基于ENMC 的主动中子多重性质询影响因素蒙特卡罗模拟研究

吴 坤，侯英伟，胡力元，赵云龙，李 垚，孙诗奇，王利斌，刘辉兰，周春芝，宋玉收,*

（1.哈尔滨工程大学核科学与技术学院，黑龙江 哈尔滨 150001；2.国民核生化灾害防护国家重点实验室，北京 102205）

核保障以核材料衡算与控制为基础，多年来发展的核查方法分有损分析技术与无损分析技术两种，有损检测需要对核材料或核弹头进行拆解，甚至使用化学手段处理，尤其在军控核查方面存在较多弊端。无损检测手段无需对核材料进行拆解，且可在现场快速测量，价格也相对低廉[1]。

基于中子的无损检测技术分为总中子计数、中子符合计数、中子多重性计数，其中总中子计数方法最为简单，是对核材料总体中子发射率的测量。中子符合计数和中子多重性计数可以区分出裂变的中子，研究中子的时间关联信息。其方法如图1（a）所示，获取中子时间序列，通过设置预延迟、符合门宽、长延迟等参数，根据前后两个符合门中的中子分布获取多重性符合计数率来求解核材料质量[2]。通常，前符合门称为R+A 门，后符合门称为A 门，其大小相等约为中子衰减时间的1～2 倍；长延迟用来保证后符合门中尽量不存在与触发中子相关联的裂变中子。根据是否有外源对核材料进行诱发裂变，多重性计数方法分为主动多重性计数方法和被动多重性计数方法，符合计数方法也分为主动符合计数方法和被动符合计数方法。中子符合计数方法相比中子多重性计数方法简单，但需要标准样品进行刻度，限制了其使用范围[3]。

图1 中子符合及多重性计数方法示意图及ENMC 探测器结构Fig.1 The schematic of neutron coincidence and multiplicity method and the ENMC detector structure

被动中子多重性计数适用于含Pu 核材料质量测量，但对于U 核材料自发裂变率低[4]，需要使用外部中子源进行诱发裂变。国外已发展了多种类型的中子多重性计数设备；国内对于中子多重性计数的研究起步较晚，中国原子能科学研究院[5,6]、中国工程物理研究院[7,8]、火箭军工程大学[9,10]、西北工业大学[11]等单位在实验装置、计数原理等方面进行了相关研究，核工业大学将人工智能算法用于多重性计数设备的结构优化[12]。目前虽没有形成成熟的商业产品，但在电子学设计[13]、配套数据获取软件[14]方面也进行了探索。本文基于超热中子多重计数器（ENMC）结构[15]［见图1（b）］，使用蒙特卡罗方法研究主动中子多重性计数方法中质量重构结果的影响因素，包含符合门宽的设置、质询中子源强度、探测效率与衰减时间，是多重性设备设计开发的理论和数据支撑。

1 主动中子多重性计数模拟方法

主动中子多重性与被动中子多重性都依赖中子多重性模型假设[16]，差异在于由于外加中子源的影响，中子单重符合计数率会含有诱发中子源发射的中子，已经不能用于核材料质量重构，但可以通过测量的双重符合计数率、三重符合计数率以及刻度核材料与质询中子源的耦合系数与核材料增殖系数之间的关系，来求解核材料质量。由式（1）、式（2）[17]可知：

相继求解出增殖系数M、诱发裂变率F。

其中：D、T——双重和三重中子符合计数率；

εf——裂变中子的探测效率，可通过对252Cf 裂变中子源进行标定获取。

vs——质询源诱发裂变中子阶乘矩；

vi——诱发裂变中子再诱发裂变中子的阶乘矩；

fd、ft——二重和三重符合门因子。

模拟研究中，为减小裂变阶乘矩参数引入的误差，通过统计粒子间关系获取准确数值。

通过式（3）和式（4）计算[16]。

式中：P——预延迟；

G——符合门宽；

τ——中子在多重性探测器中的衰减时间。

由于关联中子计数率符合Rossi-α分布[16]，可通过拟合不同门宽与中子双重符合计数率的关系获得较准确的数值。之后通过公式：

计算核材料质量。

其中：Y——质询中子源强度；

C——源与核材料耦合系数，可通过对（6）式标定获得[18]，本文称其为C-M 方程。

其中：a、b、c——三个参数；

C——一个质询源中子在铀部件单位质量的235U 中产生的平均诱发裂变数。

除上述标定方法，亦可根据C的物理意义，通过蒙特卡罗方法统计出C值，此方法用来研究纯实验方法中C-M 方程标定偏差的影响。

2 结果与讨论

通过研究中子多重性方法及质询过程，归纳出如图2 所示的质询结果影响因素传导过程。其中探测器与核材料在实际应用过程中不可变，裂变中子分布阶乘矩主要来源于235U 核材料，可认为是定值。探测效率与衰减时间是与探测器性能相关的重要指标参数，在质询之前通过252Cf 中子源的标定获得，由于252Cf 中子能谱与实际测量环境存在偏差，影响质询结果。质询中子源强度与探测器门宽设置为影响质询结果的重要设置参数；在研究其影响过程中采用了根据物理含义统计出的耦合系数C，避免C-M 方程偏差导致耦合系数求解不准的影响。由于模拟过程中可以准确获取中子的探测时间，可忽略探测器死时间影响。

图2 主动中子多重性结果影响因素传导过程Fig.2 The conduction process of factors affecting the results of active neutron multiplicity

2.1 多重性方法参数模拟（探测效率、衰减时间、裂变中子分布阶乘矩）

利用Geant4 进行ENMC 建模及计算[19]，物理过程采用QGSP_BERT_HP 高精度中子模型，将具有252Cf 中子能谱及多重性的中子源作为蒙特卡罗模拟的源项放置于ENMC 探测腔中间，统计得到中子探测效率为58.7%；Rossi-α公式拟合衰减时间为 21 μs。与已有研究中65%、21.8 μs 存在的偏差属于合理范围，该偏差可能来源于源项的位置、源项体积、反应截面、周围环境影响等。

模拟采用NBL0075（铀富集度为93.2%）作为质询核材料。Am-Li 中子源作为（α，n）源，自身不具有裂变源的多重性特征，不会影响多重性计数结果，往往被用作235U 核材料的质询源。研究探测效率和衰减时间偏差影响时在Am-Li 中子源强度为51 560/s（立体角4π）条件下测试，中子源发射半张角设为16.6°保证核材料能够全部被质询中子覆盖，发射强度为1 075/s，该部分差异将会融合到耦合因子C中。统计NBL0075 核材料中的裂变中子，可获得裂变中子分布阶乘矩，如表1 所示。

表1 探测器参数及NBL0075 核材料诱发裂变中子阶乘矩Table 1 Detector parameters and the induced fission neutron factorial moment of NBL0075

2.2 质询影响因素

2.2.1 探测效率与衰减时间

在研究中子多重性质询结果的影响中，首先需要模拟多重性计数的测量时间，以满足质询结果的稳定。在质询中子源不变的情况下，通过模拟不同测量时间下质询结果与真实核材料NBL0075 的质量偏差变化来确定测量时间。如图3（a）模拟了500～4 500 s 的质询偏差，测量时间大于2 500 s 后，偏差趋于稳定；为保证计算准确度，后续研究采用3 000 s 测量时间。

图3 测量时间及刻度数据对质询结果的影响Fig.3 The influence of the measurement time and the calibration data on mass inquiry results

中子多重性测量及质量重构过程中，需要标定多重性计数探测器的探测效率和衰减时间。即便252Cf 为裂变中子源，但与某个特定待测量核材料的诱发裂变中子谱依旧具有偏差；另外标定时中子源与核材料的结构及摆放不同，都将导致两个参数的拟合偏差。耦合系数C是根据求解的增殖系数M通过标定C-M 方程获得，M可通过方程将误差传递至C，且C-M方程的标定来源于已知质量的核材料以及计算出的诱发裂变率F，它们都会引入误差。图3（b）展示了中子增殖系数与耦合系数的关系；明显，通过耦合系数含义统计获得的方程（实线）与C-M 公式更契合。图3（c）、图3（d）为采用标定C-M 曲线研究不同门宽下质量重构偏差与探测效率和衰减时间的关系；图3（e）、图3（f）为采用统计方法直接获取耦合系数C 后，研究不同符合门宽下质量重构偏差与探测效率和衰减时间的关系。无论是在相同探测效率偏差还是衰减时间偏差，由标定C-M 曲线获得的重构核材料质量都有更大的偏差；图3（e）曲线之间的宽度可以体现探测效率相差1%，相对偏差相差约9%。表明在真实测量过程中探测效率与衰减时间都需要准确的标定值。图3（c）、图3（d）中偏差数值随门宽值先下降后上升，是由于随门宽变化的参数影响了M的计算结果导致。有趣的现象是当门宽足够大的时候，两种耦合因子获取方法的质询结果都不受衰减时间偏差的影响［见图3（d）、图3（f）］；原因在于衰减时间主要通过影响符合门因子fd影响M、F的计算结果，当门宽足够大后符合门因子逐渐逼近1。

2.2.2 质询源强度与符合门宽

主动中子多重性中，由测试人员可以调节的重要特征为门宽与质询中子源的强度。图4（a）展示了中子双重与三重符合计数率随着源强的变化，二者都与源强成线性正相关关系，且双重符合计数率斜率更大，二者比值为2.58。如图4（b），源越弱，质询相对偏差随门宽变化曲线越平滑，这是由于源强太强导致被测到的中子强度强，会有更多的偶然符合中子（不同裂变事件中子、中子源中子）在R+A 门内被探测，影响准确性。图4（c）展示了门宽设置为32 μs 和70 μs 时，R+A 门内的时间相关中子占比随源强增加逐渐降低的变化曲线；图4（d）展示了质询结果的相对偏差随R+A 门内裂变相关中子比例的变化曲线，在本模拟中R+A 门内相关中子占比大于3%时，质询相对偏差较为稳定。根据中子多重性假设，超裂变事件为纳秒量级，远远小于中子衰减时间。中子衰减时间符合单指数衰减规律，门宽越小可以减小本底中子进入R+A 门的比例，但是小门宽导致部分时间相关中子不在R+A 门内探测，高符合计数率降低，所以需要选用合适门宽。

图4 质询中子源强度及符合门宽对质询结果的影响Fig.4 Influence of the neutron source intensity and the coincidence gate width on mass inquiry results

用不同强度的252Cf 源作为中子源，放在样品腔的中心位置。每隔10 s 计算不同门宽下的S、D、T，计算间隔数为200 次，最后计算200次的双重符合计数率的相对标准差（D-RSD）和三重符合计数率的相对标准差（T-RSD）。由于单重计数率与源强成正比关系，研究了单重计数率为430/s、4 300/s、21 500/s、43 000/s 的D-RSD 和T-RSD 随门宽的变化，结果如图5 所示。源强越小，中子稀疏导致RSD 越大，且RSD 随门宽的变化越平缓；图5（e）为使用上述四个源强的数据做出最佳门宽与单计数率S的关系，随着源强的增加，最佳门宽逐渐减小，且减小的速率逐渐变缓，该结论与Henzlova 等人的研究结果一致[20]。图4（c）中不同源强下R+A 门内真符合中子的占比变化，解释了这一现象的主要原因。

图5 使用252Cf 裂变中子源模拟裂变中子强度对符合门宽的影响Fig.5 252Cf fission neutron source is used to simulate the effect of the fission neutron intensity on the coincidence gate width

图6（a）、图6（b）为使用核材料放入探测腔，计算D-RSD 和T-RSD 在不同源强下随门宽的变化。D 和T 的统计为等时间间隔，间隔为10 s；统计量为每个门宽500 个，总时间为5 000 s。在发射角源强500～2 000/s 的范围内，通过D-RSD 及T-RSD 分析，最佳门宽位置都在41～47 μs。没有出现源强与最佳门宽的明显变化关系是由于相较于使用252Cf 源验证，使用Am-Li 源诱发核材料裂变的裂变中子强度相对较低。此时无论是D-RSD 还是T-RSD 随门宽的变化也比较平缓，与图5 中结论一致，在Pu 核材料的被动中子多重性分析中也有相似规律[21]。

图6 核材料存在时质询中子源强度对符合门宽的影响Fig.6 Influence of the neutron source intensity on the coincidence gate width in the presence of nuclear material

3 结论

通过分析主动中子多重性方法测量过程，确定了在测量过程中影响测量准确性的主要影响因素为：探测效率、衰减时间的标定值与真实核材料诱发裂变中子的偏差以及质询中子源强度、符合门宽的设置。基于ENMC 探测器结构，通过蒙特卡罗方法研究了上述两类因素的影响规律及原因。探测效率及衰减时间的偏差，会通过标定C-M 曲线影响质询结果的计算；针对ENMC 探测效率在使用标定C-M 时，其相差1%，质询结果相对偏差约为9%。质询中子源强度会影响R+A 门内裂变时间相关中子比例，设置合适门宽，R+A 门内相关中子占比大于3%，质询相对偏差较为稳定。使用双重符合计数率和三重符合计数率的相对标准差作为衡量依据，也可以帮助设计和使用者确定准确的门宽选择。整个模拟针对ENMC，但研究方法对新型中子多重性设备的设计和开发具有指导价值。

致谢

感谢中央高校基本科研业务费（3072020 CFT1505）的资助。