背景气体中激光Al等离子体演化的干涉诊断研究

吴梦婷　曹世权　苏茂根

摘要：利用自主搭建的馬赫－曾德尔激光干涉诊断系统研究了空气压强在1 atm和0.1 atm以及氩气在1 atm下纳秒脉冲激光烧蚀产生Al等离子体的冲击波膨胀和电子密度演化.从测量的干涉图中提取了等离子体冲击波的膨胀轮廓，诊断了等离子体的电子密度.研究结果表明，在空气背景气压为0.1 atm时，等离子体冲击波轮廓和速度都较大；而压强在1 atm时，氩气环境中等离子体冲击波的膨胀速率和轮廓均较小.空气环境在0.1 atm下，冲击波的横向膨胀速度在50 ns时达到了约3.4 km·s-1，但随着延迟时间的增加快速衰减，5 μs后，3种情况下的冲击波均接近声速.此外，空气环境0.1 atm下等离子体空间区域较大，整体电子密度较低;而氩气环境在1 atm下，等离子体空间区域较小，整体的电子密度较高，在300 ns时核心区域电子密度达到了1018 cm-3.结果进一步显示了背景气压对等离子体膨胀约束具有主导作用，而压强相同时，氩气环境对等离子体的约束要强于空气环境.

关键词：激光等离子体；干涉诊断；冲击波；电子密度

中图分类号：O 53；TN 249文献标志码：A文章编号：1001－988Ⅹ（2024）02－0043－08

Interferometric diagnosis of laser－produced Al plasma evolutionunder different background gases and pressures

WU Meng－ting，CAO Shi－quan，SU Mao－gen

Abstract：The study of laser－produced plasma under different background gases and pressures is of great significance for optimizing the application of laser induced breakdown spectroscopy（LIBS）.In this work，the shock wave expansion and electron density evolution of Al plasma produced by nanosecond pulsed laser ablation under 0.1atm，1 atm in air environment and 1 atm in argon environment were studied by using a self－built Mach－Zehnder laser interference diagnostic system.The expansion profile of shock wave is extracted and the electron density of plasma is diagnosed from the measured interferograms.The results show that in the air environment，when the background pressure is low（0.1 atm），the profile and velocity of the plasma shock wave are large，while when the pressure is consistent（1 atm），the profile and velocity of the shock wave in the argon environment are small.The horizontal expansion velocity of shock wave reaches about 3.4 km/s，1.9km/s and 1.3 km/s under 0.1 atm，1 atm in air and 1 atm in argon，respectively，and they decrease rapidly with increasing delay time，approaches the speed of sound after 5 μs.In addition，the plasma space area is large and the overall electron density is low under 0.1 atm in air，while under 1 atm in argon，the plasma space area is small and the overall electron density is high，the electron density in the plasma core area reaches 1018cm-3.The results further show that the background pressure plays a dominant role in the plasma expansion constraint.When the background pressure is consistent，the confinement of argon environment to plasma is stronger than that of air environment.The research results provide a reference for understanding the evolution behavior of laser－produced plasma under different background gases and pressures and optimizing LIBS technology in the related application.

Key words：laser－produced plasmas；interference diagnosis；shock wave；electron density

高能量脉冲激光经聚焦后烧蚀靶材产生高温高密的等离子体，称为激光等离子体（Laser－produced plasmas， 简称LPP）.功率密度在109～1013 W·cm-2的激光等离子体具有高电荷、强流、窄带辐射以及与天体和聚变等离子体局部类似的等离子体环境等，在重离子加速器离子源［1］、极紫外（EUV）光刻及软X射线显微成像［2－4］、脉冲激光沉积［5］、天体等离子体以及受控核聚变［6－7］等领域具有广泛的应用.此外，基于激光等离子体发展的激光诱导击穿光谱技术（Laser－induced breakdown spectroscopy，简称LIBS ）作为一种独具特色的元素检测手段已在火星探测［8］、冶金［9］、土壤监测［10］、中药材鉴定［11］、文物保护［12］等应用领域发挥着重要作用.激光等离子体具有瞬态演化以及空间分布不均匀的本质特征，相关应用与其演化行为密切相关.在气体环境中，激光等离子体在膨胀过程中与背景气体相互作用，主要表现为等离子体压缩背景气体所产生的冲击波的膨胀以及背景气体对等离子体的约束，这最终决定着激光等离子体在背景气体中的演化行为.由于背景气体以及压强的不同，激光等离子体的演化行为也有较为显著的差异.这种情形对激光等离子体的应用十分重要，尤其是LIBS技术根据相关应用领域的需求进行优化方面［13］.因此，开展不同背景气体以及压强下激光等离子体的研究，深入认识它们的演化行为具有重要意义.

由于激光等离子体的瞬态演化特征，在实验方面能够进行瞬态诊断才具有实际意义.近几十年随着诊断技术的发展形成了激光等离子体的几种瞬态诊断方法，如时间分辨光谱法［14］、瞬态成像法［15］、激光干涉法［16］及汤姆逊散射法［17］等.对不同背景气体及压强下激光等离子体的演化已开展的研究中，Harilal等［18］利用光谱法研究了空气、氦气及氩气环境中不同压强对激光产生碳等离子体电子温度和电子密度的影响，发现氩气环境下等离子体的温度和密度更高.Cristoforetti等［19］也是利用光谱法研究了空气环境中纳秒脉冲激光烧蚀Cu－Zn合金靶产生的等离子体在不同背景气压（10-3～1 atm）下的辐射、电子温度以及电子密度的差异.Glumac等［20］利用时间分辨光谱法和瞬态成像法研究了不同压强下（0.1～1.0 atm）纳秒脉冲激光击穿空气等离子体的演化行为，发现随着背景气压的降低，等离子体的尺寸和电子密度都显著减小，且电子密度对背景气压具有较强的依赖性［20］.Cowpe等［21］同样利用时间分辨光谱法和瞬态成像法研究了（10-7～1 atm）纳秒脉冲激光产生Si等离子体的演化特征，结果显示等离子体羽的膨胀轮廓在不同气压下有着显著的差异，也导致了电子温度和电子密度演化的不同［21］.2014年，Dawood等［22］利用时间分辨光谱法研究了氩气、氮气和氦气环境中不同背景气压下（真空－大气压）纳秒脉冲激光产生Al等离子体的演化行为，研究发现，随着背景气压增大，等离子体的电子温度和电子密度都增加，且在氩气环境中等离子体具有较高的温度密度.在利用其他手段研究方面，Soubacq等［23］利用干涉法研究了不同背景气压下激光诱导击穿空气等离子体的演化行为，并与自主发展的二维流体动力学模型程序计算的结果进行了比较，获得了实验与理论较为一致的结果.陆建［16］课题组利用激光干涉法开展了激光等离子体的诊断研究.在最近的工作［24］中他们利用马赫－曾德尔干涉法研究了空气环境中激光Al等离子体在不同背景气压下（0.05～1 atm）的演化行為，研究结果表明，相同延迟时间下，随着背景气压的增加，等离子体电子密度增大；在不同气压下，等离子体电子密度随着延迟时间的增加而降低.

目前，对不同背景气体和压强下等离子体的研究大多数采用的是光谱法和瞬态成像法.光谱法只能得到等离子体电子温度和电子密度等参数，无法研究冲击波及等离子体羽的膨胀行为.瞬态成像仅局限于等离子体羽轮廓的测量.相较而言，激光干涉诊断方法具有探测时间短（依赖于激光脉宽），能对等离子体冲击波和等离子体羽整体密度分布同步诊断的优势.另外，现有的LIBS元素检测仪大部分工作于空气或者氩气环境，厘清这两种气体对等离子体的影响也有助于LIBS检测仪器的研制和优化.因而本工作利用激光干涉诊断方法，研究空气和氩气背景下的激光等离子体冲击波膨胀以及电子密度分布及演化.

1 实验部分

1.1 实验装置

由Dawa 100（脉宽：～7ns）输出的波长为1 064 nm激光，经M1反射镜反射和聚焦透镜L1（f=10 cm）聚焦后水平作用于放置在真空腔室中的平面靶表面烧蚀产生等离子体.平面靶通过移动控制在竖直面内二维移动保证激光每次作用于新的靶面区域.马赫－曾德尔激光干涉系统由Pro350（脉宽：～8 ns）激光器二倍频输出的532 nm脉冲激光作为干涉探针光，其经过空间滤波及扩束后经由分束立方体1分为两路强度相等的探测光和参考光.其中探测光通过石英窗进入真空腔室内并穿过等离子体区域，然后穿出腔室经反射镜 M3 反射后与另一路空气中的参考光在分束立方体2处合束产生干涉，由成像透镜L2、衰减片F、窄带滤光片BF和CCD相机组成的采集系统（放大率为1.4倍）进行等离子体干涉图的采集.实验过程中通过改变烧蚀激光和探针激光的时间间隔可以得到不同延迟时间下的等离子体干涉图.实验装置的时序由数字脉冲延时发生器DG645控制.为了获得实验所需的的背景气体及压强，真空腔室上连接了一个气体注入装置.首先利用真空泵将真空腔室中的空气抽出，形成一个真空密封环境.然后打开气体注入阀向真空腔室中注入目标气体，通过真空计监测腔室内的气压，当注入的气压达到实验条件时，关闭注气阀，从而获得特定背景气体和压强环境.

1.2 测量方法

利用上述的实验装置可以对不同气体环境及压强下的激光等离子体进行干涉测量，获得等离子体的冲击波膨胀轮廓和电子密度分布.本实验中，烧蚀激光能量固定为32 mJ，靶材为高纯平面Al靶（纯度为99.999%），背景气体分别为空气和氩气，其中空气的压强分别为1 atm和0.1 atm，氩气压强为1 atm.对冲击波信息的提取和电子密度的诊断采用如下的方法进行.

图1为测量得到的空气环境1 atm下激光Al等离子体延迟500 ns时的干涉图，箭头代表激光入射方向，干涉图中蓝色阴影区域内的干涉条纹发生了偏移，冲击波前沿用黄虚线标出.由于等离子体在背景气体中膨胀产生冲击波，冲击波压缩波前气体形成一个高密区域，反映在干涉图中就会引起干涉条纹在冲击波波面处有一个突变.图1中干涉条纹发生突变的位置显示了冲击波的膨胀边缘，因而从干涉图中可以获得等离子体冲击波的膨胀轮廓.进一步可以提取冲击波横向（垂直靶面方向）和纵向（沿着靶面方向）的膨胀尺寸，如图1中分别用绿色和红色标识.

从测量的等离子体干涉图中可以获得探针激光穿过等离子体后的相移，在这里我们利用快速傅里叶变换（FFT）法提取相移信息［25］.相位变化与介质折射率的关系为

其中，n（r）为被探测介质折射率的径向分布;n0为周围环境介质的折射率;λ为探测光波长.相移分布是探测光在其传播方向上积分的结果.假设等离子体沿着激光入射方向具有轴对称性，就可以通过Abel变换得到等离子体在某一剖面折射率的径向分布

在进行Abel变换时，采用基于Fourier－Hanke方法的数值计算方法［26］.对于等离子体区域而言，其对折射率的贡献主要来自自由电子的贡献，等离子体的电子密度可近似表示为

其中，n为等离子体的折射率;Nc为探测光的临界密度;Nc=ε0meω /e .通过上述方法可以从等离子体干涉图中获得等离子体电子密度分布，实现等离子体电子密度诊断.

2 结果与讨论

为了研究不同背景气体和压强下等离子体的演化行为，我们对空气环境1 atm和0.1 atm以及氩气环境1 atm下的激光Al等离子进行了激光干涉测量.图2给出了3种实验条件下的等离子体干涉图，测量的延迟时间分别为300 ns，500 ns，700 ns和900 ns.从干涉图中反映出的等离子体冲击波轮廓可以发现，在300～900 ns演化过程中，随着延迟时间的增加冲击波迎着激光方向逐渐扩张，且不同条件下膨胀的情况不尽相同.进一步按照前面所述的方法提取出了冲击波的横向和纵向的膨胀尺寸，如图3所示.

从图3中可以看到，从300～900 ns演化过程中，整体冲击波的横向膨胀尺寸大于纵向.空气环境在0.1 atm下，冲击波横向膨胀尺寸较大，在900 ns时接近1.6 mm；空气环境在1 atm下次之，而氩气环境1 atm下较小.等离子体冲击波在背景气体中的传播通过Taylor－Sedow理论描述［27］，即R=atb.式中，R为冲击波的前沿位置.在这里我们使用方程R=R0+atb进行拟合，从而进一步研究冲击波速度的演化.

图4给出了空气环境1 atm和0.1 atm以及氩气环境1 atm下激光Al等离子体冲击波的横向膨胀速率.从图中可以得到在气压较低的空气0.1 atm下，冲击波的横向膨胀速度较大，在50 ns时约为3.4 km·s-1，空气环境在1 atm下的次之，而氩气环境在1 atm下的较小，且三者的速度都随着延迟时间增加呈快速衰减，在5 μs后接近声速.上述结果表明，等离子体压缩背景气体所形成冲击波的膨胀演化对背景气压有很强的依赖性，背景气压越高，冲击波的膨胀轮廓和速度都较小，显示了对冲击波更强的约束.另外，氩气环境对等离子体冲击波膨胀的约束也强于空气环境.

进一步从干涉图中诊断获得等离子体的电子密度.图5给出了3个条件下激光Al等离子体电子密度的二维分布，同时也代表等离子体羽的膨胀轮廓.从300～900 ns演化过程中，空气环境在0.1 atm下的等离子体区域占据的空间较大，整体电子密度较低，而氩气环境1 atm下的等離子体区域较小，整体的电子密度较高，在300 ns时超过了1018 cm-3.

为了细致研究等离子体电子密度的演化特征，我们提取出了电子密度横向和纵向的结果.图6给出了电子密度横向的演化，可以发现，当空气环境气压在0.1 atm下时，随着位置远离靶面，电子密度先略微增加，然后缓慢减小，在接近等离子体边缘时迅速降低.类似的规律在空气环境1 atm下也显示出来，但电子密度增加不明显.然而在氩气环境1 atm下，随着远离靶面位置，电子密度增加的现象几乎没有，尤其在较短延迟时间下，且电子密度随着远离靶面持续降低.另外，空气环境中较低气压在0.1 atm下，在垂直靶面方向，等离子体羽的膨胀尺寸近似线性增加，从300 ns的0.56 mm增加到了900 ns的1.26 mm.而在较大压强1 atm下，等离子体的膨胀受到了明显的约束，在700 ns之后不再有明显的扩张，接近Drag模型描述的截止尺寸［28］.可以发现背景气体压强对等离子体羽的膨胀约束起主导作用，而压强一致时，氩气环境对于等离子体的膨胀有更强的约束效应.

进一步，图7给出了在700 ns延迟下，激光Al等离子体电子密度沿着靶面和垂直靶面方向的分布.可以看出，等离子体羽的横向尺寸均大于纵向，这与冲击波膨胀情况类似.在700 ns延迟时间下，沿着靶面方向，三个条件下的等离子体膨胀的尺寸比较接近，但空气环境在0.1 atm下等离子体纵向膨胀尺寸相对更小，可能原因是由于较低背景气压下对等离子体膨胀的约束相对较弱，在演化过程中等离子体核会逐渐远离靶面从而在靶面位置处膨胀比较缓慢最终导致了这样的结果.此外沿着靶面方向电子密度在空气环境0.1 atm下较低，只有3.1×1017 cm-3，而氩气环境在1 atm下的较高，超过了7.2×1017 cm-3.在垂直靶面方向上，空气在0.1 atm下的等离子体膨胀更远，超过了1 mm，空气环境在1 atm下的次之，而氩气环境在1 atm下的较小，约0.9 mm.其电子密度分布与沿着靶面的情况基本一致.这些结果表明，较低气压下，环境气体对等离子体的约束较弱，且等离子体高密的核心区域的位置在演化过程中在逐渐远离靶面.在大气压强下，不管是空气环境还是氩气环境，都对等离子体膨胀有更为明显的约束，也导致了等离子体核心没有明显远离靶面的情况.表明背景压强对等离子体膨胀的约束具有较强影响，这种约束效应也导致了等离子体在演化过程中能够维持一个较高的温度密度.而压强相同时，氩气环境对等离子体膨胀的约束要强于空气环境.

3 结论

利用自主搭建的马赫－曾德尔激光干涉诊断系统对空气环境不同压强以及氩气环境下激光Al等离子体冲击波以及电子密度的演化行为进行了研究.结果表明，在300～900 ns演化过程中，等离子体冲击波的横向膨胀尺寸大于纵向的.在空气环境下，背景压强在0.1 atm时，等离子体冲击波膨胀速度和轮廓都较大；而压强一致为1 atm时，相比于空气环境，氩气环境中等离子体冲击波的膨胀速率和轮廓均较小.进一步对电子密度的诊断结果显示，在空气环境0.1 atm时的等离子体的空间区域较大，整体电子密度较低，而氩气环境在1 atm下的等离子体空间区域较小，整体的电子密度较高，在300 ns时超过了1018 cm-3.在较低气压下，环境气体对等离子体的约束较弱，且等离子体核心区域的位置在演化过程中逐渐远离靶面.在大气压下，不管是空气环境还是氩气环境，都对等离子体有更为显著的约束，且氩气环境对等离子体的约束要强于空气环境.通过文中研究进一步认识了激光产生的等离子体在不同背景气体和压强下的演化行为，获得了背景气体和压强对等离子体冲击波以及电子密度分布的影响规律，本工作获得的结论对激光等离子体动力学演化理论模型的校验以及LIBS在不同应用领域的优化提供有价值的参考.

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（責任编辑 孙对兄）

收稿日期：2023－08－20;修改稿收到日期：2023－12－15

基金项目：国家自然科学基金资助项目（12204382）;甘肃省创新群体资助项目（20JR5RA541）

作者简介：吴梦婷（1998—），女，新疆精河人，硕士研究生.主要研究方向为激光等离子体光谱.E－mail：13649925350@163.com

*通信联系人，教授，博士，博士研究生导师.主要研究方向为激光等离子体光谱与技术.E－mail：sumg@nwnu.edu.cn