垃圾填埋场渗滤液溶解性有机质研究进展：基于Cite Space 的可视化分析

王宪革 何小松 王玉欣 郑 敬 沙浩群，3 何 伟

1 中国地质大学（北京）水资源与环境学院 北京 100083

2 中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室 北京 100012

3 中国矿业大学（北京）化学与环境工程学院 北京 100083

1 研究背景、数据来源与研究方法

1.1 研究背景

垃圾填埋由于其经济优势，已成为处理城市固体废物的常用方法[1]。垃圾渗滤液是一种难处理的有机出水，具有复杂的有毒污染物成分（如芳香酸和腐殖质）[2]。而垃圾渗滤液溶解有机质（landfill leachate dissolved organic matter，LL-DOM）占总有机化合物的比例已超过80%，主要由难降解挥发性脂肪酸和水生腐殖质（类黄腐酸和类腐植酸等）组成[3]，是垃圾渗滤液有机污染的最主要来源。探索LL-DOM 的研究进展，有助于了解LL-DOM的研究现状及发展趋势，为进一步开展LL-DOM相关科学研究奠定基础。

文献计量是一种常见的定量分析方法，它基于数学、统计学原理，以获取文献的诸多特征为研究对象，探究其分布结构、数量关系和变化规律等[4]，并以此为依据分析有关研究的发展特征和演变规律[5]。较常用的可视化分析有Cite Space、VOSviewer、Bibexcel 等，其中Cite Space 文献计量分析软件由美国德雷赛尔大学陈超美博士设计开发[6，7]，可用于文献信息的计量与可视化，在诸多领域中被广泛使用，其能够将文献之间的关系以知识图谱的方式呈现，可视化效果好、布局合理，既能梳理过去的研究轨迹，也能对未来研究前景有一定的展望和认识。

1.2 数据采集

以Web of Science 核心数据库（SCI-EXPANDED，SSCI，CPCI-S，CPCI-SSH，CCR-EXPANDED，IC）为文献来源，设置检索式：TS=（Dissolved organic matter）记为#1，检索式：TS=（Landfill）OR TS=（Leachate） OR TS=（Dumpsite）记为#2，根据前期文献调研，发现2000 年之前相关文献较少，故设置时间跨度为2000—2021 年的22 年。在Web of Science 高级检索式生成器中组配2 个检索式得到的结果记为#1 AND #2，将文献类型限定为研究性论文和综述性论文，经过人工确认研究主题无误且无重复记录后，共得到1030 篇文章。

1.3 研究方法及目的

本研究基于JAVA 环境下的Cite Space 5.8.R3分析国内外LL-DOM 的研究状况。将Web of Science数据平台导出的1030篇相关文献进行分析，网络节点采用单节点研究，时间片段为1 年，数据选择标准为Top10，即每年内出现频次或共被引频次排在前10 的文献。研究内容包括发文量分析，发文国家、机构等合作网络分析，发文作者分析，关键词共现、聚类及突现分析等。旨在了解LLDOM 研究现状及发展趋势，洞悉研究前沿，为进一步开展LL-DOM 相关科学研究奠定基础。

2 结果与分析

2.1 文献报道数量分析

2.1.1 不同年限发文量分析

根据检索到的1030 篇有关LL-DOM 文章的出版年份绘制发文数量变化图（图1）。具体可将该研究分为3 个阶段：2000—2005 年为初步发展阶段，该阶段年发文量较少，发文数量无明显增长，增长率上下浮动较大，表明该阶段该领域研究发展缓慢且处于探索或起步阶段；2005—2010 年为稳定阶段，该阶段发文量逐年呈现稳步上升趋势，表明LL-DOM 研究逐渐引起研究者关注；2010 年以来为快速发展阶段，在该阶段相关技术及研究手段发展迅速并逐渐趋于成熟，且随着该领域研究信息及文献数据增多，对于该领域研究也更为全面，催生出大量研究成果。增长率（每年发文量相较于上一年的增长比率）结果表明，除个别年份文章报道数下降，整体发文量呈现出快速上升趋势。以上信息表明，关于LL-DOM 的研究已成为垃圾填埋场领域的研究热点。

2.1.2 不同国家发文量分析

对不同国家发文量进行分析，数据选择标准为Top10。如表1 所示，10 个国家发文总量为832篇，2000 年以来，关于LL-DOM 的研究及发文情况在各国呈现出一定的差异性。其中，中国在该领域发文336 篇，占总发文量的32.6%，排名第一；排名第二位的是美国，发文数227 篇，占总发文量的22.0%；其次是德国、澳大利亚、加拿大等国家。在发文量排名前10 的国家中，大部分为发达国家，表明经济水平在一定程度上影响了科研的发展。中国和美国是在该研究领域发文量较多的2 个国家，其余各国发文量则远低于中美两国，表明中国和美国在该领域研究中具有一定的影响力和代表性。

图1 2000—2021 Web of Science 中LL-DOM 研究的发文情况Fig.1 The publications of LL-DOM research in Web of Science from 2000 to 2021

表1 排名前10 的国家关于LL-DOM 研究的发文量Tab.1 Number of publications on LL-DOM research in the top 10 countries

2.2 合作网络分析

合作网络分析主要是对发文国家、机构、作者以及相互之间合作关系的分析，代表LL-DOM 研究领域的主要研究力量。

2.2.1 研究国家合作网络分析

由LL-DOM 研究国家合作网络分析图（图2）可知，各国在对于LL-DOM 的研究过程中相互合作较多，部分国家之间已形成联系较为紧密的合作团体。其中代表中国和美国的节点面积较大，其次为欧洲国家如西班牙、德国以及其他各洲国家如澳大利亚、巴西等，大部分国家彼此存在一定的合作关系。结合年发文量数据可知，近年来关于该领域的研究发文量以较快的速率上升，表明随着经济全球化的不断发展，各国互相合作交流的机会不断增加。

中心性研究可对近年来的发文量在相关领域的贡献或影响具有一定的指向作用。结合表1 和图2可知，我国在LL-DOM 研究领域发文量虽远高于其他国家，其中心性却与发文量排名第二的美国仍存在较大差距，文献被引次数也略低于美国。表明近年来我国对于该领域的研究虽有较多成果产出，但由于起步稍晚，相关技术手段及研究理念成熟缓慢，在保证成果产出的同时还需注重提高成果质量。

图2 LL-DOM 研究领域发文量排名前10 的国家合作网络Fig.2 The top 10 national cooperation network in the number of publications in LL-DOM research field

2.2.2 科研机构发文情况分析

如图3 所示，该领域主要研究机构之间具有一定的合作关系，众多研究机构形成了多个大小不等的合作团体。其中，同济大学、中国环境科学研究院、中国科学院等在合作网络图中处于较为核心位置，与其他机构相互合作较为广泛，表明这些机构在该研究领域中整体影响力较高。

按照发文量排序，选取前10 位研究机构，相关信息见表2。在发文量前10 位的机构中，中国机构有8 家，发文量分别为同济大学（Tongji Univ）47 篇、中国环境科学研究院（Chinese Res Inst Environm Sci）45 篇、中国科学院（Chinese Acad Sci）44 篇、中国科学院大学（Univ Chinese Acad Sci）16 篇、 西南交通大学（Southwest Jiaotong Univ）15 篇、 北京师范大学（Beijing Normal Univ）15 篇、上海市污染控制与环境修复研究所（Shanghai Inst Pollut Control & Ecol Secur）11 篇、东北农业大学（NE Agr Univ）11 篇。国外机构有2 家，分别为佛罗里达大学（Univ Florida）14 篇、佛罗里达州立大学（Florida State Univ）10篇，表明美国在该领域主要研究力量集中在这2 个机构。结合图1 可知，中国在LL-DOM 研究领域发文量最高，主要研究力量集中于上述8 个机构，中国科学院发文量列居第3 位，中心性却最高，表明该机构产出成果具有较高学术价值。随着中国综合国力的提升，尤其是近年来关于环境问题出台的一系列政策要求，对于LL-DOM 领域的相关研究正在快速发展，产出成果也越来越多，中国科研机构在该领域的研究正发挥着越来越重要的作用。

图3 LL-DOM 排名前10 的研究机构合作网络Fig. 3 Cooperation network of the top 10 LL-DOM research institutions

表2 LL-DOM 研究领域发文量排名前10 的研究机构合作网络分析表Tab.2 Analysis table of the cooperation network of the top 10 research institutions in LL-DOM publication volume

2.2.3 作者发文情况分析

由图4 可知，LL-DOM 领域内以数个作者为单位形成了一定的合作团体。整体来看，该领域内以Xi Beidou、He Xiaosong、Shao Liming、He Pinjing、Zhao Youcai 等学者为核心，向外进行点状扩散，距离核心点越远，作者间合作性越弱。收集整理了学者发文中被引量最高的文章，前5位学者的代表性论文简介如表3 所示，其主要研究内容如下。

通过XAD-8 树脂结合阳离子交换树脂法将渗滤液分离为腐植酸（HA）、黄腐酸（FA）和亲水性组分（HyI）3 种；荧光激发-发射矩阵光谱（EEMs）分析表明，随着填埋时间延长，LLDOM 光谱特征由蛋白质荧光峰逐渐过渡到腐殖质类荧光峰；元素分析结果表明，随着填埋时间延长，碳、氢和氮含量逐渐增加，氧含量逐渐减少，渗滤液中芳香性官能团更加丰富[8，9]。采用荧光激发-发射矩阵结合平行因子（EEM-PARAFAC）分析方法，研究重金属与LL-DOM 组分（类腐殖质、类蛋白质）的结合特性，指出不同组分和金属离子之间存在猝灭效应，其中Cu 滴定几乎使所有衍生成分荧光猝灭，Pb 滴定对于新鲜LL-DOM 中类蛋白质和类黄腐酸组分有明显猝灭作用，而对于老渗滤液则作用不大[10]。随着填埋时间延长，垃圾填埋渗滤液中化学需氧量（COD）百分比降低，无机物百分比增加。在DOM（＜0.45 µm）中，疏水组分占据DOM 总组分的50%。根据不同阶段组分不同结果表明，针对不同填埋时期垃圾渗滤液应采取不同的处理工艺[11]。Jung 等[12]评估了Fenton工艺和臭氧氧化处理在不同操作条件下对垃圾渗滤液254 nm 处吸光度的影响，Fenton 法中的·OH 能有效分解疏水性和亲水性DOM，而O3倾向于氧化疏水性化合物。同时指出，在各自的最佳条件下，Fenton 工艺比臭氧取得更好的处理效果。以上结果表明，关于垃圾填埋中LL-DOM 的研究，主要集中在LL-DOM 的来源组成、成分识别以及去除工艺的研究上。

图4 LL-DOM 研究领域排名前10 的发文作者合作网络分析图Fig.4 Analysis chart of the cooperation network of the top 10 authors in LL-DOM research field

表3 LL-DOM 研究领域发文量前5 作者代表论文Tab.3 Representative papers of the top 5 authors in LL-DOM research field

2.3 研究进展分析

2.3.1 关键词共现网络图谱分析

关键词通常用于概括和凝练文章的核心内容，还涉及相关领域的研究前沿和热点发展。通过可视化分析得到节点和连线组成的关键词的共现网络图谱（图5），共获得569 个节点，关键词节点间连线数为2393 条；表4 列出了频次排列前10 的关键词，分别为“dissolved organic matter”（345 次）、“landfill leachate”（222 次）、“water”（155 次）、“carbon”（142 次）、“removal”（140 次）、“humic substance”（130 次）、“organic matter”（123 次）、“matter”（113 次）、“dissolved organic carbon”（103 次）、“degradation”（89 次），这些高频关键词在图5 中同样被突出显示，表明在一定时期内，这些词作为研究热点及高频词汇被人们关注。

2.3.2 关键词聚类分析

由于细分开来关键词数目较多，不易分析展示，采用关键词聚类可对同类型关键词起到较好的归纳总结作用。在关键词共现基础上，采用“LLR”算法，以“key words”为标记来源对关键词进行聚类分析和标签提取，得到关键词聚类图谱（图6）。选择时间线视图对关键词按照时间线形式分析，将图6 中的关键词聚类标签以时间线形式进行直观表达，得到关键词聚类线性时间图谱（图7）。聚类图生成之后得到Q 值（Modularity 聚类模块值）和S 值（Silhouette 聚类平均轮廓值），一般情况下Q ＞0.3，则认为聚类结构显著，S ＞0.5，聚类是合理的，S ＞0.7，聚类是可信的。本次聚类Q=0.3659，聚类结构显著，S=0.7127，聚类可信度较高，关键词聚类可对该领域研究主要内容或研究热点进行直观性分析，关键词聚类线性时间图谱则可从发展演变的角度对该领域研究特点和重点方向进行整体的理解与把握。

图5 LL-DOM 研究关键词共现网络图谱Fig.5 LL-DOM research key words co-occurrence chart

表4 LL-DOM 研究领域排名前10 的高频关键词共现表Tab.4 Co-occurrence of high-frequency key words in LL-DOM research field

如图6 所示，在关键词聚类图中出现的聚类标签分别为dissolved organic carbon（溶解有机碳）、landfill leachate（垃圾渗滤液）、organic matter（有机物）、dissolved organic matter（溶解性有机质）、groundwater quality（地下水水质）、extracellular enzymes（胞外酶）、anaerobic digestion（厌氧消化）、phosphorus leaching（磷浸出）。衬垫作为常用防渗措施被广泛应用于垃圾填埋场[13，14]，而当填埋场不具备衬垫措施或衬垫效果较差，导致LL-DOM 通过地表径流、渗流等方式进入地下水中，对地下水环境造成污染[15，16]。而LL-DOM 作为有机碳的重要储层，泄露至含水层中将显著影响地下水质量[17]，因此，对于LL-DOM 的研究往往伴随着垃圾填埋场污染物的甄别与地下水水质污染防护。

时间线图谱中，横轴反映时间，纵轴表示关键词聚类标签，节点圆环越大，代表关键词出现频率越高，表明该关键词是该时段的研究热点。由图7 可以看到，dissolved organic carbon、landfill leachate、organic matter、dissolved organic matter 4 个聚类标签具有较高中心性，也是自起始年份（2000 年）至今一直被重点提及的关键词。其次是groundwater quality（地下水水质），表明在LL-DOM 研究领域，对受污染地下水的研究是必要的[18]。人们曾试图采取不同方式对垃圾填埋场渗滤液进行处理，包括生物及物理化学方法[19，20]，生物法如厌氧氨氧化（ANAMMOX）[21]、膜生物反应器[22]；物理化学法如电凝和电氧化[23]，还有联合方法如顺序批处理反应器（SBR）系统[24]。从环境协调一致性、工艺复杂性以及经济效益角度出发，生物处理对垃圾渗滤液的处理能取得令人较为满意的结果[25，26]，胞外水解酶可促使有机质矿化，促进氮磷等营养物质的去除，对于渗滤液废水处理具有重要意义[27]。因此，在过去的研究中，关键词extracellular enzymes（胞外酶）、anaerobic digestion（厌氧消化）、phosphorus leaching（磷浸出）被高频提及。然而，各类处理方法均有其特点和不足，在实际处理过程中需结合单一工艺的处理优点进行综合考虑。

图6 LL-DOM 研究关键词聚类图Fig.6 LL-DOM research key words cluster graph

图7 LL-DOM 研究关键词聚类线性时间图谱Fig.7 LL-DOM research key words clustering linear time graph

2.3.3 研究前沿分析

图8为LL-DOM 领域研究关键词突现图，检出16 个在不同时间段内的关键词，根据关键词随时间演变可将其分为3 个主题，第一个主题研究时间在2000—2011 年，关键词包括sorption（吸附）、matter（ 物质）、humic substance（ 腐殖质）、decomposition（分解）、chemistry（化学）、adsorption（吸附），显示这一阶段的研究主要是LL-DOM 包括腐殖质泄露后的吸附和降解研究。第二个主题研究时间在2003—2018 年，关键词包括binding（结合）、acid（酸）、fraction（组分）、sewage sludge（污水污泥研究）、parallel factor analysis（平行因子分析）、system（系统），这些关键词显示这一阶段研究关注的是LL-DOM 的组成研究（平行因子法）[28,29]和活性污泥法处理，还有部分学者开展了LL-DOM 结合污染物性能研究。第三阶段起始于2018 年，至今方兴未艾，关键词包括microbial community（微生物群落）、coagulation flocculation（混凝絮凝）、optimization（优化）、fluorescence spectroscopy（荧光光谱），这一阶段主要关注微生物法[30，31]和物理化学法（混凝絮凝工艺）[32，33]对LL-DOM 的处理及优化以及三维荧光光谱的应用[34,35]等。

总体来说，近20 年来LL-DOM 的研究重点逐步从渗滤液泄露污染转移到了渗滤液的处理工艺优化。

2.3.4 文献共被引分析

文献共被引最早是由美国学者Small 首次提出，是指两篇论文同时被后来一篇论文所引用，则称这两篇论文构成共被引关系[36]。每一篇文章都会引用该领域内与其内容相近的数篇文章，共被引频次越高，表明被引文献学术价值越大，利用Cite Space 软件对LL-DOM 研究文献进行共被引分析，可为期刊文章质量、作者学术水平等提供科学的评估工具，同时可帮助机构或学者进行优质内容提取，为其寻找有价值的信息[37]。根据文献共被引情况，对共被引相似内容进行聚类归纳分析，并按照时间线排列，可判断该领域当前时期内的研究热点。

图9为LL-DOM 共被引文献时间线聚类图，一个节点代表一篇文章，节点越大，代表该文章被引次数越多，可推断该文献具有较高学术质量。时间线聚类图生成的Q 值为0.8571，S 值为0.9357，具有显著的聚类结构和较高的聚类可信度。表5 列出了研究文献中被引次数前10 位的参考文献，并列出了中心性、发文年限、文献名称以及主要研究内容。可以得出，上述10 篇文献是LL-DOM 研究领域具有代表性的文章，关注重点主要涵盖垃圾渗滤液的处理与特征识别、LL-DOM 的表征与来源分析、不同工艺及手段对LL-DOM 的处理及效果分析。

依据图9 共被引文献聚类情况所示，近年来被引文献重点研究内容主要集中于集群#0 electrochemical oxidation（电化学氧化）、#1 oxidation（氧化）、#2 parallel factor analysis（平行因子分析）和#3 wastewater treatment（废水处理），集群序号排列越小，包含文献数量越多。其中，电化学氧化和氧化集群占据前两位，这与图8 中提到的近年来研究热点化学混凝/絮凝技术相印证，氧化技术尤其是高级氧化技术中的电化学氧化近年来在LL-DOM 研究方面得到了较多关注以及长足的发展。集群#2 平行因子分析和#3 污染废水处理列居第3 和第4 位，推断平行因子分析方法已广泛应用到LL-DOM 研究领域物质组分探究中，同时，渗滤液的污染往往影响着周边水环境的变化，故废水处理亦是同时需要关注的研究重点。

图8 LL-DOM 研究关键词突现图Fig.8 LL-DOM key words emergence graph

图9 LL-DOM 共被引文献时间线聚类图Fig.9 LL-DOM co-cited literature time line clustering diagram

表5 被引次数排名前10 的LL-DOM 研究文献Tab.5 Top 10 citations of LL-DOM research literature

3 结论及展望

3.1 研究结论

本文基于Cite Space 可视化图谱分析了关于LL-DOM 的研究进展。通过发文情况分析，自2000 年以来LL-DOM 研究发文情况可分为探索、稳定及快速发展3 个阶段，发文数量在多数年份呈正增长。在国家发文分析中，中国以336 篇的发文量占据首位，表明我国相关研究虽起步较晚，但随着近年来环境领域研究投入加大，催生了较多的研究成果，而就中心性和文章被引数而言，中国与排名第二的美国仍存在一定差距，美国在该领域中的科研实力在各国中居于领先地位。科研机构发文方面，中国有8 家机构位列发文数量前10，也是中国在该领域科研实力的集中体现，相对来说美国科研机构发文分布则较为分散。根据作者发文情况及关键作者高被引文章分析，得出LL-DOM 研究主要集中在DOM 的来源组成、成分识别以及去除工艺研究过程上。分析显示，通过关键词聚类及文献共被引分析，得到研究热点有“溶解性有机质”“溶解有机碳”“地下水水质”“胞外酶”“厌氧消化”“磷浸出”“污水污泥”“平行因子分析”“微生物处理”“平行因子分析”“荧光光谱分析表征”等。在这些研究热点的基础上，展示了对LL-DOM 研究热点的发展演变趋势，物质组分识别及污染物处理一直是该领域中的关注重点。研究初期，组分识别及污染物消除主要以传统的物理化学方法为主，随着研究技术及认知水平不断发展，生物处理技术逐渐加以应用并逐渐成为研究热点，同时组分识别表征技术如光谱及平行因子分析成为了目前该领域主要研究手段。

3.2 未来展望

以上研究分析得出，关于LL-DOM 的组分识别分析方面，表征技术（三维荧光光谱等）及化学统计方法（平行因子分析等）的综合利用有利于识别LL-DOM 不同种类污染物，而关于新兴污染物表征方法，如高效液相色谱[47]及超高分辨率质谱[48]技术，其数据处理及结果分析方法的研究与发展是进一步识别LL-DOM 不同种类污染物的关键；在处理工艺方面，多种技术组合，以生物处理和物理化学技术互补的方式进行LL-DOM处理，比单一处理技术综合效果更为理想。