基于应变修正Arrhenius模型的Mg-3Al-3Sn-0.3Mn合金热加工图研究

戴莉莉，周璟怡，敬学锐，秦晨，佘加，汤爱涛

基于应变修正Arrhenius模型的Mg-3Al-3Sn-0.3Mn合金热加工图研究

戴莉莉，周璟怡，敬学锐，秦晨，佘加，汤爱涛*

（重庆大学 材料科学与工程学院，重庆 400044）

以Mg-3Al-3Sn-0.3Mn（ATM3303）合金为研究对象，研究了一种使用少量基础实验数据，获得高精度低成本的热加工图的方法。利用少量热压缩实验获取ATM3303合金的真应力-应变曲线，根据应变修正的Arrhenius模型来分段拟合本构方程。根据本构方程可计算更多力学数据，以计算所得数据结合实验数据构建拓展的热加工图；将该拓展热加工图与基于实验数据的普通热加工图进行比较，通过验证实验判别2张热加工图的精度。相较于普通热加工图，经本构方程优化的拓展热加工图内，流变失稳区的面积有所减小。普通热加工图内的部分加工失稳窗口，在拓展热加工图内被预测为安全区。热挤压实验证实，ATM3303合金可在该工艺参数窗口下安全加工。在基础实验条件外，本构方程优化的热加工图预测了一个失稳区，实验显示，ATM33303合金在该失稳区进行热挤压会形成粗大晶粒，持续加工可能引发失效。经本构方程优化的拓展热加工图可较准确地指导ATM3303合金的热加工，数值计算结合实验是构建高精度低成本热加工图的新方法。

镁合金；流变行为；热压缩；热加工图；本构方程

镁合金作为21世纪的新型绿色结构材料，被广泛应用于众多工业领域。近年来，变形镁合金Mg-3Al- 3Sn-0.3Mn（ATM3303, wt.pct）因其良好的耐蚀性和高温综合力学性能引发了广泛的关注，在航空航天、交通运输等领域前景广阔[1-2]。然而，不适宜的工艺参数（温度、应变速率）会造成材料内部组织缺陷，影响其工业应用。因此，根据材料的变形行为来选择ATM3303合金的机加工参数极为必要。

热加工图（Processing Map）是反映不同加工条件下材料可加工性的二维图形，可用于选取最优工艺参数。热加工图由功率耗散图和流变失稳图叠加而成[3]。功率耗散图是功率耗散率因子（）的等值线分布图，其主要与合金的动态再结晶、开裂、绝热剪切带的形成等行为有关，它反映了封闭合金体系在加工过程中的微观组织演化。流变失稳图以失稳判据（）将工艺参数窗口划分为流变失稳区（<0）和加工安全区（>0），以此避免材料在加工时出现缺陷[4-5]。

本构方程（Constitutive Equation）是定量表达材料在变形过程中应力、应变、应变速率、温度关系的函数式。它可以基于少量实验数据，预测实验条件外（温度、应变速率）的材料形变应力，是降低实验成本、扩增材料力学数据量的有力工具，其精度对材料成形的模拟有极大的影响[13-16]。Arrhenius本构模型是描述材料变形动态响应的经典方程，被应用于诸多合金体系。然而，由于材料在不同温区下的变形机制不同，在较大温区下构建的Arrhenius本构方程的误差较高[17-18]。例如，Nie等[19]构建的Mg-9Gd-4Y-2Zn- 0.5Zr合金的应变修正Arrhenius本构方程的平均相对误差为17.915%。Ma等[20]拟合了Mg-16Al合金的本构方程，该方程在大应变下的平均相对误差为10.6%。马立峰等[21]构建了铸态AZ31B合金的Arrhenius本构方程，平均相对误差为12.7%。这些研究得到的本构方程的精度仍有待提升。有学者根据变形的微观机理和材料的参数变化特征对本构方程进行分段。Liu等[22]根据第二相的溶解温度，将温区分为1 060～1 141 ℃和1 150～1 180 ℃，分段拟合了Ni-Co合金在γ单相区和γ＋γ’双相区的本构方程；Liu等[23]根据热变形过程中材料参数的变化特征，构建了T2纯铜的分段本构方程。本研究根据镁合金的变形机制，将温区分段为473～523、523～573、573～673 K 3个区间，对不同温区下ATM3303合金的Arrhenius本构方程分别进行拟合。根据分段的本构方程，可预估ATM3303合金在实验条件外的流变应力，将本构方程扩增的数据与力学实验的数据相结合，可构建本构方程优化的拓展热加工图。

1 实验

研究采用的ATM3303合金的名义成分如表1所示。将ATM3303合金铸锭在673 K下均匀化处理24 h后，切割为8 mm×12 mm的试样。在Gleeble实验机上对ATM3303合金试样进行不同温度（473、523、573、623、673 K）、不同应变速率（0.001、0.010、0.100、1.000 s−1）的Gleeble实验，共计20组，热压缩结束后的材料立即进行水冷，实验模具和坯料均采用石墨润滑。

表1 ATM3303合金名义成分

Tab.1 Nominal composition of ATM3303 alloy wt.%

2 结果与分析

2.1 真应力-应变曲线的修正

在热加工过程中，材料塑性变形的一部分能量转变为热能；在较高速率的热变形过程中，由于变形时间短，热量无法完全从材料中传导出去，导致材料内部温度上升，产生绝热温升效应。因此，需要对ATM3303合金在应变速率为1 s−1时的真应力-应变曲线进行修正[24]。

在热变形过程中，绝热温升引起的温度变化量Δ可表达为[25]：

根据式（1），可计算出ATM3303合金在应变速率1 s−1时，不同预设温度下热压缩时的绝热温升情况，如图1a所示。由图1a可见，随着应变量的增加，塑性变形产生的热量难以全部传导出去，ATM3303合金内部的温度持续上升。在相同应变量下，预设的变形温度越低，变形导致的温升量Δ越大。

绝热温升导致实际变形温度高于预设变形温度，引起材料流变应力的下降。流变应力下降的幅度Δ与变形温升量Δ的关系可表达为：

绝热温升修正后的流变曲线如图2所示。在变形初期，ATM3303合金的真应力因加工硬化迅速增大；随后，在动态再结晶的软化作用下，真应力达峰值后逐渐降低；在变形后期，加工硬化与再结晶软化达到动态平衡，真应力趋于平稳。

镁合金的再结晶温区通常在523～573 K。在473～ 523 K下热加工时，镁合金开启基面、柱面滑移系，动态再结晶程度较低。在中温区间（523～573 K），镁合金的热变形机制通常较为复杂；在低应变速率下，变形时间较长，动态再结晶程度有所上升，导致晶粒尺寸分布不均匀，严重影响塑性；而在中温区的高应变速率下热加工时，由于变形时间极短，除了已开启的基面和柱面滑移系外，孪晶机制被激活，合金塑性较好[30-31]。在温度高于573 K时，除基面、柱面滑移系外，镁合金还会开启二级锥面滑移系[32-33]，此时材料的动态再结晶程度较高，表现出良好的塑性变形能力，表现为热压缩曲线上不同程度的再结晶软化，如图2d～e。因此，本研究根据镁合金的变形机制，将变形温度分成473～523、523～573、573～673 K 3个区间，进行本构方程的分段拟合。

2.2 应变修正的Arrhenius本构方程

在塑性变形中，可通过本构方程定量描述流变应力与变形温度、应变速率、应变量之间的关系。下文以573～673 K温区、应变量为0.4的数据为例，介绍本构方程的具体拟合流程。

图1 应变速率为1 s–1时，ATM3303合金的变形温升和真应力-应变曲线的温度修正

图2 经温度修正后，ATM3303合金在不同变形温度下的真应力-应变曲线

合金中最常见的本构方程是Arrhenius方程，其表达式为：

以泰勒公式展开式（3）中的双曲正弦函数并化简，可得：

对式（3）～（5）取对数，分别可得：

对式（6）进行偏微分，可得到变形激活能act的表达式：

图3 应变为0.4时，和的拟合曲线

图4 应变为0.4时，和的拟合曲线

温度补偿速率因子可衡量不同变形参数下材料的本征可加工性，其表达式为：

对式（10）两边同取对数，可得：

图5 应变为0.4时，的线性拟合

对式（3）进行整理，得到流变应力与应变速率、变形温度和材料参数的关系式：

当温度、应变速率已知时，材料常数、、act、ln均可根据式（12）～（15）求出。根据式（16），可预测ATM3303合金在不同工艺参数下的流变应力。本文获取的分段的应变修正Arrhenius本构方程的预测效果如图7所示，虚线代表预测的流变曲线。

为定量描述本构方程的准确性，以平均绝对相对误差（Average Absolute Relative Error，AARE）对分段的应变修正Arrhenius本构方程进行评估。AARE的计算公式如下：

2.3 ATM3303合金的热加工图

在热加工过程中，外界输入材料内部的能量主要被转化为热能和组织演变能。Prasad等[34]基于不可逆热力学原理和大塑性变形连续介质力学构建的动态材料模型（Dynamic Material Model, DMM），可以较为准确地描述材料在塑性变形过程中的组织变化、局部流变等行为。

图6 八次多项式拟合的材料常数

图7 实验流变应力与本构方程预测的流变应力的对比

表2 本构方程的平均绝对相对误差分布

Tab.2 AARE distribution of constitutive equations %

DMM将材料视作非线性封闭能量耗散器，在塑性变形中，单位时间内外界输入该能量耗散器的功率（）主要有2个耗散部分。一部分是耗散量（），即材料发生塑性变形所消耗的能量，该部分能量转化为热能；另一部分为耗散协量（），主要与组织演变相关。封闭合金系统的能量转化满足守恒律，即：

材料变形的真应力可以表示为：

式中：为应力系数；是应变速率敏感指数，与耗散量（）和耗散协量（）的分配比例有关。应变速率敏感指数的计算公式如下：

功率耗散率因子（）可衡量材料在变形过程中的组织变化程度，其计算式为：

功率耗散率因子越大，材料组织演变所耗散的功率越高，微观组织变化的程度就越剧烈。

Ziegler[35]基于最大熵增原理指出，DMM的熵增速率应与外界做功的熵增速率相匹配，否则材料将在加工中发生流变失稳，形成空洞、裂纹等缺陷[3]。材料在塑性变形中发生流变失稳的判据为：

式中：为耗散函数，是等效应变速率。Prasad等[3]以耗散协量（）代替式（22）中的耗散函数（），得到失稳判据（），其计算公式为：

一般认为，当失稳判据＜0时，材料发生流变失稳，持续加工可能形成空洞、裂纹等缺陷。

根据材料的流变应力，可计算出不同工艺参数下的功率耗散率因子（）和失稳判据（）。功率耗散率因子用于衡量材料微观组织的变化程度；失稳判据可防止材料在加工过程中产生空洞、裂纹、绝热剪切带等缺陷；二者叠加形成了合金的热加工图。

基于热压缩实验的数据，可计算ATM3303合金的应变速率敏感指数（），基于应变速率敏感指数可计算出合金的功率耗散率因子（），功率耗散因子可用于绘制功率耗散图，即图8a中的黑色等高线。根据应变速率敏感指数（），也可计算得到失稳判据（），根据失稳判据可绘制ATM3303合金在不同应变下的流变失稳图，如图8a灰色区域所示。仅基于实验数据计算出的功率耗散图和流变失稳图，共同构成了ATM3303合金的普通热加工图。

本构方程是获取实验条件外的材料流变应力的有力工具。根据前文获取的应变修正Arrhenius本构方程，分别计算ATM3303合金在实验条件外（变形温度498、548、598、648、698、723 K，应变速率0.001、0.010、0.100、0.500、1.000 s−1）的流变应力。将实验的数据集和本构方程的数据集相结合，构建本构方程优化后的拓展热加工图，如图8b所示。

对比2张热加工图，经本构方程优化的拓展热加工图内的灰色失稳区的面积有所减小。工艺参数窗口在普通热加工图内被判定为失稳区，而在本构方程优化的拓展热加工图内则为安全加工区。此外，由于本构方程获取了实验条件外的材料热变形的应力数据，拓展热加工图预测ATM3303合金在工艺参数窗口下加工时，易出现流变失稳现象。

2.4 热加工图的应用与验证

为验证热加工图的准确性，分别在图8所示的工艺参数窗口、、下进行热挤压实验，实验条件如表3所示。铸态ATM3303合金先在673 K下均匀化处理24 h。将均匀化后的合金在目标温度下保温10 min，根据选定的应变速率进行热挤压后，立即水冷淬火以保留变形组织。沿着垂直于挤压的方向切割热压缩后的试样，分别以240、800、1200目的砂纸打磨，再用苦味酸进行腐蚀，通过金相显微镜观察不同工艺参数下热加工的显微组织，如图9所示。

图9a是均匀化处理的ATM3303合金的金相组织。在工艺参数窗口区挤压的ATM3303合金的微观组织如图9b所示，该工艺参数对应的功率耗散率因子较高，制备的合金晶粒细小，再结晶程度较高。

图8 ATM3303合金的热加工图

图9 不同参数下热加工的ATM3303合金的显微组织

表3 根据热加工图选定的工艺参数

Tab.3 Processing parameters selected by processing maps

在本构方程优化后的热加工图内，区为加工安全区，而在普通热加工图中，区被判定为失稳窗口，这可能源于区较低的失稳判据值。Chiba等[36]结合实验指出，失稳判据值在−0.2～0时，所对应的参数窗口是材料的亚稳加工区，在该类区间下的加工失稳现象不会特别显著。使用B区域内的工艺参数（583 K，0.002 s−1）对ATM3303合金进行热挤压实验，材料的金相组织如图9c所示，可见合金内部晶粒较细小，未形成加工缺陷。这证实了区是ATM3303合金的安全加工区，经本构方程优化的热加工图的精度更高。

在图8b中，工艺参数窗口区是流变失稳区，在该条件下加工的ATM3303合金的微观组织如图9d所示。由于区是高温高应变速率的工艺参数窗口，在热加工时，封闭合金系统内的大部分塑性变形功转变为热能，且短时间内无法全部传导出系统，故ATM3303合金内部储存能较高；由于储存能大且再结晶孕育期短，部分合金晶粒生长速度快于其他晶粒，材料整体晶粒尺寸较为不均，宏观上易形成混晶组织[37-38]，降低材料性能。持续在该区间加工，合金内部可能形成空洞、裂纹、绝热剪切带等缺陷[39-40]。

综上所述，利用应变修正的本构方程制备较高精度的热加工图，一方面有利于更加精确地筛选材料的加工变形参数；另一方面可以辅助识别材料性能异常的工艺参数，为相关机理的研究提供出发点。

3 结论

本文基于ATM3303合金的热压缩试验，研究了该合金在温度473～673 K，应变速率0.001～1.000 s−1下的流变行为，具体结论如下：

1）基于温度分段构建了ATM3303合金的应变修正Arrhenius本构方程，该方程的平均绝对相对误差为5.066%，能够对ATM3303合金的流变应力进行较为准确的预测。

2）以本构方程优化的拓展热加工图显示：在应变速率小于0.015 s−1时，ATM3303合金的变形温度窗口较宽，在543～723 K下变形，均不会失稳。因此，在对ATM3303合金进行低温加工时，可选择543～ 573 K、应变速率0.015 s−1作为变形工艺参数。

3）实验证实，相比于传统热加工图，以本构方程优化的热加工图的适用温区更广，可根据需求进行拓展。

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Processing Maps of Mg-3Al-3Sn-0.3Mn Alloy Based on the Strain-compensated Arrhenius Model

DAI Lili, ZHOU Jingyi, JING Xuerui, QIN Chen, SHE Jia, TANG Aitao*

(College of Material Science and Engineering, Chongqing University, Chongqing 400044, China)

The work aims toinvestigate a low-cost method of obtaining a high-precision processing map with limited experimental data focusing on Mg-3Al-3Sn-0.3Mn (ATM3303) alloy. Based on the true strain-stress curves acquired from a few basic hot compression experiments, strain-compensated Arrhenius constitutive equations of ATM3303 alloy were figured out piecewise, which could predict more rheological stress of ATM3303 alloy in a wider processing range. The extended processing map of ATM3303 alloy was constructed with a combination of derived data and experimental data. The extended processing map was compared with the normal processing map constructed by only experimental data, and validation experiments were applied to reveal the precision of the two maps. Compared with the normal processing map, the instability area was smaller in the extended processing map optimized by constitutive equations. An unstable region in the normal processing map was predicted as a safe domain in the extended processing map. Hot compression experiments confirmed that the region was suitable for the hot processing of ATM3303 alloy. Furthermore, the extended processing map predicted an extra unstable region away from basic experimental conditions. Validation experiments showed that coarse grains were formed in ATM3303 alloy when processed under these conditions, and continuous processing might lead to material failure. In conclusion, the extended processing map optimized by constitutive equations can guide the hot processing of ATM3303 alloy more accurately, and it provides a new method for constructing high-precision and low-cost processing maps by the combination of numerical calculation and experiments.

magnesium alloy; rheological behavior; hot compression; processing maps; constitutive equations

10.3969/j.issn.1674-6457.2024.02.002

TG146.2

A

1674-6457(2024)02-0010-10

2023-09-13

2023-09-13

国家自然科学基金重点项目（51971042）；重庆市院士专项基金（cstc2018jcyj-yszxX0007）

The National Natural Science Foundation of China(51971042); The Academician Fund of Chongqing (cstc2018 jcyj-yszxX0007)

戴莉莉, 周璟怡, 敬学锐, 等. 基于应变修正Arrhenius模型的Mg-3Al-3Sn-0.3Mn合金热加工图研究[J]. 精密成形工程, 2024, 16(2): 10-19.

DAI Lili, ZHOU Jingyi, JING Xuerui, et al. Processing Maps of Mg-3Al-3Sn-0.3Mn Alloy Based on the Strain-compensated Arrhenius Model[J]. Journal of Netshape Forming Engineering, 2024, 16(2): 10-19.

（Corresponding author）