统应用的可靠性。

图9 系统的线性度分析Fig. 9 Linearity analysis analysis of the system

在光声池中通入纯净的N2气体，测试了系统的噪声水平，评估了系统的稳定性。重复测试了两组噪声数据，如图10（a）。噪声的一倍标准差分别为0.364 pm 和0.365 pm，平均值为0.36 pm。根据C2H2和CH4气体7.39 pm/ppm 和5.67 pm/ppm 的灵敏度，分别得到48.7 ppb 和63.4 ppb 的检测极限。计算系统的归一化噪声等效吸收系数（Normalized Noise Equivalent Absorption，NNEA）系数，需要精确激发光的功率。使用光功率计测试了C2H2和CH4激光器的输出功率，分别为14.7 mW 和21.9 mW。计算得到的NNEA 为8×10-10cm-1W Hz-1/2。图10（b）和（c）表明，当白噪声占主导地位时，随着平均时间增加，Allan-Werle 方差值就会降低。Allan-Werle 方差分析结果表明，在400 s 的平均时间下，系统对C2H2和CH4气体的检测极限分别达到2 ppb 和3 ppb。通过增加平均时间，系统的检测极限会进一步降低，然而，在实际应用中，响应时间与检测极限之间的平衡应该考虑。

图10 系统的性能分析Fig. 10 Performance analysis of the system

4 结论

设计了一套高灵敏度的多组分光纤光声传感系统，集成了激光调制控制、光声信号解调和数字锁相放大等功能。声学共振腔和干涉型光纤声波传感器相结合实现了光声信号的激发增强和探测增强。近红外激发光和探测光均由单模光纤进行传输。中心波长分别为1 532 nm 和1 651 nm 的DFB 作为激发光源激发C2H2和CH4气体。反射次数达到20 次的多通池装置被用于提高激发光的有效功率。基于F-P 干涉结构的光纤悬臂梁作为声波探测元件，悬臂梁的偏转位移量被转换为F-P 腔长的变化量。利用高分辨率光谱解调技术，多组分光纤光声传感系统实现了C2H2和CH4的高灵敏度检测，在平均时间为400 s 时，检测极限分别达到2×10-9和3×10-9，归一化噪声等效吸收系数为8×10-10cm-1W Hz-1/2。