北方沿海城市大气PM2.5 组分特征及来源分析：以青岛市为例

张玉卿，张 韬，方 渊，魏 巍，孟 赫*，刘保双

1. 山东省青岛生态环境监测中心，山东 青岛 266003

2. 南开大学环境科学与工程学院，国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室，天津 300350

2018-2020 年实施“蓝天保卫战”以来[1]，我国环境空气质量明显改善，细颗粒物(PM2.5)浓度大幅下降[2-3]. 但目前很多城市大气PM2.5浓度尚未达标[4]，秋冬季重污染事件依然频发[5]，PM2.5依然是影响空气质量改善的重要指标[6]. 随着大气PM2.5浓度持续下降的难度不断加大，对污染源更加精准、有效地管控显得尤为重要[4]. 2020 年后我国大气污染源发生了显著变化，除“蓝天保卫战”实施的管控措施外[7]，新型冠状病毒感染疫情管控的严格政策也产生了显著影响[8]，经济活动的减少和交通限制导致能源消耗发生变化，新型冠状病毒感染疫情管控期间武汉市PM2.5浓度较管控前下降了36.0%[9].

已有研究评估了青岛市空气质量状况，但多基于常规污染物或单项特征污染物数据分析污染物时空分布特征和污染过程特点，如刘丽等[10]基于6 项常规污染物分析了2013-2019 年青岛市空气质量变化特征，薛莲等[11]分析了气象要素及前体物对青岛市臭氧浓度变化的影响，于涛等[12]分析了青岛市PM2.5中碳组分的污染特征. 目前针对青岛市颗粒物组分和来源长期变化的研究相对较少. Liu 等[13]系统分析了2011-2012 年、2016 年和2019 年青岛市颗粒物组分及污染源的变化，发现SO42-浓度明显下降，NO3-浓度和占比均显著增加，OC 浓度显著降低，地壳元素(Si、Al、Mg)和金属元素(Ni、V)浓度均呈下降趋势；同时发现青岛市扬尘源的影响明显下降，机动车排放的影响表现出增加趋势. 但是2020 年以后，特别是新型冠状病毒感染疫情出现后，青岛市大气污染物组成及影响源均发生了显著改变[14]，2020 年青岛市总能耗和电厂能耗较2019 年分别下降了8%～9%和19%～23%. 刘厚凤等[15]研究表明，2020 年新型冠状病毒感染疫情管控期间人为减排造成青岛市PM2.5浓度下降13.4%，而目前对于2020 年以后青岛市大气污染物的研究相对较少.

青岛市是我国典型北方沿海城市，PM2.5仍是影响空气质量达标的关键指标[10]. 作为沿海城市，其大气PM2.5浓度水平除本地排放源的影响外，还受到海洋气流及海陆风环流等影响，因此其大气污染成因相对复杂. 徐少才等[16]指出，2016 年青岛市PM2.5中占比较高的是OC(占16.44%)、SO42-(占15.07%)、NO3-(占11.27%)、NH4+(占8.86%) 和EC(占5.21%)，燃煤、机动车和扬尘的贡献率均超出20%，是PM2.5的重要来源. 张子祎等[17]发现，NO3-、OC 和SO42-是青岛市港口区域PM2.5主导组分，其中NO3-含量(13.1%)明显高于其他组分，二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶混合源(22.4%)及二次硝酸盐(20.1%)是港口区域的主要贡献源类. 庹雄等[18]发现，青岛市冬季大气主要受局部海陆风气流影响，局部海陆风气流中的污染物主要来自煤燃烧(25.4%)和机动车(18.9%). 尽管如此，2020 年后在青岛市大气PM2.5化学组分及污染来源发生明显变化的新形势下相关研究仍十分有限.

因此，本研究于2021 年3 月-2022 年2 月采集了青岛市大气PM2.5样品，利用正定矩阵因子分解(PMF)模型和潜在源贡献函数(PSCF)等对青岛市大气PM2.5来源及区域传输影响进行系统分析，以期为青岛市大气污染防治措施的制定以及区域联防联控提供一定的数据支撑.

1 材料与方法

1.1 采样点位和时间

本研究在青岛市崂山区生态环境分局楼顶(120.47°E、36.11°N)设置采样点并进行环境PM2.5样品的采集，点位周边主要为居住区和商业区，无明显工业源的影响. 样品采集过程中的质控措施包括平行采样和空白采样，其中空白样品数量保持在样品总量的10%. 采样时间为2021 年3 月1 日-2022 年2 月28 日，其中3-5 月代表春季，6-8 月代表夏季，9-11 月代表秋季，12 月-翌年2 月代表冬季. 每日采样时长23 h，从09：00-翌日08：00.

1.2 采样和分析方法

本研究使用四通道总悬浮颗粒物采样器(太原海纳辰科有限公司，HN-CK14 型，流量16.67 L/min)采集PM2.5样品，其中，1 通道和2 通道放置47 mm 石英滤膜(美国Whatman 公司)，用于分析水溶性离子和碳组分；3 通道和4 通道放置47 mm 聚丙烯滤膜(北京康百科技有限公司)，用于分析无机元素. 采样前，石英滤膜在马弗炉内500 ℃进行4 h 烘烤，采样前后两种滤膜均在自动称量系统的恒温〔(20±1)℃〕恒湿(50%±5%)仓中平衡24 h. 采样结束后将样品置于低温保存箱中，带回实验室进行称量和化学组分分析.

PM2.5质量采用重量法测定，采样后在全自动恒温恒湿精密称量系统(青岛容广电子技术有限公司，RG-AWS5 型)中平衡24 h 即可称量. 使用离子色谱仪(美国戴安公司，ICS-1100 型；美国赛默飞世尔科技公司，Aquion 型)测定水溶性无机离子含量，其检出限在0.01～0.037 μg/m3之间. 利用OC/EC 分析仪(美国Sunset Lab 公司，MODEL 5 L 型)测定碳组分含量，OC 和EC 检出限均为0.2 μg/m3. 使用顺序扫描型X 射线荧光光谱仪(日本岛津公司，XRF-1800 型)测定无机元素含量，其检出限范围在0.002～0.054 μg/m3之间.

每批次样品测定10%的平行样品，且平行双样测定结果的相对偏差应≤20%. 进行OC/EC 和水溶性离子分析时，均进行空白及样品的加标回收率测定，加标回收率在80%～120% 之间. 测定水溶性离子及无机组分时，每批次样品同步测定1 个标准质控样品，进行标准曲线的核查.

1.3 PMF 模型源解析

正定矩阵因子分析(PMF) 是一种受体模型，基本原理为将样品数据矩阵(X)分解成源成分谱矩阵(F)、源贡献矩阵(G)以及残差矩阵(E)，结合样本残差(eij)和不确定度(uij)确定目标函数(Q)，利用最小二乘法[19]获得Q 的最优解，从而定量获得污染源成分谱及源贡献信息，相关计算公式参见文献[17,20].

本研究使用美国环境保护局(US EPA)推荐的PMF 5.0 软件对青岛市PM2.5进行来源解析，为排除特殊事件对PM2.5源解析的影响，剔除受沙尘天气、除夕、春节和元宵节烟花爆竹燃放影响的样品11 组，共计197 组样品纳入模型统计.

由于二次有机气溶胶(SOA)和二次有机碳(SOC)来源较为复杂，直接带入PMF 模型难以被解析出来，且其在PM2.5组成中的占比较大. 因此，先对SOC 和SOA 浓度进行估算，并从PM2.5的原始化学组分中扣除，不参与PMF 的计算. 利用EC 示踪法(即OC/EC最小比值法)[21]估算SOC 和一次有机碳(POC)浓度，并根据经验系数[22]计算SOA 浓度，计算公式：

式中：[OC]为OC 浓度，μg/m3；[EC]为EC 浓度，μg/m3；[SOC]为SOC 浓度，μg/m3；[POC]为POC 浓度，μg/m3；[SOA]为SOA 浓度，μg/m3；[OC/EC]min为测定周期中OC/EC(二者浓度之比，下同)的最小值.

参与PMF 模型计算的组分主要包括POC、EC、NH4+、SO42-、NO3-、Cl-、Na、K、Mg、Ca、Mn、Fe、Ni、Zn、As、Se、Pb、Al、S、Si，共计20 种；同时，扣除SOA 浓 度 的PM2.5浓 度(简 称“PM2.5-SOA 浓 度”)数据也作为指标与组分同步纳入PMF 计算，并将PM2.5-SOA 浓度设置为总变量(total variable)，其不确定性为4 倍的PM2.5-SOA 浓度. PMF 模型计算过程中尝试了3～10 个因子，通过优化计算结合源成分谱的物理意义，最终确定6 个因子来解释青岛市PM2.5中除SOA 外的来源. 因此，本研究最终的源解析结果包括基于EC 示踪法(即OC/EC 最小比值法)计算的SOA浓度(即二次有机源贡献) 以及PMF 模型共解析出的其他6 类源贡献. 最后，通过浓度归一化方法得到研究期间7 类主要源的贡献率.

1.4 潜在源贡献函数(PSCF)

PSCF 方法是利用气团轨迹和对应污染物浓度来识别污染源区的方法[23]，该方法假设气团经过某个区域，那么该气团就会受到当地污染排放的影响，然后在水平风的输送作用下对观测点的PM2.5浓度产生贡献. 因此，PSCF 通过结合气团轨迹和某要素值来分析可能的影响源区[17]，本研究对研究区域划分1°×1°的网格，将PMF 模型解析出的各类源在研究期间平均贡献值设定为阈值，当轨迹对应的贡献值高于该阈值时，则认为该轨迹是该类源的污染轨迹. PSCF值越大表示经过该网格的污染轨迹的比例越高，高值所在区域即为研究区域的污染物主要潜在源区. PSCF是一种条件概率，为降低条件概率的不确定性，引入权重函数(Wij)，计算WPSCF 值来确定潜在源区，相关公式及取值参考文献[17].

采用Meteoinfo 的TrajStat 软件[24]分析青岛市PM2.5各类贡献源的潜在源区. 计算轨迹的再分析数据来源于美国国家海洋与大气管理局网站(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1). 选取每日北京时间14：00 计算气团后向轨迹，轨迹起始高度500 m，计算时长24 h.

1.5 硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)

SOR 和NOR 可以反映气态污染物SO2和NO2的二次转化情况，当SOR 或NOR 大于0.1 时，表明大气中SO2向SO42-转化率或NO2向NO3-转化率较高，计算公式参考文献[17].

2 结果与讨论

2.1 PM2.5 及组分总体特征

采样期间，青岛市PM2.5浓度范围为6.2～185.3 μg/m3，平均值为42.2 μg/m3，是我国GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)的1.2 倍，明显低于2016 年青岛市区(62 μg/m3)[16]和2019年青岛市港口区域(64 μg/m3)[17]，这可能与“蓝天保卫战”大气污染防治措施的实施、新型冠状病毒感染疫情期间青岛市港口海域货船活动以及货物贸易大幅下降[25]有关，但减排对PM2.5浓度的贡献仍有待进一步评估. 与同期国内其他城市相比，青岛市PM2.5浓度明显高于厦门市(22.4～46.2 μg/m3)[25]、威海市(32 μg/m3)[26]等沿海城市，高于南方内陆城市南京市(30.1 μg/m3)[27]，低于北方内陆城市张掖市(68.1～73.7 μg/m3)[28]、高密市(44 μg/m3)[29]. 从季节分布来看，冬季PM2.5浓度(54.6 μg/m3)明显高于其他季节，秋季(38.3 μg/m3)和春季(36.7 μg/m3)差异不大，而夏季(20.7 μg/m3)最低.

青岛市PM2.5化学组分浓度如图1 所示，NO3-、NH4+、SO42-、OC 是PM2.5的主导成分，其浓度分别为11.77、5.76、5.20 和6.67 μg/m3，占比分别为27.88%、13.65%、12.32%和15.80%. 同样，NO3-、NH4+、SO42-、OC 也是新型冠状病毒感染疫情前(2016 年、2019年)PM2.5的主导成分. 从组分变化来看，采样期间SO42-和OC 浓度均低于2016 年(9.34 和10.19 μg/m3)[16]和2019 年(6.38 和7.14 μg/m3)[17]，SO42-和OC 浓度持续下降；NO3-浓度明显高于2016 年(6.99 μg/m3)和2019年(10.1 μg/m3)，且持续上升；而NH4+浓度变化不显著. 这与北京市[2]、上海市[30]和重庆市涪陵区[31]的观测结果较为一致. 研究期间，SOR 和NOR 平均值分别为0.28 和0.19，而OC/EC 达16.1. 研究表明：当SOR 和NOR 均大于0.1 时，SO2向SO42-以及NO2向NO3-的转化率均较高，且SOR 和NOR 数值越大，转化率越高[32]；当OC/EC 大于2 时，存在二次有机气溶胶转化[33]. 青岛市SOR、NOR 以及OC/EC 均较高，表明二次无机盐和二次有机气溶胶转化程度均较高，二次源的影响可能较明显. Cl-和EC 浓度分别为0.68和0.46 μg/m3，占比分别为1.61% 和1.10%，Cl-主要来自燃煤和海盐[17]，同时Cl-和EC 是燃煤的标识物[34]，说明燃煤和海盐影响较大. K 元素在金属元素中浓度和占比均最高，分别为0.33 μg/m3和0.78%，K 是生物质燃烧的示踪剂[35]，且生物质燃烧排放颗粒物中Cl-和EC 含量也较高[36]，表明青岛市可能受生物质燃烧源影响也较明显. 另外，地壳元素Si、Fe、Ca 和Al浓度分别为0.32、0.30、0.18 和0.10 μg/m3，其主要来源于土壤扬尘和建筑扬尘[37]. 王丽霞等[26]研究表明，2021-2022 年威海市PM2.5中SO42-、NO3-、OC 和EC浓度分别为4.19、6.17、5.39 和0.328 μg/m3，OC/EC 为16.72. 与同期威海市[26]相比，青岛市PM2.5中SO42-和NO3-浓度明显偏高，而OC、EC 浓度及OC/EC 则与威海市较为接近.

图1 青岛市PM2.5 中化学组分浓度Fig.1 The concentration of chemical components of PM2.5 in Qingdao City

2.2 PM2.5 组分季节性变化特征及成因

青岛市水溶性离子和碳组分、各元素的季节性变化如图2 和图3 所示. 由图2 可见，水溶性离子和碳组分浓度均在冬季最高，冬季NO3-、NH4+、SO42-和Cl-浓度分别为15.59、7.61、5.84 和1.29 μg/m3，OC、EC 浓度分别为8.91、0.61 μg/m3. 除SO42-浓度在春季(4.37 μg/m3)最低外，其余组分浓度均为夏季最低，夏季NO3-、NH4+和Cl-浓度分别为3.31、2.44 和0.07 μg/m3，OC、EC 浓度分别为3.71 和0.22 μg/m3. 整体来看，大部分组分浓度与PM2.5浓度季节性变化特点基本一致，呈现出冬季最高、夏季最低，春季、秋季浓度相差较小的变化特征. 冬季较高的浓度可能与冬季燃煤取暖导致污染物排放量增加[18]以及相对不利的扩散条件有关[37]. 从占比来看，SO42-夏季占比(22.93%)最高，而NO3-、NH4+夏季占比(15.99%、11.79%)最低. 由表1 可见：夏季SOR(0.35)明显高于其他季节，表明夏季硫酸盐的二次转化程度相对较高，而NOR(0.11)明显低于其他季节，这可能与夏季硝酸盐的热分解有关[31]；同时，夏季光化学氧化增强，以及相对湿度增加也会促进SO2的液相转化，使得SO2的转化率较高[32]. 由图3 可见，元素S 与SO42-的季节性变化一致，元素S 在夏季的占比(4.29%)最高. Han 等[38]对北京市气溶胶中元素S 的来源研究发现，生物S是夏季气溶胶中S 的主要来源，夏季生物新陈代谢旺盛，生物成因S 影响显著. 另外，夏季青岛市Cl-/Na+(二者浓度之比，下同)为3.62，明显低于其他季节，这可能与夏季盛行东南风，受海洋源的影响较大有关[13]；同时，海洋生物产生的S 和硫酸盐也是影响青岛市夏季气溶胶中S 含量的重要因素[39]. 夏季OC 占比(17.95%)高于其他季节，这可能与夏季高温有利于二次有机碳的生成有关[40]；秋季、冬季EC 占比(1.22%、1.11%)均高于春季、夏季，可能与秋冬季采暖期燃煤导致一次排放的显著增加有关[13].

表1 青岛市不同季节化学组分特征比值以及SOR 和NORTable 1 Characteristic ratios of chemical compositions and SOR and NOR in different seasons in Qingdao City

图2 青岛市PM2.5 中水溶性离子和碳组分浓度及占比的季节性变化情况Fig.2 Concentration and proportions of water-soluble ions and carbon components in PM2.5 in Qingdao City in different seasons

从元素的季节性变化特征来看：冬季K 浓度和占比分别为0.44 μg/m3和0.80%，而春季其浓度和占比分别为0.43 μg/m3和1.18%，明显高于夏季和秋季，可能受冬季、春季生物质燃烧影响显著[41]；Si、Fe、Ca、Al、Mg 等地壳元素在春季、秋季浓度和占比均较高，可能与春、秋两季大风引起的土壤扬尘影响增加有关[16]；春季Ni、Mn 浓度(0.06 和0.04 μg/m3)和占比(0.17%和0.11%)均较高，这可能与春季大风引起的道路扬尘和工业扬尘有关. 此外，Ni/Si(二者浓度之比，下同) 可以用来判断重油燃烧的影响[42]，夏季Ni/Si(0.36)明显高于其他季节，青岛市南临黄海，夏季盛行东南风[11]，故可能受港口区域的货运车辆以及海上船舶排放的影响相对较大. As、Se、Pb 浓度的季节性变化不显著，但夏季占比均相对较高，可能与其来源比较稳定(如土壤扬尘、交通污染排放、工业源排放等)以及污染贡献终年持续有关[42]，而夏季PM2.5浓度整体偏低，从而导致其夏季占比较高.

2.3 基于PMF 模型的PM2.5 来源解析

PMF 计算的青岛市PM2.5中除SOA 外的因子谱如图4 所示. 由图4 可见：因子1 中NO3-、NH4+的载荷较高，同时SO42-的载荷也较高，具有明显的二次生成特征[33]，故判定为二次无机源；因子2 中燃烧产生的POC、EC 载荷较高，同时Pb、Zn、Ni 等金属元素也有一定载荷，OC、EC 为机动车排放的示踪物[30]，Ni 和Pb 是机动车燃油的特征组分，而机动车刹车磨损和轮胎磨损均会排放Ni 和Zn[43]，故判定因子2 为机动车源；因子3 中Mn、Fe、Ni、Zn、Pb 等载荷较高，这些金属元素主要来自与金属加工相关的工业源排放[44]，故判定因子3 为工艺过程源；因子4 中Cl-和K载荷较高，同时POC、EC、NO3-、Zn、S 等也有一定载荷，K、Zn 是生物质燃烧的标识物[35]，S 元素主要来自含S 煤的燃烧，而Cl-既是燃煤源也是生物质燃烧的特征排放物[34]，故判定因子4 为燃煤和生物质燃烧源；因子5 中Mg、Ca、Al、Si、Fe 等矿物质元素载荷较高，是典型的扬尘源[37]；因子6 中Na、Mg 以及Ni元素具有较高的载荷，Na、Mg 主要来自海盐[39]，Ni主要来自重油燃烧，且Ni 与Na 显著相关(P＜0.05)，表明该因子中Ni 主要来自船舶重油燃烧[45]，故判定因子6 为海盐和船舶源的混合源.

图4 PMF 模型解析的因子谱Fig.4 Factor profiles resolved by PMF model

颗粒物中有机组分的种类及来源较为复杂，受分析方法的限制主要测定了PM2.5中的OC、EC，在有机组分分析中存在欠缺，没有测定碳质气溶胶(包括OC1、OC2、OC3、OC4)以及颗粒有机气溶胶(POM)等，无法量化海洋颗粒物中有机组分贡献及来源. 利用OC、EC 浓度估算了PM2.5中SOA 的浓度，将基于最小比值法估算的SOA 浓度和PMF 源解析结果进行归一化处理，最终得到青岛市PM2.5的源解析结果.青岛市全年及不同季节源解析结果如图5 所示. 由图5 可见：二次无机源是青岛市PM2.5的主要贡献源，贡献率为42.8%；其次为二次有机源及燃煤和生物质燃烧，贡献率分别为18.1%和15.7%；机动车源贡献率为8.8%，海盐和船舶源贡献率为6.0%；扬尘源和工艺过程源贡献率相对较低，分别为5.3% 和3.3%.从不同季节来看，冬季二次无机源贡献率低于其他季节，而燃煤和生物质燃烧源贡献率明显高于其他季节，二者的贡献率分别为38.4%和24.4%，这主要是由于冬季燃煤取暖等导致其排放量显著增加所致[6]. 夏季二次有机源、海盐和船舶源以及机动车源的贡献率均高于其他季节，其贡献率分别为23.1%、12.4%、16.3%，而燃煤和生物质燃烧源贡献率显著低于其他季节，仅为0.9%，表明夏季由于燃煤及生物质燃烧排放的减少，机动车源成为夏季主要的一次排放源，而夏季高温、光照强促进了有机物光化学反应，导致二次有机源贡献率的增加. 加之青岛市南临黄海，夏季盛行东南风，因此受到海盐和船舶源影响也较大. 春季和秋季扬尘源的贡献率较高，其贡献率分别为6.5%和9.8%.

图5 研究期间不同源类对大气PM2.5 的贡献Fig.5 The contributions of emission sources to the atmospheric PM2.5 during the study period

与2016 年青岛市PM2.5源解析结果[16]相比，2021年3 月-2022 年2 月青岛市二次无机源贡献率增加了11.3%. 与2019 年青岛市港口区域PM2.5源解析结果[17]相比，海盐和船舶源、机动车源和扬尘源贡献率均低于港口区域(分别为7.2%、13.8% 和14.6%). 与其他城市相比，扬尘源的贡献率低于北京市(7%)[33]、上海市(6.5%)[30]、武汉市(22.0%)[46]和张掖市(15.2%)[28]；燃煤和生物质燃烧源贡献率高于北京市(5%)[33]和上海市(13.5%)[30]；海盐和船舶源贡献率低于上海市(8%)[30]；机动车源贡献率低于北京市(17%)[33]、上海市(12.6%)[30]和菏泽市(16.5%)[47]；二次源(二次无机源和二次有机源)对PM2.5的贡献率低于北京市(64%)[33]，高于张掖市(28.0%)[28]、武汉市(21.6%)[46]和菏泽市(26.5%)[47]；工艺过程源贡献率低于张掖市(4.5%)[28].

2.4 PM2.5 排放源潜在源区分析

青岛市不同排放源的PSCF 分布如图6 所示. 由图6 可见：江苏省北部、山东省中部和南部是青岛市二次无机源的主要潜在源区；机动车源的潜在源区主要分布在江苏省北部和山东省西南部；江苏省北部、河北省南部以及山东省南部是工艺过程源的主要潜在源区；燃煤和生物质燃烧源的主要潜在源区分布在河北省东部、山东省半岛北部和江苏省北部；扬尘源的潜在源区主要分布在江苏省北部和河北省南部，各潜在源区的WPSCF 值均较小，表明扬尘源受其他地区影响较小；海盐和船舶源的主要潜在源区分布在江苏省东北部、长三角地区以及黄海海域，这可能与港口航运、长江下游内河航运以及黄海海域海上航运的船舶排放有关；二次有机源的主要潜在源区分布在江苏省北部和山东省东部. 整体来看，江苏省北部以及山东省中东部是青岛市各类源的主要潜在源区，江苏省东北部、长三角地区以及黄海海域是海盐和船舶源的主要潜在源区.

图6 青岛市不同排放源的潜在源区分布Fig.6 The potential source areas of different emission sources in Qingdao City

3 结论

a) 2021 年3 月-2022 年2 月青岛市PM2.5浓度平均值为42.2 μg/m3，其中NO3-、NH4+、SO42-、OC 是PM2.5的主导成分，占比分别为27.88%、13.65%、12.32%和15.80%，其中SNA(NO3-+NH4++SO42-)占比达53.82%，二次污染特征显著.

b)青岛市PM2.5浓度呈冬季最高、夏季最低，春季、秋季节相差较小的变化特征，各组分浓度季节性变化与PM2.5浓度变化基本一致. 但各组分占比季节性分布差异较大，夏季NO3-和NH4+高温易分解，占比低于其他季节；夏季SO42-占比和OC 占比均明显高于其他季节，表明夏季高温高湿有利于二次硫酸盐和二次有机碳的生成；秋冬两季EC 占比高于春夏两季，冬春两季K 占比高于夏秋两季，二者受燃煤和生物质燃烧的影响明显.

c) PMF 解析结果表明，二次无机源是青岛市PM2.5的主要来源，贡献率达42.8%；其次为二次有机源及燃煤和生物质燃烧源，贡献率分别为18.1%和15.7%；机动车源贡献率为8.8%，海盐和船舶源贡献率为6.0%；扬尘源和工艺过程源贡献率相对较低，分别为5.3%和3.3%. 冬季燃煤和生物质燃烧源贡献率明显高于其他季节；春季和秋季扬尘源的贡献率均较高；而夏季二次有机源、海盐和船舶源以及机动车源的贡献率高于其他季节.

d) PSCF 结果显示，江苏省北部以及山东省中东部是青岛市各类源的主要潜在源区，江苏省东北部、长三角地区以及黄海海域是海盐和船舶源的主要潜在源区.