西湖凹陷西部斜坡带原油来源*

王 霆 何长荣 胡合健 张铜磊 唐友军 刁 慧 何家豪

(1. 油气地球化学与环境湖北省重点实验室(长江大学资源与环境学院) 湖北武汉 430100;2. 中海石油(中国)有限公司上海分公司 上海 200335)

西湖凹陷是东海盆地重要的含油气凹陷,勘探潜力巨大[1-3]。目前西湖凹陷勘探以天然气为主,原油为辅,已发现原油以凝析油和轻质油为主[4-5]。西湖凹陷原油主要来自煤系烃源岩(煤和炭质泥岩),二萜类化合物含量相对较高,且主要为陆源高等植物输入[6]。西湖凹陷西部斜坡带不同地区原油物理、化学性质存在差异,原油并非单一源岩贡献。平湖组为研究区主力烃源岩层系,源岩有煤、炭质泥岩和暗色泥岩,是一套海陆过渡相煤系烃源岩[7],饱和烃组分中富含二萜烷类化合物,规则甾烷普遍以C29甾烷占据优势,Pr/Ph值大多数为3～9[8-9]。原油是源自煤系烃源岩、还是暗色泥岩?生源构成上有何差异?对原油的相对贡献程度有何差异?前人研究尚未确定。因此,对西湖凹陷西部斜坡带原油的生油母质特征进行研究很有必要。本文在前人研究的基础上,应用有机地球化学分析手段,对西湖凹陷西部斜坡带不同地区原油和烃源岩的饱和烃分子标志物、碳同位素组成等特征进行研究,揭示了原油母质来源与不同地区原油的油源,为研究区下一步勘探开发提供理论依据。

1 地质背景

西湖凹陷位于东海陆架盆地东部,东起钓鱼岛隆褶带,西接海礁隆起,南为钓北凹陷,北至福江凹陷,总体呈NNE走向,东西宽约80 km,南北长约360 km,总面积为5.18万km2,且具有东西分带、南北分块的构造格架,自西向东可分成3个构造带,为西部斜坡带、中央反转带和东部断阶带[10-13]。研究区位于西部斜坡带的平北、平湖地区和黄岩-天台地区(图1)。西湖凹陷自下而上发育始新统宝石组与平湖组,渐新统花港组,中新统龙井组、玉泉组、柳浪组,上新统三潭组及更新统东海群,先后经历了多期构造运动[14-16](图1)。其中平湖组和花港组为主要含油气层系,平湖组和宝石组为2套主力烃源岩层。烃源岩主要为煤、炭质泥岩和暗色泥岩[17]。平湖组沉积期,主要发育受潮汐影响的三角洲及潮坪沉积,整体上属海陆过渡环境。平北和平湖地区煤层要比黄岩-天台发育(图1)。在纵向上,平湖组烃源岩厚度比花港组和宝石组的厚,且煤层较为发育,尤其是平湖组中段。平湖组煤系烃源岩较为发育,且分布范围广、厚度大,对油气生成贡献较大。

图1 西湖凹陷平湖组中段沉积相及古近系综合柱状图

2 样品与实验

本次研究样品来自西湖凹陷平北、平湖和黄岩-天台地区,其中原油样品22件、烃源岩样品6件(表1)。

表1 原油及烃源岩样品清单

2.1 全油色谱分析

将原油用正己烷稀释成1 mg/ml的溶液进行色谱分析。使用HP6890气相色谱仪,配备HP-PONA色谱柱(50 m×0.2 mm×0.5 μm)。初始温度设定为35 ℃保留10 min,再以3 ℃/min升温至315 ℃,恒温保持15.67 min。

2.2 饱和烃气相色谱分析

使用HP6890气相色谱仪,色谱柱为HP-5MS毛细柱(30 m×0.32 mm×0.25 μm)。进样口温度为300 ℃,初始温度35 ℃,恒温5 min,再以3 ℃/min升至70 ℃,然后以4.5 ℃/min的速率升至310 ℃,恒温25 min。载气为氮气,流速为1.0 mL/min。

2.3 饱和烃色谱-质谱分析

使用Agilent6890/5975质谱仪,色谱柱为HP-5 MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm)。起始温度设定为50 ℃,保留1 min,后以20 ℃/min的速率升至100 ℃,再以3 ℃/min的速率升至315 ℃,恒温16.83 min。检测方式为全扫描+多离子检测(MID):电离能量为70 eV。

2.4 全油碳同位素分析

使用仪器为Isoprime色谱(HP6890)-同位素质谱仪。以初始温度60 ℃,保持1 min,后以3 ℃/min 升至120 ℃,再以4 ℃/min升至300 ℃,并保留15 min。

3 原油特征

3.1 原油物理性质

原油物性主要受烃源岩母质类型、演化程度等因素的影响[18]。西湖凹陷已发现的原油以凝析油、轻质油和正常原油为主[19]。研究区原油颜色以淡黄色、黄色为主,密度整体较轻,20 ℃条件下的密度为0.75～0.86 g/cm3,凝固点为-36～29 ℃,含硫量为0～0.76%。原油含蜡量变化范围较大,为0～10.54%(表2)。平北地区原油密度为0.82～0.86 g/cm3,平均为0.84 g/cm3,平均含蜡量为5.44%;平湖地区原油密度为0.76～0.80 g/cm3,平均为0.79 g/cm3,平均含蜡量为4.49%;而黄岩-天台地区原油密度为0.76～0.79 g/cm3,平均为0.77 g/cm3,含蜡量相对较低,为1.31%。总体而言,西湖凹陷平北、平湖地区原油密度、含蜡量明显高于黄岩-天台地区。

表2 研究区原油物性

3.2 原油碳同位素组成

原油碳同位素组成能反映原油的母质来源、母岩岩性等信息[20-21]。不同岩性烃源岩生成的原油碳同位素组成存在明显差异,煤系烃源岩生成的原油碳同位素组成要比暗色泥岩生成的原油重[22]。研究区原油碳同位素组成总体变化范围较大,δ13C值为-27.5‰～-25.3‰,但同一地区原油碳同位素组成差别较小,平北地区原油δ13C值为-26.6‰～-25.3‰,平湖地区原油δ13C值为-26.9‰～-25.5‰,黄岩-天台地区原油δ13C值为-27.5‰～-26.8‰。总体上平北、平湖和黄岩-天台地区原油碳同位素组成依次变轻(图2)。

图2 研究区原油碳同位素组成

3.3 原油正构烷烃和类异戊二烯烃特征

正构烷烃和类异戊二烯烃是原油饱和烃组分中重要的生物标志化合物,能够反映母质来源及热演化程度等地球化学信息[23-24]。

研究区原油正构烷烃主要呈前峰型和双峰型分布,碳数分布范围较广,nC11—nC32均有分布。平北地区原油正构烷烃多数呈双峰型分布,部分呈后峰型分布,平湖地区原油正构烷烃主要呈双峰型分布,黄岩-天台地区原油正构烷烃多数呈前峰型分布(图3)。

图3 研究区原油气相色谱图

研究区原油中类异戊二烯烃的含量相对较高,以姥鲛烷(Pr)和植烷(Ph)为主(图3)。Pr/Ph<0.8指示还原环境,Pr/Ph>3.0则指示氧化环境[25],研究区原油类异戊二烯烃中姥鲛烷占优势(图3),其中平北和平湖地区原油Pr/Ph值大于5.2,最高可达10.7,而黄岩-天台地区除了少数原油样品Pr/Ph值小于3.5,其余原油Pr/Ph值大于4.5。研究区原油Pr/nC17与Ph/nC18关系图可知(图4),所选原油样品均为Ⅲ型有机质生成。

图4 研究区原油Pr/nC17与Ph/nC18关系

3.4 原油二萜类化合物特征

二萜类化合物来源于陆源高等植物的树脂体[26-27],其中异海松烷类主要来源于针叶类裸子植物的树脂体,16β(H)-扁枝烷则来源于低矮蕨类植物的树脂体[28]。从研究区原油饱和烃气相色谱图(图3)和m/z123质量色谱图(图5)中均可以看出丰富的二萜类化合物,以4β(H)-19降异海松烷、异海松烷和16β(H)-扁枝烷为主。平北、平湖和黄岩-天台地区二萜类化合物谱图分布特征相似,但二萜类化合物的相对含量存在差异。

图5 研究区原油m/z 123质量色谱图

平北地区原油4β(H)-19降异海松烷和异海松烷含量高,甚至在饱和烃气相色谱图中高于nC20正构烷烃(图3),二萜烷指数高,为0.60～0.74(图6a),异海松烷/16β(H)-扁枝烷值较高,为3.2～6.5(图6b);平湖地区原油4β(H)-19降异海松烷和异海松烷含量较高,异海松烷含量较低于nC20正构烷烃的含量,二萜烷指数为0.58～0.71(图6a),异海松烷/16β(H)-扁枝烷值为2.1～2.8(图6b);黄岩-天台地区原油16β(H)-扁枝烷含量高,二萜烷指数低,为0.28～0.68(图6a),异海松烷/16β(H)-扁枝烷值低,为0.3～2.0(图6b)。

注:二萜烷指数=4β(H)-19降异海松烷/(4β(H)-19降异海松烷+16β(H)-扁枝烷)。

3.5 原油甾萜特征

甾烷和萜烷类化合物具有较强的热稳定性和抗微生物降解的能力,是原油中重要的生物标志物。从研究区原油m/z191和m/z217质量色谱图可知,平北地区原油中伽马蜡烷含量极低,且具有一定丰度的奥利烷,C27-C28-C29甾烷系列呈反“L”型,规则甾烷C27/C29值极低(图7中B4原油),反映母源主要为陆源高等植物;相较于平北原油,平湖地区原油奥利烷和伽马蜡烷的含量较高(图7中H3原油);黄岩-天台地区原油m/z 191中检测出了一定丰度的伽马蜡烷和奥利烷,C27-C28-C29规则甾烷系列呈不对称“V”型,以C29甾烷为主(图7中HT9原油),但也有较高的C27甾烷,反映母源主要为陆源高等植物,且有一定程度的低等水生植物贡献。

图7 研究区原油m/z 191和m/z 217质量色谱图

4 烃源岩特征

4.1 烃源岩发育与分布

西湖凹陷始新统平湖组沉积期自西向东水体逐渐加深,沉积相组合为潮上—潮间带至潮下带过渡到中央洼陷的浅海,其中煤主要聚集在水浅的洼地,往斜坡上倾方向以及边缘洼陷方向煤层逐渐减薄,具有继承性发育特征,主要发育在潮上—潮间沉积体系(图1)。随着水体逐渐加深,暗色泥岩厚度加大。平北地区平湖组B1井、B7井煤极其发育(图8),夹杂炭质泥岩,其煤层厚度最高可达40.8 m,煤地比为5.2%～10.3%;平湖地区H6井岩性特征以砂泥互层为主,中间夹有薄层煤,其煤地比有所下降,为4.2%;而偏南部的黄岩-天台地区的HT14则主要为厚层泥岩和砂岩,夹有煤线,煤地比为0.5%(图8)。综上所述,平北地区平湖组煤系烃源岩发育,平湖地区除了煤系烃源岩发育,还发育一定的暗色泥岩,而黄岩-天台地区则以暗色泥岩为主,煤系烃源岩发育较少。

注:煤层厚度(H)和煤地比(N)均为平湖组中段的统计结果。

4.2 烃源岩生物标志物特征

平湖组为研究区主力烃源岩,岩性主要为煤、炭质泥岩和暗色泥岩,其饱和烃组分中二萜类化合物的含量高,以4β(H)-19降异海松烷、异海松烷和16β(H)-扁枝烷为主,规则甾烷系列以C29甾烷占优势,表明陆源高等植物是研究区主要成烃母质[6,27-30]。选择主要受生源与沉积环境影响的生物标志物参数,对比分析不同地区平湖组不同岩性烃源岩的生物标志物特征,结果表明不同岩性烃源岩其生物标志物特征具有显著差异(图9、10)。

图9 平北地区平湖组烃源岩饱和烃质量色谱图

平北地区煤和炭质泥岩中Pr/Ph高,二萜类含量极为丰富,甚至在TIC图上高于正构烷烃(图9中B4井样品)。此外,4β(H)-19降异海松烷含量明显要高于16β(H)-扁枝烷,且在m/z191质量色谱图也检测到了一定丰度的奥利烷,C27-C28-C29甾烷系列呈反“L”型,表明其母源主要为陆源高等植物,以岸上干燥针叶类裸子植物输入居多;而暗色泥岩中二萜类化合物含量较低,16β(H)-扁枝烷丰度相对较高,五环三萜烷类化合物表现出伽马蜡烷含量较低的特征,但煤和炭质泥岩的伽马蜡烷指数更低,甾烷系列以C29甾烷为主,相对于煤和炭质泥岩,平北地区暗色泥岩中有一定的蕨类植物贡献(图9)。

海域烃源岩样品搜集难度大,本次研究仅采集到了平湖地区的暗色泥岩。平湖地区暗色泥岩(如图10中H6井)中二萜类含量较平北地区有所降低,其中16β(H)-扁枝烷含量相对上升,反映了近岸带蕨类植物输入的增加,C27-C28-C29甾烷系列呈不对称“V”型分布,指示母源主要为陆源高等植物,含有少量低等水生生物。黄岩-天台地区暗色泥岩中二萜类含量低,其中16β(H)-扁枝烷相对含量高于异海松烷类(m/z123)。同时m/z191质量色谱图中检测到了一定丰度的伽马蜡烷,且C27-C28-C29甾烷系列呈不对称“V”型分布,表明其母源为陆源高等植物和低等水生生物;而黄岩-天台煤岩相对于暗色泥岩姥鲛烷优势,二萜类含量高,甚至高于正构烷烃,另外,伽马蜡烷丰度极低(图10中HT9井)。

图10 平湖、黄岩-天台地区平湖组烃源岩饱和烃质量色谱图

5 油源分析

5.1 生物标志物谱图对比

通过对比平北地区原油及烃源岩的生物标志物,发现原油与煤和炭质泥岩的生标特征更接近,均表现出高姥植比,二萜类化合物丰富,甚至高于正构烷烃(图9中B4井样品),伽马蜡烷指数低(图7和图9中B4井样品),规则甾烷以C29甾烷为优势的特征,以上特征反映平北地区原油煤和炭质泥岩贡献大。对比黄岩-天台地区原油及烃源岩生物标志物,发现原油与暗色泥岩生物标志物特征接近,二萜类化合物含量均较低,16β(H)-扁枝烷含量高(图5、10),m/z191质量色谱图均检测到了一定丰度的伽马蜡烷,甾烷类以C29甾烷为主,但也有一定丰度的C27甾烷(图10中HT7井)。因此,综合原油与烃源岩的生物标志物特征,认为黄岩-天台地区原油主要为暗色泥岩贡献。对比平湖与其他两个地区原油生物标志物,发现平湖地区原油二萜类化合物含量高,伽马蜡烷指数低,且16β(H)-扁枝烷、C27甾烷含量介于平北、黄岩-天台原油之间,反映平湖地区原油为煤系烃源岩和暗色泥岩混合贡献。

5.2 生物标志物参数对比

应用重排补身烷/8β(H)-补身烷、C29重排甾烷/C29规则甾烷与全油碳同位素关系[31](图11)可知,平北地区原油具有较高的碳同位素值,重排补身烷和C29重排甾烷较低,反映源岩缺少黏土矿物;结合研究区平湖组中段沉积相分析(图1)平北地区位于斜坡带边缘,主要为潮上—潮间带,为有利的聚煤环境,煤层极为发育,煤地比为5.2%～10.3%(图8中B7和B1井),故推测其源岩主要为煤系烃源岩。平湖地区原油碳同位素相对平北地区有所下降,重排补身烷和C29重排甾烷含量上升,反映源岩黏土矿物含量应比平北更高,再结合其沉积相位于潮上—潮间带(图1),岩性以砂泥互层为主中间夹有煤层,煤地比有所下降,平均为4.2%(图8中H6井),故推测其源岩除了煤系烃源岩,还有暗色泥岩贡献;而黄岩-天台地区原油中重排补身烷和C29重排甾烷含量较高(图11),反映源岩中黏土矿物含量不可忽视,原油碳同位素组成较小(暗指母质来源中低等水生生物的贡献较大),再考虑到下伏的平下段和宝石组沉积环境主体位于潮下—浅海相[32-33],另外从图8中平北到平湖到黄岩-天台再到深凹带的连井剖面可知,相对于平北、平湖地区,平下段和宝石组往深凹带,沉积水体变深,岩性以潮坪—浅海相的暗色泥岩、粉砂质泥岩夹细砂岩为主(图8),故推测主力源岩为暗色泥岩。

图11 研究区原油碳同位素与重排补身烷/8β(H)-补身烷相关图(a)和原油碳同位素与C29重排甾烷/C29规则甾烷相关图(b)

综合研究区原油和烃源岩生物标志物特征、原油碳同位素组成及平湖组沉积相可知,平北地区原油主要为煤系烃源岩贡献,平湖地区原油煤系烃源岩和暗色泥岩混合贡献,且煤系烃源岩的贡献较大,而黄岩-天台地区原油主要为暗色泥岩贡献。

6 结论

1) 平北地区原油碳同位素组成重,二萜类化合物含量高,甚至高于正构烷烃,以异海松烷类为主,而C29规则甾烷在甾烷系列中占据优势;平湖地区原油碳同位素组成较轻,相较于平北地区,二萜类化合物含量下降,但16β(H)-扁枝烷含量较高;黄岩-天台地区原油碳同位素组成轻,二萜类化合物含量低,且以16β(H)-扁枝烷为主,规则甾烷以C29甾烷为主,但也有一定丰度的C27甾烷。

2) 平北地区煤和炭质泥岩中二萜类化合物丰富,甚至高于正构烷烃,而暗色泥岩中二萜类化合物含量较低,平北地区烃源岩中伽马蜡烷含量均较低,规则甾烷均以C29甾烷为主;平湖地区暗色泥岩中二萜类化合物含量较高,其中16β(H)-扁枝烷含量较高,C27-C28-C29甾烷系列呈不对称“V”型分布;黄岩-天台地区暗色泥岩中二萜类化合物含量低,但16β(H)-扁枝烷含量明显高于4β(H)-19异海松烷的含量,且具有一定丰度的伽马蜡烷,C29规则甾烷在甾烷系列中占据优势,但也存在一定丰度的C27甾烷,而相较于暗色泥岩,煤岩二萜类含量更高,伽马蜡烷丰度极低。

3) 平北地区原油主要为煤系烃源岩贡献,平湖地区原油为煤系烃源岩和暗色泥岩混合贡献,且煤系烃源岩的贡献较大,而黄岩-天台地区原油主要为暗色泥岩贡献。研究区越往南,暗色泥岩的贡献越大。

致谢本次研究的采样、资料搜集及相关研究工作得到了中海石油(中国)有限公司上海分公司勘探开发研究院刘金水、胡森清、邹玮、陈忠云以及其他勘探室领导、专家的悉心指导和大力支持,在此深表感谢!