李奎江 伦佳琪 孙瑞瑞 王 楠 郭亚娟 许宁波
(郑州工商学院,河南 郑州 450000)
B4C 是一种常见的中子吸收材料,具有密度低、硬度高、耐磨性好和化学稳定性强等一系列优点,同时其自身具有很高的持有氦的能力,氦释放率较低,肿胀也比较小,但由于较高的热压烧结成本及本身较差的韧性而制约了其在屏蔽材料领域的广泛应用[1]。Al-B4C 复合材料能够兼具B4C 材料的高硬度与金属Al 良好的韧性,同时保证了材料低密度的特性,目前该材料已广泛应用于核燃料贮存、中子源防护、核设施退役等领域[2-3]。
由于辐照试验受中子源的限制,成本高且难度较大,因此有必要通过数值模拟的方法对材料的中子屏蔽性能进行理论研究。本研究采用Monte Carlo方法,运用MCNP5程序对Al-B4C复合材料的中子屏蔽性能进行模拟,探究了碳化硼含量、材料厚度、中子源强度等参数对中子透射系数的影响,为以后材料制备及性能研究提供了理论基础。
MCNP 程序是由美国Los Alamos 国家实验室开发的一种大型中子、光子和电子的输运程序[4],能够对大量粒子的输运进行跟踪统计,记录粒子的运动信息,真实地模拟实际物理过程,因此被广泛应用于屏蔽结构的优化设计、辐射防护与医学检测、核设施退役计算等领域[5-6]。
本研究采用的MCNP5 模拟程序具有十分强大的运算功能,拥有大量的物质截面数据库。可以模拟10-11~20 MeV 的中子、10-3~103MeV 的光子和电子,不仅可以对单一中子、电子、光子的输运问题进行模拟,还可以对光子/电子及光子/中子等耦合粒子进行模拟[7]。Monte Carlo 是以概率统计理论为基础的非确定论方法,通过跟踪每个来自源的粒子,从产生直至消亡,在整个过程中利用相关的传输数据来计算粒子的结果[8-9]。
研究中子吸收材料的中子透射系数建立的简易模型如图1 所示,正对入射中子的面为中子入射面,与入射面相对的面为中子透射面。模型中的中子垂直入射到中子入射面,模拟材料为Al-B4C 复合材料。假设材料为理想状态下的材料,材料成分只有Al 和B4C,且复合后材料成分分布均匀,材料中无气孔和杂质。
图1 中子入射模型
运用MCNP5 程序,分别模拟并分析碳化硼含量、材料厚度、中子能量等参数对Al-B4C 复合材料中子透射系数的影响,建立碳化硼含量—材料厚度—中子能量—中子透射系数的关系。本次模拟的粒子数为1×108,模拟误差控制在1% 以内,模拟介质为空气。中子透射系数用I/I0表示,其中I为通过屏蔽材料后的中子注量,I0为无屏蔽材料时的中子注量,I=,其中∑r为宏观总截面,∑r=∑s+∑a,∑s为宏观散射截面,∑a为宏观吸收截面,d为复合材料厚度。
中子本身是一种不带电的粒子,只与物质的原子核反应,中子与物质的原子核反应基本分为两个过程:一是快中子与物质发生弹性散射或非弹性散射,使中子能量减弱到热中子能区,成为热中子;二是热中子被物质俘获或者吸收。而发生弹性散射或非弹性散射主要取决于中子能量与非弹性散射阈值的关系,只有中子能量大于非弹性散射的阈值时,才会发生非弹性散射。反之,中子能量低于非弹性散射的阈值时,只能通过弹性散射来降低中子的能量[10]。中子从入射然后被物质吸收(或逃逸)最后消亡的整个过程如图2所示。
图2 中子入射历程
入射中子的整个历程大致分为以下几步。首先,中子垂直入射穿过入射面,在a 处与物质碰撞后发生散射产生一个光子,散射的方向是随机的,并被储存起来。然后,发生散射后的中子在b 处与原子核发生裂变反应,并产生两个中子和一个光子,其中一个中子和光子被储存起来,对另外一个中子继续跟踪,发现该中子在c处被俘获。
取出刚刚被储存的中子,对其进行跟踪发现该中子在d 处逃逸出物质,同时程序结束对这个光子的跟踪。接着取出裂变反应产生的中子进行跟踪,发现该中子在e 处与物质发生反应后于f 处逃逸出透射面。取出最后一个中子,在a 处对其进行跟踪,该中子在g 处被俘获。以上是中子入射的整个历程,整个过程遵循“先进后出”或“后进先出”的原则。
本次模拟试验中采用的中子能量为0.1 MeV,Al-B4C 复合材料厚度为3 cm,碳化硼含量分别为10%、15%、20%、25%、30%、35%。
碳化硼含量决定了材料中10B 的含量,不同碳化硼含量的Al-B4C 复合材料在0.1 MeV 中子源照射下中子透射系数的变化趋势如图3 所示。中子透射系数随着碳化硼含量的增加基本呈现出线性递减的趋势,可以近似用式(1)表示。
图3 碳化硼含量对中子透射系数的影响
式中:y表示中子透射系数;x表示碳化硼含量。
从图3 中可以看出,碳化硼含量对中子透射系数的影响较大,这是由于材料中10B 热中子吸收截面较大,随着碳化硼含量的增加,材料中10B 密度也逐渐增大,中子吸收性能也随之增大。
曾心苗等[11]采用蒙特卡罗方法模拟计算了几种常见材料的中子透射系数,当中子源能量为0.1 MeV、材料厚度为3 cm时,水、铜、铁、铅、混凝土、聚乙烯的中子透射系数都在0.5以上,铅的中子透射系数最小,其中子屏蔽性能最好。而相同条件下测得的75Al-25B4C材料的中子透射系数为32.24%,其结果远小于上述材料,因此其中子屏蔽性能要更加优异。
本次模拟采用的Al-B4C复合材料的厚度依次为1 cm、1.5 cm、2 cm、2.5 cm、3 cm,中子能量为0.1 MeV,碳化硼含量为25%。
Al-B4C 材料厚度对中子透射系数的影响如图4所示,随着材料厚度的增加,中子透射系数呈现出指数下降的趋势,材料厚度在1~2 cm 区间时,曲线下降趋势很快,在2~3 cm 区间时曲线下降趋势相对平缓。指数关系可近似用式(2)表示。
图4 Al-B4C材料厚度对中子透射系数的影响
式中:y表示中子透射系数;h表示材料厚度;0.57表示分出截面(cm-1)。
指数模型符合传统的计算公式,见式(3)。
式中:I表示中子通过屏蔽材料后测得的中子注量;I0表示无屏蔽材料时的中子注量。
硼钢也是一种常见的中子吸收材料,根据含硼量的不同可以用作核反应堆的保护壳、气冷堆的安全棒、吸收棒等[12]。戴春娟等[13]采用Monte Carlo 方法对不同硼含量硼钢的中子吸收性能进行了模拟计算,模拟中子源强度为1 keV,硼含量为0.25%~2%。其研究结果表明,中子透射系数随着硼含量的增大呈指数下降的趋势,硼含量越高,曲线下降趋势越快,当厚度达到10 cm 时,KTA-304+2.00B 硼钢的中子透射系数达到0.1,具有良好的中子屏蔽性能。
可见硼含量是影响中子透射系数的主要因素,主要是因为硼元素对热中子的吸收截面远大于其他元素。一些常见中子吸收元素的热中子吸收截面和产生次级射线的能量见表1,从表1 中可以看出,10B对热中子的吸收截面最大,并且俘获γ 产生的能量最少。
表1 常见元素的热中子吸收截面与俘获γ产生的能量
本次模拟采用的中子能量依次为0.1 MeV、0.2 MeV、0.5 MeV、0.8 MeV、1.0 MeV、1.5 MeV、2.0 MeV。碳化硼含量为25%,材料厚度为3 cm。中子能量与中子透射系数的关系如图5 所示,从图5 中可以看出,随着中子能量的增加,中子透射系数在不同能区呈现出不同的线性增长趋势,但存在着不稳定性。
图5 中子能量对中子透射系数的影响
中子透射系数在0.1 MeV 和1.0 MeV 两个点处分别对应最小值与最大值,分别为32.24%、60.30%。当中子能量处于0.2~0.5 MeV 和0.8~1.0 MeV 这两个区间时,曲线起伏较大,表明材料对这两个区间能量的中子吸收和屏蔽表现得比较敏感。当中子能量处于1.5~2.0 MeV 区间时,曲线上升趋势比较平缓,说明材料对这个区间的中子吸收和屏蔽效果不敏感。
在0.5 MeV 和1.0 MeV 两个拐点处,曲线由上升趋势转变为下降趋势,中子透射系数发生“反转”现象,即由中子能量低、透射系数低向中子能量高、透射系数低转变,发生“反转”现象的主要原因是复合材料中粒子与中子发生了碰撞,从而引起激发态并退激的现象。张鹏[4]研究表明,相同厚度的材料在面对不同强度中子源照射时,中子透射系数也会随之变化。对于1 eV 的中子,在厚度同为5 cm 的情况下,氧化钆的中子透射系数要小于水和铜。然而在相同条件下,面对5 MeV 的中子,铜和水的中子屏蔽性能要优于氧化钆。
①影响中子的屏蔽效果涉及多个因素,其中碳化硼含量、材料厚度、中子能量等参数是影响Al-B4C复合材料中子吸收性能的主要因素。
②当中子能量为0.1 MeV、材料厚度为3 cm 时,碳化硼含量在模拟范围(10%~35%)内与中子透射系数呈一次线性下降关系,且下降趋势逐渐减小。当碳化硼含量为25%时,其中子屏蔽性能优于铅、铜、混凝土、聚乙烯等材料。
③材料厚度在模拟范围(1~3 cm)内与中子透射系数呈指数下降趋势,随着材料厚度的增加,下降的幅度逐渐减小,符合传统的计算公式,可见材料厚度是影响中子透射系数的关键因素。
④材料厚度为3 cm、碳化硼含量为25%、中子能量在模拟范围(0.1~2.0 MeV)内,中子透射系数呈现起伏变化趋势,且发生“反转”现象,材料对0.2~0.5 MeV和0.8~1.0 MeV区间的中子屏蔽和吸收比较敏感。