阿秒光脉冲的产生和测量方法

李培增,龙潇骁,刘运全,b

(北京大学 a.人工微结构与介观物理国家重点实验室;b.教育部纳光电子前沿科学中心,北京 100871)

阿秒对应的时间尺度为10-18s,是非常小的时间尺度. 可以这样大致地进行比较——心脏跳动时间的量级大致是秒,原子分子中电子运动的尺度大致是阿秒,阿秒与秒的比值大致相当于秒与宇宙年龄的比值. 这足以见得阿秒是非常小的时间尺度.

材料的宏观性有不同用途. 例如,在生产生活中利用某些金属较好的延展性加工成各种形状的零件,利用其导热性可以制成厨具,利用其导电性可以制成导线;利用橡胶的绝缘性可制成绝缘手套,等等. 不同材料的宏观性质与其构成的原子内部电子的微观状态有关,因此研究阿秒尺度下电子波包的运动状态将有助于认识物质的微观状态以及运行规则,从而了解物质的宏观性质. 当然,研究人员更希望对其进行改造,进而对物质的宏观性质进行调控.

探测原子分子中电子的运动需要有阿秒尺度的探针,阿秒光脉冲正是进行阿秒物理研究的重要实验工具. 本文将从实验的角度出发,介绍阿秒光脉冲的产生和测量方法.

1 初识阿秒科学

2022年,以色列沃尔夫基金会公布,当年的沃尔夫物理学奖获得者为马克斯·普朗克量子光学研究所教授Ferenc Krausz、渥太华大学教授Paul Corkum、瑞典隆德大学教授Anne L’Huillier,以表彰3人(图1)对超快激光科学和阿秒物理的开创性贡献.

图1 2022年沃尔夫物理学奖获奖人[1]

2023年,瑞典皇家科学院公布,当年的诺贝尔物理学奖获得者为俄亥俄州立大学名誉教授Pierre Agostini、马克斯·普朗克量子光学研究所教授Ferenc Krausz、瑞典隆德大学教授Anne L’Huillier,以表彰3人(图2)在实验方面产生阿秒光脉冲.

图2 2023年诺贝尔物理学奖获奖人[2]

这些实验和理论的发展为人类提供了探索原子和分子内部电子世界的新工具. 伴随着阿秒光脉冲的产生,阿秒物理迎来了蓬勃发展,人们对原子内电子动力学行为的了解更加清晰、更加直观. 本文将偏重于实验的角度介绍阿秒光脉冲的产生和测量方法.

1.1 阿秒时间分辨

对于运动物体的研究,从古至今都是科学家们关注的焦点,人们往往通过一些直观的手段,观察物体每个时刻的状态. 19世纪中叶,人们对于马儿在奔跑时是否存在4只脚同时离开地面的状态有不同的看法,但是都没有明确的证据证明对方的对错. 直到Leland Stanford邀请著名摄影师拍摄如图3(a)所示的1组照片,人们才清楚地认识到马儿奔跑时的状态,这个争论才有了明确的答案.

将图3(a)中的照片按照一定的速度连续播放并通过眼睛观察,由于人眼的视觉暂留,在脑海中将形成一段连续运动的画面,电影即利用了该原理. 一般的摄影机每秒拍摄24帧画面,可以观察到物体毫秒量级的运动. 如果利用这样的摄影机拍摄更快物体的运动状态,由于摄影机曝光时间不够短,无法定格某一时间内物体的运动状态,因此得到模糊的照片. 此时普通的摄影机已经不能满足要求,而需要更高速的摄影机,例如利用高速摄影机拍摄子弹穿过苹果瞬间的运动状态,如图3(b)所示.

(b)子弹射击苹果图3 对物体运动状态的捕捉

目前,高速摄影机每秒大致可以拍摄1 000帧画面,可以观察到微秒量级的运动. 但是对于更小时间尺度下物体的运动,例如皮秒(1 ps=10-12s)到飞秒(1 fs=10-15s)量级下分子转动和振动的过程,阿秒(1 as=10-18s)量级下原子分子内电子的运动过程,仄秒(1 zs=10-21s)量级下原子核内部的运动过程,则需要具有更高时间分辨能力的探测装置. 电子电路由于受到RC响应时间的限制,其时间分辨能力仅达到皮秒量级,如果得到更高的时间分辨能力,需要用到超快光学或光波电子学. 例如,使用阿秒光脉冲激光进行探测,当光脉冲照射到探测物体上,相当于按下1次“快门”,通过下文介绍的相关测量方法,可以对更快的物理过程进行观测. 超快科学的发展过程如图4所示.

图4 超快科学的发展过程[3]

阿秒光脉冲具有阿秒时间尺度的分辨能力,发展阿秒光脉冲将有助于研究原子分子内电子的动力学过程,在阿秒时间尺度下研究超快的物理过程,能够更加深刻地了解物质中微观的物理过程.

1.2 高次谐波

目前,阿秒光脉冲主要通过高次谐波的方法产生,因此如果更深刻地理解阿秒光脉冲的产生需要理解高次谐波的产生机制.

1987年,A. McPherson等人第一次在实验上观察到了高次谐波(High-order harmonic generation, HHG)产生的现象[4],实验光路如图5(a)所示. 实验利用248 nm的紫外光照射稀有气体,光束与气体作用后产生波长小于80 nm的真空极紫外辐射,其对应的频率为入射光束的奇数倍. 在该实验中可观察到最高次数的谐波是在Ne气体中产生的17次谐波(波长约14.6 nm).

(a)产生及探测高次谐波的装置光路示意图

(b)Ne气体中高次谐波产生效率实验数据图5 实验上第一次观察到高次谐波[4]

1993年,P. B. Corkum针对强场电离过程提出了著名的“三步模型”[5],其示意图如图6(a)所示. 在三步模型中,高次谐波的产生过程为:

(a)三步模型示意图[7]

(b)高次谐波频谱示意图[8]图6 高次谐波的相关理论示意图

1)在较强的激光场作用下,原子中电子感受的势垒将被压低,电子有一定的概率发生电离.

2)从原子中释放出的电子将在激光场作用下继续加速,并随激光场的震荡运动.

3)电离的电子获得较高的能量后有一定概率回到原子核附近,最终与原子核复合,回到基态,并将多余的能量以高次谐波光子的形式释放.

利用三步模型可以解释图6(b)所示的高次谐波频谱中出现较长平台区的现象. 这种强场电离半经典模型可以很直观地说明高次谐波的产生原理. 明确高次谐波的辐射机制后,人们便开始研究高次谐波在时域的一些性质. 直到1996年,A. L’Huillier等人从理论上分析出高次谐波可以制备出阿秒光脉冲序列[6],随后他们的想法在实验上得到证实.

2 阿秒光脉冲的产生

1960年,T. H. Maiman利用受激辐射光放大的原理发明出世界上第一台激光器[9]. 由于具有良好的单色性、相干性和方向性,激光被广泛应用,当时被人们称为“最快的刀、最准的尺、最亮的光”. 而后,随着调Q、锁模技术的提出,激光器可以输出更短的脉冲激光,但是峰值功率并没有增加太多. 直到1985年,罗切斯特大学G. Mourou和他的学生D. Strickland发明了啁啾脉冲放大(Chirped pulse amplification, CPA)技术[10],使得超短脉冲激光技术得到了快速发展. 科学家们不断努力,将光脉冲功率不断提高、脉冲宽度不断变短. 最短孤立阿秒光脉冲的发展过程见图7.

图7 最短孤立阿秒光脉冲的发展过程[11]

2.1 阿秒光脉冲序列的产生

2001年,P. Agostini第一次在实验上产生并表征了脉冲宽度为阿秒量级的光脉冲序列[12],证明了利用高次谐波产生阿秒光脉冲方案的可行性,其实验装置如图8所示.

图8 首次产生阿秒光脉冲序列的实验装置示意图[12]

利用钛宝石激光器产生脉冲宽度为40 fs、重复频率为1 kHz的800 nm光脉冲,脉冲经过遮光板将光束分为内外2部分,对应内部中心圆形光束能量约为30 μJ,外部环形部分光束能量约为30 mJ. 而后2部分光同时经过涂有抗反射涂层厚度为6 mm的玻璃板,通过对玻璃板的控制调节内外2束光之间的相对时间延时. 经过时间延时调制后的光束通过透镜,聚焦到Ar原子气体束靶上. 由于环形部分光束的能量比中心圆形光束部分高出许多,因此在与Ar原子进行相互作用时,仅有环形部分光束在焦点处激发产生高次谐波. 由于频率越高对应的发散角越小,因此经过气体束后出射的光中,外环的基频光和产生的高次谐波可以通过遮光板进行滤波,将环形部分的基频光束滤除. 而后将产生的高次谐波和中心圆形光束同时入射到光谱仪中进行分析表征.

进行表征时,首先将2部分光束入射到涂有W涂层、焦距为35 mm的球形反射镜,出射的光束会聚到第2个Ar原子气体束靶上. 在激光场的作用下,部分Ar原子周围的电子挣脱束缚,电离产生光电子,利用飞行时间管TOF和微通道板MCP可以测量光电子的飞行时间和动量信息. 而后通过调节高次谐波和基频光之间的相位延时,扫描得到光谱信息,利用双光子干涉的阿秒拍频重构(Reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transition, RABBITT)可以重建出阿秒光脉冲时间上的形貌. 最终得到的脉冲强度如图9所示. 需要注意的是,在实验中,球形反射镜的W涂层将19次以上的高次谐波过滤掉;为了避免光束经过焦点后产生180°相位的变化,光谱仪将对焦点前方1.5 mm处的实验现象进行探测.

图9 阿秒光脉冲的时间强度分布图[12]

在该实验中,科学家利用聚焦飞秒激光脉冲与Ar气体相互作用获得高次谐波,通过调节高次谐波与基频光之间的相对时间延时,利用RABBITT技术对脉冲光束进行表征,最终可以获得半高全宽约为250 as、脉冲间隔约为1.35 fs的阿秒光脉冲序列.

2.2 孤立阿秒光脉冲的产生

上面所介绍的阿秒光脉冲序列中相邻脉冲之间的时间间隔大致在飞秒量级,以至于在某些情况下,1个阿秒光脉冲与物质产生相互作用后,系统并未衰减到初始的状态,下1个阿秒光脉冲便开始作用. 这种情况对分析物体的运动状态将产生较大影响,因此除了实现阿秒光脉冲序列外,人们也期望得到孤立阿秒光脉冲.

2001年,F. Krausz利用相位锁定技术,通过稳定控制驱动光的载波包络相位的少周期激光脉冲产生高次谐波过程,第一次在实验上产生并表征了脉冲宽度为阿秒量级的孤立阿秒光脉冲[13],其实验装置如图10所示.

图10 首次产生孤立阿秒光脉冲的实验装置示意图[14]

在实验中,将1束脉冲宽度为7 fs、重复频率为1 kHz、波长约为770 nm经过载波包络相位调制后的少周期飞秒光脉冲聚焦到充有静态Ne气的金属管中,少周期飞秒光脉冲与Ne原子相互作用产生高次谐波. 高次谐波和基频光共线传输,通过电离检测器检测光谱中高次谐波的通量. 光束继续传输,经过滤光装置(滤光装置由厚度为200 nm、直径为3 mm的Zr箔放在厚度为5 μm的硝化纤维薄膜上组成,在硝化纤维薄膜的中间有直径为2 mm孔,Zr箔将过滤掉能量比较低的成分)后,将变为中间经过过滤的高次谐波和外圈基频光2部分. 出射后的光束通过电动可变光阑(改变光阑孔径可以调节外圈环形激光束的能量),而后光束入射到X射线多层膜反射镜结构上(该结构由中间圆形区域和外圈圆环形区域组成,中间圆形区域直径约为3 mm,外圈环形区域外直径为10 mm). 微型镜片的内外2部分具有相同的曲率半径,光束中高次谐波部分照射到中间圆形区域,基频光照射到外圈环形区域. 中间圆形区域的微型镜片安装在压电陶瓷驱动器上,通过调节电压的大小可以实现对2部分镜片的相对位移的控制,从而控制高次谐波和基频光之间的相对时间延时. 将2部分光聚焦到Kr原子气体束靶上,在激光场的作用下,部分Kr原子周围的电子挣脱束缚,电离产生光电子,调节2束光之间的相对时间延时,通过对光电子的探测,扫描得到与阿秒光脉冲相关的信息.

利用该实验方法,首次在实验上得到了脉冲宽度为(650±150) as的孤立阿秒光脉冲. 其谱线宽度随相对时间延时的变化图像如图11所示,可以看到,在650 as时拟合效果较好.

图11 谱线宽度随相对时间延时的变化图像[13]

在该实验中获得孤立阿秒光脉冲方法的实验原理如图12所示. 可见光波段的少周期飞秒光脉冲与Ne气相互作用,产生高次谐波,获得光脉冲序列. 其中,具有最高光子能量的成分仅包含在驱动脉冲峰值附近位置处产生的单个光脉冲中. 因此,当光束经过Zr箔滤波后,能量较低的部分将被过滤掉,仅保留少周期飞秒脉冲振幅最大值处对应产生的中间能量较高的单个光脉冲,从而获得孤立阿秒光脉冲. 这种获得孤立阿秒光脉冲的方法被称为振幅选通[15-16].

图12 振幅选通原理示意图[13]

除振幅选通方法外,后续又发展了许多产生孤立阿秒光脉冲的选通技术,例如电离选通[17-18]、偏振选通[19-20]、双光选通[21-22]、空间选通[23-24]、干涉偏振选通[25-26]等.

3 阿秒光脉冲的测量方法

由于阿秒光脉冲的脉冲宽度大致在阿秒量级,因此无法使用电学方法直接测量. 目前,实验上主要利用阿秒光脉冲与其他物质相互作用,对阿秒光脉冲进行测量和表征. 例如,使用阿秒光脉冲与稀有气体原子发生相互作用,使得原子周围束缚的电子发生电离,通过对光电子性质的测量,得到阿秒光脉冲的性质.

除了获得阿秒光脉冲的性质外,在光脉冲性质已知的情况下利用该原理也可以对电子波包的运动状态进行测量. 实验上想要捕捉到电子波包的运动状态,目前主要采用泵浦探测的方法实现超快测量,即利用泵浦光和探测光2束光先后对物质进行作用,泵浦光先将处于基态的电子进行激发,而后通过探测光对激发后的电子进行探测. 泵浦探测测量方法的精度主要取决于2束光的脉冲宽度.

3.1 双光子干涉的阿秒拍频重构

双光子干涉的阿秒拍频重构(RABBITT)是泵浦探测方法之一,常用来表征阿秒脉冲光序列. 在理论上,V. Véniard等人首先提出了RABBITT方法相关的测量原理[27],其原理为利用光强较强的高次谐波与另外1束光强较弱且不足以使原子发生电离的基频光一起入射到介质中,由于产生相同能量的光电子具有不同的量子路径,不同路径之间发生干涉,从而展现出随这2束光相对时间延时变化的边带信息,通过对边带信息的提取以获得高次谐波的光谱相位[12]或电子波包的相位信息[28-30]. 该方法经过不断地完善,最终演化为现在的RABBITT方法[31]. 2001年,P. Agostini第一次在实验上产生脉冲宽度为阿秒量级的光脉冲序列后,利用RABBITT方法对阿秒脉冲序列进行了表征[12].

高次谐波在频域上表现为一系列等间隔的峰,由于受到对称性的影响,产生的高次谐波通常只含有奇数级次,相邻峰之间的频率差为基频的2倍. 如图13(a)所示,当高次谐波与基频红外光共同作用在物质上电离出光电子时,存在不同的量子干涉路径,例如束缚态电子吸收1个频率为ωq+1的光子后再释放1个频率为ωlaser的基频光子,以及束缚态电子吸收1个频率为ωq-1的光子后再吸收1个频率为ωlaser的基频光子,这2条不同的量子路径产生的光电子具有相同的能量,2条路径之间将发生干涉,因此在相邻2阶主峰中间形成边带. 干涉后边带信号将随2束光相对时间延时的变化而发生周期性的变化. 边带信号的变化情况为

S2q∝cos (2ωlaserτ+φq+1-φq-1+Δφ2q) ,

其中,ωlaser为基频光的频率,τ为2束光之间的相对时间延时,φq+1和φq-1分别为q+1级次谐波和q-1级次谐波的相位,Δφ2q与原子本身的性质有关,可以通过理论计算获得.因此,在实验中可以得到边带信号随2束光相对时间延时变化曲线,如图13(b)所示. 通过余弦函数对边带的变化进行拟合,获得相邻级次高次谐波之间的相对相位,通过高次谐波的光谱信息得到每级次高次谐波的光强,得到光强和相位信息后可以对阿秒光脉冲序列进行表征.

(a)原理示意图

(b)边带信号随2束光相对时间延时变化情况图13 RABBITT方法的相关图例[12]

3.2 阿秒条纹相机

阿秒条纹相机(Attosecond streaking camera)也是一种表征阿秒光脉冲的方法[32-34],与双光子干涉的阿秒拍频重构方法不同,RABBITT利用阿秒光脉冲序列和基频红外光场进行泵浦探测,用来测量阿秒光脉冲序列;而阿秒条纹相机利用孤立阿秒光脉冲和少周期基频红外光场进行泵浦探测,用来测量孤立阿秒光脉冲. 2001年,F. Krausz利用相位锁定技术,通过稳定控制驱动光载波包络相位的少周期激光脉冲产生高次谐波过程,第一次在实验上产生了脉冲宽度为阿秒量级的孤立阿秒光脉冲后,利用激光辅助横向X射线光电离方法对所获得的孤立阿秒脉冲进行了表征[13]. 该方法经过不断完善,2002年,J. Itatani等人在此基础上提出了阿秒条纹相机的概念[34].

阿秒条纹相机是利用光电子的延时谱,从中提取出高次谐波的光谱相位或者电子波包的相位相关信息,目前成为表征孤立阿秒光脉冲的常用方法之一. 阿秒条纹相机的原理为利用1束光强较强的孤立阿秒光脉冲与另外1束光强较弱且不足以使原子发生电离的少周期飞秒光脉冲同时入射到介质中,在激光场的作用下原子发生电离产生光电子,通过对2束光之间的相对时间延时的控制,扫描得到光电子的延时谱. 其物理过程可以看作束缚的电子首先吸收1个阿秒光脉冲发生电离,电子被激发到自由态,出射的光电子根据初始电离时刻的不同而具有不同的初始动量,阿秒光脉冲结束后,电离的光电子受到飞秒光脉冲的作用在光场中运动,最终光电子的末态动量受到飞秒光脉冲的调制. 调节2束光的相对时间延时,通过探测在垂直于激光场偏振方向上很小范围内出射的光电子,可以获得相应光电子的延时谱,从中提取出高次谐波的光谱相位或者电子波包的相位相关信息.

阿秒条纹相机实验原理如图14(a)所示,假设激光场为E(t),其矢势为A(t),电子的电离时刻为t0,阿秒脉冲的中心频率为ω.通过积分得到电子挣脱原子核束缚后t时刻电子的动量为

p(t)=A(t)-A(t0)+p(t0),

(a)原理示意图

(b)光电子延时谱示意图图14 阿秒条纹相机方法相关图例[14]

在t0时刻出射的光电子的初始动量分布为

若在t时刻进行探测,此时激光脉冲已完全结束,因此A(t)=0,p(t)=-A(t0)+p(t0).通过扫描2束光之间的相对时间延时可以调整孤立阿秒脉冲电离产生光电子的时间,探测到光电子最终的动量与孤立阿秒脉冲的相位、振幅和频率相关,通过对阿秒条纹的分析可以对阿秒脉冲的脉冲宽度进行表征.除此之外,该方法也可以用于获得基频少周期飞秒脉冲的信息以及测量电子电离的时间延时等.阿秒条纹相机的典型实验结果如图15所示.

(a)实验原理示意图

(b)实验结果图15 阿秒条纹相机的典型实验结果[32]

3.3 阿秒瞬态吸收光谱

瞬态吸收光谱(Transient absorption spectroscopy)是一种电子超快动力学研究的纯光学方案,被提出后首先广泛应用于飞秒时间尺度的研究,而后被推广到阿秒科学领域. 与前面所介绍的2种方法不同的是,前面介绍的2种方法都是对激光场电离产生的光电子进行探测,通过对光电子延时谱的研究而获取相应的激光场或电子波包的信息;阿秒瞬态吸收光谱则是对透射光谱进行分析,从而得到电子波包的运动状态信息.

图16是利用阿秒瞬态吸收光谱进行阿秒物理测量的典型应用实例[35]. 其原理为利用1束少周期飞秒光脉冲通过振幅选通的方式产生孤立阿秒光脉冲,而后将1束孤立阿秒光脉冲与另外1束少周期飞秒光脉冲同时入射到介质中. 在光脉冲与物质相互作用的过程中,可以看作首先少周期飞秒光脉冲对电子进行泵浦,将束缚在原子周围的电子进行激发,然后通过孤立阿秒光脉冲对激发的电子进行探测. 将与物质相互作用后出射的光进行滤波,只探测出射的孤立阿秒光脉冲成分的光谱,并对比分析与物质相互作用前后孤立阿秒光脉冲的光谱. 在实验中可以通过调节2束光之间的相对时间延时,对价电子波包的运动状态进行直观观测,从而研究电子的超快动力学.

(a)实验装置示意图

(b)实验原理示意图

(c)阿秒瞬态吸收光谱图16 阿秒瞬态吸收光谱的典型应用实例[35]

3.4 阿秒钟

阿秒钟(Attoclock)实验方法可以和阿秒条纹相机实验方法进行比较. 两者的区别在于:利用阿秒条纹相机实验方法研究电子波包的运动状态时主要利用线偏振光进行实验,得到隧穿时间与能量之间的关系;利用阿秒钟实验方法研究电子波包的运动状态时主要利用圆偏振光进行实验,得到隧穿时间与角度的关系,如图17(a)所示. 其理论源于2008年U. Keller等人提出的阿秒角条纹技术(Attosecond angular streaking)[36].在该技术中,利用1束少周期圆偏光脉冲入射到物质上,光与物质发生相互作用后,处于束缚态的电子电离产生光电子. 由于束缚的电子被电离的时刻不同而感受到光场不同方向的旋转电场矢量,光电子受到激光场的作用后其运动状态发生改变,从而具有不同的动量矢量方向. 通过对少周期脉冲载波包络相位的控制,扫描得到不同载波包络相位下少周期圆偏振光脉冲产生的光电子出射光谱,通过分析可以得到电子受到激光作用而产生电离的相关信息.

0 π/2

π 3π/2(a)不同载波包络相位下偏振平面上电离产生光电子的分布

(b)对载波包络相位进行扫描得到的实验和模拟结果图17 阿秒钟的典型实验结果[36]

阿秒钟实验方法具有明显的优势. 利用阿秒钟实验方法进行研究时,不需要脉冲激光的脉冲宽度达到阿秒量级,而使用少周期圆偏振飞秒激光脉冲便可进行阿秒动力学的研究. 可通过简单的计算进行初步理解,以波长为800 nm的圆偏振光脉冲为例,其对应的光周期为2.7 fs. 即在2.7 fs时间内,激光场的电场矢量转过360°,对应激光场的电场矢量每度可以达到7.5 as的时间分辨率. 同时,阿秒钟实验方法也会带来一定的问题,例如由于在实验中使用的是少周期圆偏振光脉冲,因此在末态光电子动量分布上很难产生电子干涉效应,导致缺少了大量反映电子动力学的干涉信息. 对于该缺点,我们课题组在传统阿秒钟的基础上发展了由双色圆偏振激光场构建的“双指针”阿秒钟[37],利用阿秒钟实验方法开展了大量的研究并取得了一定的成果[38-39].

4 结束语

近年来,阿秒科学在众多科研方向中脱颖而出,阿秒物理的研究将会使人们更加清楚地认识微观世界的运动规律. 3位诺贝尔物理学奖获得者在实验上极大地推动了阿秒光脉冲的发展,阿秒光脉冲的研究进展将会为超快科学提供强而有力的实验工具[40]. 相信随着科学家们的抽丝剥茧,微观粒子的运动将会清晰地展现在人们眼前. 阿秒物理大有可为!