长沙地区O3 污染潜势广义可加模型的季节分异性

花瑞阳,倪长健,李 蔚,叶成志,石荞语

1.成都信息工程大学大气科学学院,四川 成都 610225

2.长春市气象台,吉林 长春 130051

3.湖南省气象台,湖南 长沙 410000

4.中国气象局成都高原气象研究所,四川 成都 610072

自我国实施《打赢蓝天保卫战三年行动计划》和《大气污染防治行动计划》以来,以PM2.5为代表的颗粒物质量浓度在显著降低的同时,臭氧(O3)浓度却呈现出上升的趋势[1-3]。 近地面高浓度的O3不仅干扰生态系统的稳定,严重影响人体健康,而且还加剧了大气复合污染的复杂性和不确定性,这已经成为当前大气环境管理的焦点和难点[4-5]。

近地面O3是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在太阳辐射下发生一系列复杂的光化学反应生成的二次污染物[6-7]。 基于对前体物的敏感类型识别,可将O3浓度的管控分为VOCs控制区、NOx控制区、VOCs 和NOx协同控制区[8]。 此外,由于O3和PM2.5之间有相同的前体物,二者之间还可通过辐射效应、光化学反应和非均相反应相互影响,这种化学偶联关系增大了O3和PM2.5协同治理的难度[9-10]。 在O3前体物(NOx和VOCs)排放相对固定的情况下,气象因子是驱动O3浓度演化的关键因素,也是造成O3浓度出现季节变化和昼夜循环的主要原因[11]。DING 等[12]研究表明,太阳辐射、相对湿度、风速和温度等气象因素与O3浓度变化密切相关,钱悦等[13]进一步研究发现,O3浓度总体与气温、日照时数呈正相关,与相对湿度呈负相关。 王玫等[14]针对2014—2017 年京津冀O3与气象要素关系研究结果表明,春、夏、秋季气温是影响O3浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度和风速则是影响O3浓度变化的主要因素。 由此可见,不同季节气象因子对O3浓度的影响存在差异性[15]。

目前,O3浓度预报方法主要分为数值预报和统计预报两大类[16]。 数值预报方法以大气动力学和大气光化学理论为基础,模拟大气中一系列复杂的物理化学过程[17-18]。 相比而言,决策树、神经网络和多元线性回归等统计预报方法仅需要将污染潜势作为输入数据,具有模型简单和适用性强等特点[19-20]。 进一步研究指出[18-21],上述统计方法也存在过拟合、机理分析不清晰以及非线性表征能力弱等不足。 广义可加模型(GAMs)作为一种非参数统计模型,可用于处理解释变量与响应变量间非线性和非单调的数据关系,是复杂多因素耦合分析的重要工具[22-23];张莹等[22]运用GAMs 模型分析成都市2014—2019 年气象因子交互作用对O3浓度变化的影响;任至涵等[24]利用GAMs 模型分别构建了O3日最大8 h 滑动平均质量浓度(O3-8 h)与4 个时段(全天时段、日间时段、O3超标时段、O3峰值时段)气象因子间的函数关系,揭示了O3逐日污染潜势对不同时间尺度的依存关系;史之浩[25]研究指出,O3浓度对气象参数变化的响应存在显著的地区和季节特征。综上,O3对气象要素及其交互作用非常敏感,这必然会导致O3污染潜势GAMs 模型表征能力和表征形式的季节差异性,而这方面的认知尚不清晰。

长沙市是湖南省经济发展的核心增长极,是我国典型的季风区,也是全国复合型污染最严重的地区之一[26]。 本文利用长沙市2016—2019 年O3浓度逐时观测资料,结合该时段同时次的环境气象监测数据,基于GAMs 模型探讨 O3污染潜势多因子非线性作用的季节分异特征,以期为该地区O3预报模型指标体系的构建提供技术支持。

1 数据与方法

1.1 数据来源

本文采用资料包括长沙市2016—2019 年9个环境空气质量监测站(高开区环保局站、湖南中医药大学站、经开区环保局站、天心区环保局站、雨花区环保局站、湖南师范大学站、伍家岭站、马坡岭站、火车新站)所提供的O3逐时监测数据和长沙气象观测站提供的常规地面观测气象资料以及地面辐射观测资料,主要包括相对湿度、气温、风速、气压、太阳辐射等。 O3数据严格参照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[25]进行质量控制,同时剔除部分时段由于停电、仪器校准等原因出现的缺测值。 气象数据集原始数据文件也已经过严格的质量控制。 本文O3浓度为O3日最大8 h 滑动平均质量浓度(O3-8 h),8 h 滑动时段内连续6 h 有数据,则认为该数据有效。 结合国家《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)确定一级限值100 μg/m3,二级限值160 μg/m3。

1.2 分析方法

广义可加模型(GAMs),将每个预测变量分割成多个部分,通过核函数、光滑样条函数或者局部回归光滑函数,对每个部分进行拟合。 GAMs模型具有解决相应变量与预测因子之间非线性关系的能力,其基本形式:

式中:i 为观测的天数;j 为气象因子的数目; μi为O3浓度的期望值; g(μi) 是连接函数;xji为解释变量,本研究解释变量为气象因子,主要包括相对湿度、太阳射辐、气温、风速和气压,fj是气象因子xji的光滑函数,代表O3浓度和气象因子间的复杂关系; β0为截距;εi表示残差。 在利用GAMs模型进行分析的时候,对于平滑函数fj使用惩罚3 次回归样条,以允许O3浓度与所选取的每个气象因子之间形成非线性响应。 GAMs 模型的分析结果通过F 统计值、P、调整判定系数(R2)和方差解释率(IRV)来表征,其中F 统计值越大,表明该气象因子相对重要性越大;P 是用来判断假设检验结果的另一参数,P 越小表明结果越显著;调整判定系数(R2)为回归平方和与总离差平方和的比值,取值范围为0 ～1,且R2越接近1表明拟合效果越优,方差解释率(IRV)表示模型对总体变化的解释能力,值越高表明模型越精确。

2 结果与讨论

2.1 O 3 浓度的季节变化

研究表明[27],不同城市由于气候气象条件不同,影响O3的主导气象因子也有所差异,通过气象因子与O3浓度相关性关系分析进一步证实,同一气象因子在不同季节与O3相关系数并不相同,因此推断同一气象因子不同季节对O3浓度的贡献率也会有所不同。 另外,O3浓度与其前体物以及气象因子构成了非常复杂的非线性系统,气象因子逐月变化是该动力系统最重要驱动因子之一,并诱发了O3浓度序列的显著季节变化特征[28]。 为此绘制了研究时段内O3月均浓度及O3高浓度天数逐月变化特征图,见图1。 图1 将O3浓度高于100 μg/m3的值作为高浓度值。 由图1 可见,O3浓度月变化呈现显著的单峰形态特征,峰值出现在9 月,为128.8 μg/m3,这一结果与文献[29]的研究结果基本一致。 2016—2018 年O3高浓度时间也呈现明显的单峰形态特征,峰值在8 月。

图1 2016—2018 年长沙市O 3 月均浓度及高浓度时间Fig.1 Monthly average concentration and high concentration days of ozone in Changsha from 2016 to 2018

为更清晰看出O3高浓度时间的季节分异特征,据此统计了2016—2018 年逐季O3高浓度的时空分布,见图2。 2016—2018 年O3高浓度时间最大值均在夏季,分别为51、49、70 d,这主要是由于夏季大气不稳定条件,太阳辐射增强且大气对流层与平流层交换频繁,光化学反应导致O3浓度升高。 显然不同季节O3浓度和高浓度天数都存在明显的季节性特征。 本文将探究不同季节O3浓度与气象因子非线性拟合结果是否也存在季节分异特征,为更准确预测O3污染潜势,分季节制定前体物控制方案,进一步改善我国环境空气质量提供支持。

图2 2016—2018 年长沙市四季O 3 高浓度时间Fig.2 The number of days with high ozone concentration in four seasons in Changsha from 2016 to 2018

2.2 GAM s 模型的构建

基于广义可加模型(GAMs)分别构建了长沙市2016—2018 年O3日最大8 h 滑动平均质量浓度与不同季节气象要素之间的函数关系,其中气象要素包括相对湿度、太阳辐射、气温、风速和气压。 首先利用相关性分析和方差膨胀因子相结合的方法排除了相对湿度、太阳辐射、气温、风速和气压之间存在多重共线性问题,进而基于GAMs模型对5 个气象因子先逐个进行单因子分析,O3浓度作为响应变量,每次选取一个气象因子作为解释变量,并分析每个解释变量对响应变量影响的显著性和模型的拟合程度。 如表1 所示,气象因子P 在0.05 以下,则代表该气象因子通过了0.05 显著性检验,P 越小则显著性越强,夏季和冬季气压未通过0.05 显著性检验。当分子自由度为1 时,说明函数为线性方程,表明解释变量与响应变量O3浓度之间存在线性关系。 结果显示,春季的气温和风速、夏季的气压以及秋季的太阳辐射、风速和气压等因子分子自由度均为1,说明该6 个函数呈线性关系,其余函数均是非线性曲线方程,且自由度越大,非线性关系越显著。 另外,R2和方差解释率越大,表明该因子与O3浓度相关性越强。 由表1可见,相对湿度、气温、太阳辐射3 个气象因子在4 个季节中均是主要的影响因子,且太阳辐射影响最大,相对湿度次之,气温最后。 从同一气象因子在不同季节里与O3浓度拟合结果来看,太阳辐射在春季影响最强(R2为0.719,方差解释率为72.4%),秋季次之(R2为0.719,方差解释率为72.0%),冬季影响排第三(R2为0.710,方差解释率为71.4%),夏季最小(R2为0.409,方差解释率为41.3%)。 相对湿度在冬季影响最强(R2为 0.576, 方差解释率为58.3%),秋季次之(R2为0.556,方差解释率为56.1%),夏季最小(R2为0.394,方差解释率为40.8%)。 气温的季节重要性排序与前2 个因子皆不相同,气温在秋季影响最强(R2为0.442,方差解释率为45.9%),春季次之(R2为0.283,方差解释率为28.5%),但影响最小的季节是冬季(R2为0.117,方差解释率为12.7%)。在秋季,气压影响的重要性大于风速,春、冬、夏季则相反,风速重要性大于气压。 因此,O3浓度季节变化是非常复杂的非线性时间变化序列,不同季节气象因子(解释变量)与O3浓度(响应变量)的关系有显著差异。 这一结论也得到了刘明花[30]研究成果的支持。

表1 4 个季节O 3 浓度与单个气象因子的GAM s 模型拟合结果Table 1 Fitting results of O 3-8 h concentration in four seasons with GAM s model of single meteorological factor

利用GAMs 模型进行多要素影响分析,以了解气象因素在不同季节对O3的综合影响。 将5个气象因子共同作为解释变量,O3浓度作为响应变量,构建GAMs 模型进行多要素拟合。 从表2可知:①四季O3浓度变化多要素GAMs 模型R2和方差解释率都高于对应季节单因子GAMs 模型拟合结果,多因素GAMs 模型的拟合效果优于单因子GAMs 模型。 ②秋季多要素GAMs 模型R2为0.819,方差解释率为83.0%,高于其他季节多要素拟合的GAMs 模型。 ③夏季多要素GAMs 模型R2为0.564,方差解释率为60.2%,显著低于其他季节多要素GAMs 模型。 可见,不同季节气象因子对O3污染潜势贡献率存在差异。 夏季O3浓度与气象因子拟合度明显低于其他季节,主要是由于夏季高温、强辐射使得光化学反应愈加复杂,同时O3的另一主要前体物VOCs 在高温下反应更为活跃,使O3浓度变化的作用机制更加繁杂[31]。 因此,导致影响O3浓度的气温、太阳辐射、相对湿度等主控因子权重下降,GAMs 模型拟合效果较差。

表2 4 个季节O 3 浓度与5 个气象因子的GAM s 模型拟合结果Table 2 Fitting results of GAM s m odel between O 3-8 h concentration in four seasons and five m eteorological factors

夏季的气压与冬季的风速和气压均未通过0.05 的显著性检验,因此,为进一步分析O3污染潜势的非线性季节分异特征,以太阳辐射、相对湿度、气温3 个气象因子共同为自变量,逐个季节进一步构建与O3浓度的GAMs 模型。

R2与方差解释率可共同判定模型的拟合效果,两者数值越大则表明拟合效果越好。 由表3可知:①4 个季节,太阳辐射、相对湿度和气温与O3呈显著的非线性相关性(通过了0.05 的显著性检验且分子自由度均大于1)。 ②春季、秋季和冬季GAMs 模型调整判定系数R2为0.758 ～0.818,方差解释率为76.8%～82.8%,模型拟合度较高,说明GAMs 模型可以很好地拟合春季、秋季和冬季气象因子与O3浓度的非线性关系,这3 个季节气象因子对当季O3污染潜势具有较好指示意义。 ③夏季GAMs 模型R2为0.486,方差解释率为51.2%,气象因子与O3拟合度较差,说明夏季气象因子对O3污染潜势指示意义较差。

表3 4 个季节O 3 浓度与3 个主要气象因子的GAM s 模型分析结果Table 3 Fitting results of GAM s model between O 3-8h concentration in four seasons and five meteorological factors

在环境数值模拟及环境监测研究中,当模拟和观测数据不是固定变量而是随机变量时,不能忽视自变量的离散性。 所以,在选取回归分析方法时,不应只偏重优化因变量的拟合效果,还应同时兼顾因变量和自变量的拟合偏差。 压轴回归法(RMA)的优化准则是数据点与回归趋势线构成的三角形面积最小,注重变量间的数值变化关系,更适用于环境监测类随机数据样本的线性回归分析[32]。 因此,选用2019 年资料应用压轴回归法对4 个季节GAMs 模型的拟合效果进行检验,得到了4 个季节模拟值和观测值的散点图(图3)。从图3 可见,散点均匀分布在RMA 回归直线y=1.115 9×10-6+x(春季)、y=-7.853 81+1.055 61x(秋季)、y=0.924 7+0.992 3x(冬季)的两侧,春季、秋季及冬季压轴回归系数r 为0.735 ～0.874,表明模型能够解释O3浓度73.5%～87.4%的变化,即认为O3的预测值具有显著参考价值。 夏季压轴回归系数r 为0.436,即模型解释O3浓度的变化的能力明显小于其他3 个季节。 由此可见,夏季3 个重要气象影响因子对O3的影响明显小于其他季节,该结果进一步论证了夏季气象因子对O3污染潜势指示意义较差。 因此,找到夏季O3浓度和O3超标时间增多的主导因子,或对O3光化学反应非线性动力系统和基于气象因子的O3污染潜势协同研究,才能更准确地预测夏季O3污染潜势,进而为改善我国环境空气质量提供针对性方案。

图3 4 个季节压轴回归(RAM)检验结果Fig.3 The test result of reduced major axis regression (RAM) in four seasons

3 结论

1)春、夏、秋、冬四季相对湿度、太阳辐射、气温、风速、气压间不存在显著的共线性问题,各因子对O3浓度的影响都呈现出非线性关系,不同季节气象因子(解释变量)与O3(响应变量)的关系有显著差异。

2)太阳辐射、相对湿度和气温均是决定春、夏、秋、冬四季O3污染潜势最重要的气象要素,但三者在O3浓度变化GAMs 模型中的重要性排序会因季节的变化存在差异。

3)春季、秋季和冬季气象因子对O3污染潜势都有较佳的指示意义,GAMs 模型拟合效果较好。 夏季受各种因素影响,气象因子对O3污染潜势指示意义较差,夏季GAMs 模型拟合度低于其他季节。