48 keV～1.25 MeV X/γ射线空腔电离室研制及性能测试

刘川凤, 成建波, 李德红, 程金星, 黄建微, 张晓乐,张 健, 张 璇, 李 月, 郝光辉

(1.中国计量科学研究院 电离辐射计量科学研究所，北京 100029；2.中国人民解放军96901部队，北京 100096)

1 引 言

常用于辐射剂量测量的有气体探测器、半导体探测器和闪烁体探测器。其中气体探测器中电离室因具有较好的稳定性、价格低廉、灵敏度高[1]和电子测量设备简单等优势常用于医疗、食品加工和环境测量等领域。在国际上,石墨空腔电离室常作为测量空气比释动能的标准装置进行使用或者作为工作计量器具测量X、γ剂量当量率[2]。

目前,国内中国原子能科学研究院设计了系列空腔电离室,作为次级标准用于测量137Cs和60Co的γ射线参考辐射场的空气比释动能率[3];上海市计量技术研究所于1985年研制了用于测量防护级60Co γ射线照射量标准装置-球形石墨空腔电离室[4];中国计量科学研究院设计了圆柱形石墨空腔电离室作为137Cs空气比释动能基准[5];中国测试技术研究院设计了用于60Co γ射线空气比释动能绝对测量的圆柱形结构的空腔电离室。这些电离室设计仅针对137Cs和60Co两个能量点,未考虑在较宽能量范围内的能量响应。除此之外,国内市面上常采用PTW生产的32005型号的电离室进行防护水平剂量率测量。国内关于测量宽能量的防护级剂量率的空腔电离室研发的文献甚少,为了提高测量仪器国产化水平,掌握核心技术,本研究设计适用于测量宽能量(48 keV～1.25 MeV)X/γ射线,基于空腔理论,对电离室结构设计和性能测试结果进行探讨。本研究设计的目标为:1) 电离室漏电流小于±5 fA;2) 能量响应相对偏差(48 keV～1.25 MeV)在±5%之内(归一到60Co);3) 长期稳定性≤0.5%/年;4) 电离室角响应≤0.5%。

2 空腔电离室设计原理

低密度空腔电离室具有以下优势:携带便捷、测量精确并且室壁可选用组织等效性的材料,因此常用做辐射束剂量测量。空腔电离室主要包括腔体室壁,收集极杆,高压极和收集极杆之间的保护极。电离室室壁通过高压电源施加极化电压,收集极杆电势为0 V,因此在电离室内构建了一定场强的电场分布。射线照射空腔电离室时,与电离室室壁发生相互作用,产生的次级带电粒子进入空腔内,次级电子在空腔内沉积能量,将腔体空气分子电离产生电子离子对,电子离子对在电场作用下分别向收集极和高压极移动,产生的感应信号经后端的信号电缆传输出至信号处理系统。由此可见,空腔内沉积的能量直接反应了测量点空气比释动能率的大小。经溯源得到的校准因子与电离室测量得到的电离电流乘积,并对测量结果进行温度气压修正可获得电离室测量中心点处的剂量率值,如公式(1)。

(1)

式中:I为收集的电离电流,A;Nk为刻度因子,Gy/A;p0为参考大气压强,101.325 kPa;p为测量时环境大气压强,Pa;T0为参考温度,293.15 K;T为测量时环境温度,K。

3 电离室结构设计

电离室设计需满足的条件如下:1) 腔体的线度与介质中由光子产生的次级电子的射程相比小很多,它的存在不会改变介质中初级光子和次级电子的能谱分布;2) 腔体内气体的电离几乎全部起源于介质中的次级电子,初级光子在腔体中释放出的次级电子可忽略;3) 腔室周围的介质厚度大于次级电子的最大射程,以满足电子平衡条件;4) 空腔应处于均匀辐射场内,使得腔体线度范围内介质的能量吸收基本上是均匀电子所产生的电离。结合电离室使用场景,需要对电离室材料和结构进行适当调整,以满足电离室在宽射线能量范围内具有较好的能量响应、尽可能小的漏电流以及具有较好的稳定可进行重复测量,符合国际电工委员会(international electrotechnical commission,IEC)标准[6]的要求。

电离室结构设计如图1所示,其中1为电离室外壳,室壁质量厚度为5.09 g/cm2。2为收集极,采用聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate,PMMA)的空心杆,外径为4.2 mm,内径为3 mm,收集极杆延伸至腔体内3/4处。高压极和收集极之间设置保护极,如图中的3所示。每两个电极之间设置绝缘材料,起到物理隔绝的作用。电离室室壁使用聚甲醛树脂(POM)材料,表面喷涂石墨材料用以导电。高压极、收集极和保护极经三同轴电缆线与TNC接头相连,最终将信号传输至电离电流测量设备Unidos Webline,对信号进行处理。三同轴电缆具有低噪声、双重屏蔽效果,有利于降低漏电流,减少信号传输过程中信号的损失,如图2所示。

图1 电离室结构设计图

图2 双屏蔽同轴电缆结构示意图

3.1 电离室室壁设计

3.1.1 室壁厚度理论计算

电离室壁的主要功能为提供极化电压,另外电离室空腔内能量沉积源于室壁产生的次级电子[7]。电离室室壁在射线照射下,空腔内的电离量与壁厚关系如图3所示。从图3可以看出,光子与室壁材料发生相互作用产生的次级电子进入腔室发生电离,起初壁厚的增加使得进入空腔的电子增多,产生的电离量不断增加;当壁厚与次级电子的最大射程相等时,空腔内的电离量达到最大;随着壁厚增大,电离强度反而会下降,这是因为壁厚过大使得部分次级电子被阻止而无法进入空腔内,同时一部分光子会被室壁吸收。因此电离室壁厚需和次级电子的最大射程保持一致。

图3 电离量与壁厚的关系示意图[8]

为了满足带电粒子平衡,进而将产生的剂量值与空气比释动能关联起来,还要求电离室壁具有空气等效性,以满足以下条件:1) 电离室室壁外产生的任何带电粒子不进入空腔;2) 在空腔处提供一个能充分表征发生在室壁物质中的光子相互作用特征的平衡带电粒子。常用的空气等效材料有石墨、POM、聚乙烯等,本设计研究中采用机械性能良好的POM材料,密度为1.4 g/cm3。

为了确定电离室壁厚度,使用连续慢化近似射程(CSDA射程)RCSDA进行表征。假设光子相互作用后产生的最大电子的能量与光子能量相同,根据入射光子能量及NIST数据库,内插可以得到相应的电子RCSDA射程,计算结果如表1所示。当电子能量为45 keV～1.25 MeV时,室壁厚度为26.4 μm～4 mm。为控制室壁对低能量光子衰减小于5%,根据NIST网站数据,初步计算不同厚度对低能光子的衰减,当光子能量为47.88 keV时,线衰减系数μ为0.311 cm-1,由光子衰减公式计算得到,当室壁厚度分别为2 mm、3 mm和4 mm时,光子衰减分别为6%、8.9%和11.7%。

表1 POM材料的电子射程与能量的关系

因此,室壁厚度设置约为2 mm,但考虑到高能射线的响应性能,电离室的壁厚设置需要进行折中,电离室室壁厚度结合蒙特卡罗模拟结果进行确定。

3.1.2 蒙卡模拟

对于宽能量范围的射线,为了满足能量响应的要求,设置的壁厚一方面要考虑低能射线的衰减,同时还要考虑高能射线对壁厚的穿透性,综合两方面对电离室的壁厚进行折中考虑。电离室收集极采用较高原子序数材料,与低能射线发生相互作用,产生更多带电粒子,弥补室壁对低能射线的衰减。

电离室内部结构复杂,壁厚只是影响能量响应的一个因素,蒙卡模拟无法做到对电离室整个结构的复原,因此蒙卡模拟的结果只能提供一个参考范围。

电离室在不同能量下响应计算方法与文献[9～11]中相似,电离室在不同能量X/γ射线照射时的响应Re可表示为电离室的响应量与该点的剂量率约定真值的比值。电离室的响应量可用在电离室测量体积内的电荷量Q表示,测量点剂量率用空气吸收剂量D表示,因此响应可表示为

Re=Q/D

(2)

式中:Q为电离室测量体积内产生的电荷量,C;D为测量点处的空气吸收剂量,Gy。

在电离室内沉积的电荷量Q等于次级电子在电离室沉积的能量Ek与产生一对电子离子对的平均电离室功的比值,即Q=Ek/(W/e)。在满足带电粒子平衡条件下,吸收剂量值等于空气比释动能值,单能γ射线以平行束照射时,在空腔中心位置产生的空气吸收剂量可表示为D=k/a[12],其中k表示单能光子每单位注量的空气比释动能换算系数;a表示平行束照射空腔的面积。单位注量的空气比释动能转换系数k根据PTB-DOS-43[13]得到,如表2所示。因此电离室在不同射线照射时的能量响应为:

(3)

表2 不同辐射质下的注量转空气比释动能的转换系数

根据电离室结构建立三维模型,如图4所示。研究中为了提高计算效率,将放射源设置成平行束照射,且束线能完全覆盖电离室。电离室腔体内径φ38.8 mm,内壁设置了20 μm的石墨,收集极设置为PMMA材料的空心管,壁厚为0.6 mm。通过改变电离室外径尺寸,调整电离室室壁的厚度,将计算的能量响应归一到60Co,结果如表3所示。初步分析,电离室壁厚在2.00～2.75 mm范围内都可满足能量响应相对偏差在±5%以内。结合机械工艺,本电离室的室壁加工厚度为2.75 mm,对于低能部分损失的射线,将采用较高原子序数的铝箔与石墨按一定比例覆盖收集极表面,补偿低能部分射线壁吸收以改善能响。

表3 不同室壁厚度下电离室能量响应

图4 蒙卡模拟建立电离室模型

3.2 电离室保护极设计

高压极和收集极之间设置一导电的保护极,主要起到减小漏电流的作用:保护极将高压极和收集极隔开,从而隔绝了从高压极到收集极的漏电流;其次,保护极和收集极等电势,排除保护极和收集极之间的漏电流;同时保护极的设置减小空腔边缘区域的边缘效应。其原理如图5所示。

图5 电离室等效电路图

图5中RL1为保护极与收集极之间的绝缘层的电阻,RL2是高压极和保护极之间的绝缘层电阻。保护极一端与收集极等电势,若RL1绝缘层的电阻无穷大,则RL1上没有电流流过,而实际上,RL1上的电阻不可能无穷大,会产生小于1 mV的电势差[14],因此产生的电流直接流入电源的负极。同理,高压极和收集极之间产生的电流经过缘层电阻RL2流入电源的负极。电离室内电荷的运动产生的感应电流流入收集极后端的信号处理系统。

聚三氟氯乙烯(PCTFE)具有优异的阻隔气体的能力,其电性能与其它全氟聚合物相似,但介电常数和损耗因数稍高。根据材料的绝缘性和材料的潮解、压电特性综合,考虑选择聚三氟氯乙烯材料作为电离室高压极、保护极、收集极之间的绝缘材料。

4 电离室性能测试

4.1 饱和曲线

电离室工作在饱和区,减小电离室内产生的正负离子的复合效应,得到高的电荷收集效率。将电离室放置于γ辐射场,距离放射源2 m处的均匀辐射野中,如图6所示,通过不断改变施加电离室的电压,记录获得的电离电流,测得结果如图7所示。在测量过程中,每次改变电压后,由于电压的波动,需等5 min之后计数。从测量结果分析,当电压值为200 V时电离室已达到饱和区,当电压在200～800 V之间时,根据公式计算得到坪曲线的坪斜为0.046%,最佳工作电压设定为400 V。

(4)

图6 电离室性能测量实验布局示意图

图7 电离室坪曲线

式中:S代表坪斜;V1为坪区起始点;V2为坪区终点;N1为工作电压为V1时电离室计数;N2为工作电压为V2时电离室计数。

4.2 漏电流测试

电离室产生漏电流一方面是由于天然本底照射,另一方面是由于周围电磁的影响。漏电流是评判电离室性能的一个重要指标,其大小直接影响了电离室测量结果。

电离室保护极设计采取隐蔽形式以减少电离室内部电场畸变,且尽量减少腔内可能存在的弱电场死角,装配过程中尤其注意消除可能引起的寄生电离的任何意外空腔[15,16]。电离室高压极和收集极之间的绝缘体,以及收集极和保护极之间的绝缘体均尽量减少暴露在表面。为了确保电离室测量具有较高的重复性和稳定性,电离室采用紧密结合设计,装配具有较高精度。

将电离室与静电计UNIDOS Webline相连,对电离室设置400 V高压,预热30 min后进行测量。利用电荷积累法对漏电流进行5次测量,根据公式I=Q/t得到漏电流测量结果分别为0.002 pA、0.001 pA、0.002 pA、0.002 pA、0.002 pA,平均值为1.8 fA,从测量结果来看,电离室漏电流小于5 fA。

4.3 能量响应

不同能量的光子与室壁材料和空气具有不同的质量阻止本领和质能吸收系数,因此相互作用产生的电荷量不同,即在电离室腔体内沉积的能量不同。为了实现将宽能量射线(48 keV～1.25 MeV)照射电离室时,得到的响应在±5%以内,对电离室杆进行了多次优化。电离室收集极为空心结构POM管,通过实验发现,当管壁外设置为60 μm铝膜时,低能部分的能量响应偏大;当设置30 μm的铝膜时,高能部分的能量响应偏大;当管壁为石墨涂层时,低能部分能量响应偏小。通过综合分析,收集电极采用石墨和铝膜双材料结构形式。在满足ISO 4037标准[17]的参考辐射场窄谱中的N60、N80、N100、N120、N150、N200、N250、137Cs和60Co辐射场下对电离室的响应进行测试,平均能量分别为48 keV、65 keV、83 keV、100 keV、118 keV、164 keV、208 keV、662 keV和1 250 keV,并将能量响应以60Co进行归一。可根据式(5)和式(6)计算不同能量射线下的响应,测量结果如图8所示。从测量结果来看,归一化到60Co时,电离室在能量为48 keV～1.25 MeV射线下的能量响应相对偏差在±4%以内。

(5)

图8 平均能量为48keV～1.25MeV射线的能量响应

(6)

4.4 长期稳定性

作为长期使用的工作计量器具,应具有较好的长期稳定性。由于电离室内部元件的老化、性能的变化等都会对电离室的性能产生细微的影响。通过对电离室在60Co γ辐射场同一位置进行校准的校准因子评估电离室的长期稳定性,在半年时间分别进行了2次测试,测量值分别为9.539×105Gy/C和9.543×105Gy/C,2次测量相对偏差为0.03%,可初步认为半年时间内电离室稳定性为0.03%。

4.5 角响应

电离室由于设计和机械加工原因,可能在不同方向上稍有差异。在剂量率测量过程中,电离室常固定在一个方向上,因此需要对电离室的角响应进行测量。通过将电离室绕杆旋转,分别在0°、90°、180°和270°对距离放射源同一位置处的剂量率进行测量,测量结果见表4,将结果归一化到0°时的剂量值。由表4可见,电离室的角响应在±0.5%以内。

表4 电离室饶轴旋转不同角度响应

4.6 剂量率范围测量

设计的空腔电离室根据球形体积计算公式V=0.75πR3,测量体积约为30 cm3,将电离室放置在60Co γ辐射场内距离源2 m位置进行测量,得到相应校准因子9.539×105Gy/C。利用该校准因子在辐射场不同位置处进行剂量率测量(如公式(1)所示),将测量结果与辐射场参考剂量率进行比较,若两者偏差在±5%之内,则认为该测量值可采纳。测量过程中,剂量率大小对校准因子的影响可忽略。

其中辐射场参考剂量率由已建立的标准电离室进行测量得到。测量结果如表5所示,满足测量值与标准值在±5%以内的偏差,因此该设计研制的电离室能测量到的最小剂量率为3.005 mGy/h,最大剂量率为30 Gy/h。

表5 电离室测量剂量率范围

5 结 论

本文从电离室结构设计出发,研制名义体积为30 cm3空腔电离室,通过对电离室结构进行优化,实现了良好的剂量性能。对电离室的饱和曲线、漏电流、能量响应、长期稳定性和剂量率范围进行测试,测试结果如下:漏电流<±5 fA;在48 keV～1.25 MeV X/γ辐射场中,并以60Co为归一化处理的参考值时,能量响应相对变化在±5%之内;角响应在±0.5%之内;剂量率测量范围为3 mGy/h～30 Gy/h,与参考剂量率偏差在±5%之内。整体的测量结果均达到设计目的。后期将继续监测电离室的长期稳定性,以获得更充分的数据。该电离室可作为测量防护级水平和核应急水平剂量率的工作计量器具使用,实现国产替代。