重庆市长寿区典型重金属污染健康风险评估与预测

周炼川，袁晶晶，余海，李雨桐，杜臻杰，王健，陈莹

重庆市长寿区典型重金属污染健康风险评估与预测

周炼川1，袁晶晶2,3，余海1，李雨桐1，杜臻杰4*，王健1，陈莹5

（1.重庆市生态环境科学研究院，重庆 401147；2.河南计量科学测试研究院，郑州 450000；3.郑州大学，郑州 450001；4.中国农业科学院 农田灌溉研究所，河南 新乡 453002；5.重庆市生态环境监测中心，重庆 401147）

【目的】探究重金属在地下水-土壤-水稻体系中的分布特征，为重庆市长寿区重金属污染评价与健康风险评估提供科学依据。【方法】运用地理统计学和Arc GIS技术揭示重金属在地下水、土壤和水稻中的分布特征，基于目标危险系数模型（THQ）评估铅（Pb）、砷（As）和镉（Cd）的人群暴露风险。在此基础上，预测了2036年研究区土壤重金属的空间分布。【结果】重庆市长寿区地下水-土壤-水稻中的Pb、As、Cd空间分布相互重合，重金属量呈西南高于东北的趋势。THQ模型结果表明，成人组中不存在消费稻米的重金属暴露风险，而儿童组存在较低的Cd和Pb暴露风险。2036年，研究区土壤Pb、As、Cd污染在3种状态（理想状态、无人为干预状态和剧烈污染状态）下具有显著差异，理想状态下土壤重金属量预计下降4%～8%，无人为干预状态和剧烈污染状态下的土壤重金属量和受污染土壤面积将不断增加，剧烈污染状态下的土壤重金属量将增加1.51～1.72倍。【结论】研究区重金属污染主要来源于西南地区工业企业。稻米消费下的重金属儿童暴露风险需引起重视，未来需严格控制重金属污染来源，进一步加强受污染土壤修复工作。

重金属；地下水-农田-水稻体系；空间分布特征；Arc GIS；健康风险评估

0 引言

【研究意义】铅（Pb）、砷（As）和镉（Cd）作为我国重点监控的有毒有害重金属[1]，会随着食物链的逐级传递最终进入人体，威胁人体健康[2]。水稻作为我国主要的粮食作物之一，在南方膳食结构中占据重要地位。随着经济和工业化的发展，水稻重金属污染现象愈加普遍[3]。因此，需要进行有效的重金属污染源解析，为地下水-土壤-水稻重金属污染防治工作提供技术支撑。【研究进展】目前，水稻中重金属的人群暴露风险研究主要集中于单一体系暴露风险评估或仅围绕农田土壤质量进行评估。此外，“3S”技术的发展和应用对农田土壤质量研究以及重金属污染风险评估提供了重要技术支撑[4]。地理信息系统已被广泛应用于重金属污染评估领域[5]。【切入点】重庆市长寿区化工产业聚集特征明显，拥有国家级化工园区，同时也是西南地区重要的水稻产地之一，该地区超过80%的农业用地被用于水稻种植。据调查，该地区水稻中富集的重金属来源复杂，受污染土壤、灌溉水、农药是主要的污染源[6]。长寿区部分农业用地距离化工园区较近，农田土壤及农业用水可能受到一定影响。因此，亟须对水稻中重金属暴露风险进行评估。【拟解决的关键问题】鉴于此，本研究聚焦于重庆市长寿区地下水-农田土壤-水稻体系中的Pb、As、Cd污染，采用GIS空间分析技术和目标危险系数法（THQ）研究不同镇（街）地下水、农田土壤和稻米中重金属污染水平与特征，对研究区稻米中重金属暴露风险进行评估。同时，结合混合神经网络（GANN）模型，预测了2036年该地区农田土壤中重金属空间分布，研究结果对于区域土壤环境及农产品质量安全管控具有重要意义。

1 材料与方法

1.1 采样区和样品采集

采样区域位于重庆市长寿区，属于亚热带湿润季风气候区，年平均气温为17.8 ℃，年平均降水量为1 100 mm。该地区地下水资源丰富，呈条带状分布于背斜山区。区域种植的主要水稻品种为重庆市农委推荐种植的深两优5814。2021年9月15—30日，选择长寿区水稻种植面积较大的13个镇（街），共采集水稻样品312份，农田土壤样品322份，地下水样品168个，采样点分布见图1（水稻和土壤采样点几乎重合）。水稻和土壤样品均采用梅花采样法采集，所有样品均匀混合。稻米进行风干和脱壳，并在60 ℃下烘干12 h，磨碎后过100目尼龙筛，保存在自封袋中备用；土壤样品经自然风干后，磨碎后过200目尼龙筛；所有地下水取样后经过0.45 μm的滤膜过滤，在PET塑料瓶中加入5%的硝酸进行冷藏保存，待上机测试。

注 石堰镇（SY），龙河镇（LH），双龙镇（SL），邻封镇（LF），但渡镇（DD），凤城街道（FC），江南街道（JN），晏家街道（YJ），八颗街道（BK），葛兰镇（GL），新市街道（XS），渡舟街道（DZ），菩提街道（PT）。

1.2 试剂和仪器

硝酸（HNO3）、盐酸（HCl）、高氯酸（HClO4）和氢氟酸（HF）均购买于国药集团（优级纯，中国，上海），并经二次纯化后使用。Pb、As和Cd的标液均为1 000 mg/L的5% HNO3，购买于自钢研纳克标物中心（中国，北京）。通过逐级稀释分别得到0.1、1、10、100 μg/L的Pb、As和Cd混合标液，介质为5% HNO3。试验用水均来自ELGA系统（CHORUS，UK）的超纯水。使用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）对所有样品进行定量分析。采用稻米国家标准物质GBW(E)100 361和GBW10 010a作为质控样品，测试过程中Pb、As、Cd回收率在90%～110%之间，精度在5%以内。

1.3 样品前处理

本研究中的水稻籽粒前处理方法在Cui等[7]的前处理方法基础上进行了改进。取0.5 g水稻样品于聚四氟乙烯消解罐中，加入1.5 mL HClO4和1 mL HNO3后于室温下进行预消解；次日放入烘箱，在190℃条件下静置48 h。取出放置105 ℃条件下进行赶酸处理，加入3 mL 30%的HNO3使残渣复溶，将消解罐放入190 ℃的烘箱中静置12 h，冷却后用5%的HNO3定容至100 mL的PET塑料瓶中冷藏，待分析。土壤样品分析和ICP-MS测试条件参照文献[8]。

1.4 目标危险系数模型

使用United States Environmental Protection Agency（USEPA）提出的目标危险系数模型（Target hazard quotients，THQ）对人体通过食用稻米所造成的健康风险进行评估[9-10]。假设人体通过稻米摄入的重金属（Pb、As、Cd）剂量等于人体吸收和转运的重金属剂量。通过理论模型计算人体的吸收剂量与标准参考剂量的比值作为评判标准。当＞1时，表明消费群体可能存在消费稻米造成Pb、As、Cd的暴露健康风险；当≤1时，表明消费稻米群体不存在Pb、As、Cd的暴露健康风险。越小，暴露风险越小。具体计算式为：

式中：为重金属每日摄入量（mg/（kg×d））；为每日消费稻米量（成年人为0.425 kg/d，儿童为0.147 kg/d）；为稻米重金属量（mg/kg）；为人体平均体重（成年人取60 kg，儿童取32.5 kg）；为消费群体的暴露频率，为365 d/a；为消费人群的暴露时间，为70 a；为口服参考剂量（mg/（kg×d）），Pb、As、Cd剂量分别取值为4、0.3、1；为非致癌性暴露平均时间，为365 d。

1.5 预测模型

本研究使用混合神经网络（GANN）模型预测2036年研究区的重金属空间分布[11]。为了减少不相关因子的干扰，降低输入模型的相关因子维数，以土壤重金属累积速度（）[12]为GANN模型的输入因子，实现对重金属污染预测模型的优化。GANN土壤重金属预测模型的方法流程如图2所示。

图2 GANN模型的预测流程

3种状态下的污染预测方法如下：

理想状态：

无人为干预状态：

剧烈污染状态：

式中：C为年后研究区重金属的预测量（mg/kg）；0为研究区初始年份土壤重金属实测量（mg/kg）；B为研究区土壤重金属背景值（mg/kg）；为土壤重金属累积速度；为重金属的年残留率；K为当年土壤重金属的年残留率。

1.6 数据统计

使用Origin 8.5和SPSS 15.0软件对试验数据进行分析和绘图，通过ArcGIS 10.0软件绘制采样点分布图。通过计算3种重金属在不同方向的变异函数，依据每个方向变异函数的插值模型，使用克里金插值法对长寿区的重金属量进行插值，结合Arc GIS进行重金属量的空间分布图绘制。

2 结果与分析

2.1 地下水-土壤-水稻体系中的Pb、As、Cd量

研究区地下水中重金属空间分布如图3所示。地下水中Pb、As、Cd量分别介于0.08～0.18、0.001～0.011、0.002～0.15 mg/L之间，平均值分别为0.121、0.005、0.092 mg/L。依据《农田灌溉水质标准》（GB5 084—2021），研究区地下水中Pb量和As量均低于标准限定值（Pb≤0.2 mg/L、As≤0.05 mg/L）。12个点位的Cd量高于国家限定值0.01 mg/L，超标点分别位于江南街道、晏家街道、凤城街道、菩提街道和八颗街道。

图3 研究区地下水重金属空间分布

研究区土壤重金属空间分布如图4所示。农田土壤中Pb、As、Cd量分别介于10.2～88.7、8.14～22.6、0.11～0.53 mg/kg之间，平均值分别为27.4、10.7 mg/kg和0.184 mg/kg。根据我国农用地土壤污染风险管控标准（GB15 618—2018），研究区土壤中As量未超出限定值，但存在26个点位的Pb、Cd超标，超标点均位于研究区的西南部地区。

稻米中重金属空间分布如图5所示。水稻籽粒中Pb、As、Cd量分别介于0.04～0.21、0.02～0.14、0.03～0.28 mg/kg之间，平均值分别为0.09、0.06、0.08 mg/kg。根据我国食品安全标准（GBW2 762—2017）规定（Pb、As、Cd量不超过0.2 mg/kg），研究区所有水稻样品中的As量均未超出限定值。但有6%的水稻籽粒存在Pb超标，12%的水稻籽粒存在Cd超标，超标点位主要位于晏家街道、凤城街道、菩提街道和八颗街道。

图4 研究区土壤中重金属空间分布

图5 研究区稻米重金属空间分布

2.2 主成分分析

将312份水稻样品中的重金属量进行归一化处理后进行主成分分析（PCA）[13]。F1、F2、F3的方差解释率分别为42.414%、20.647%、18.414%，累计方差解释率为81.5%（表1），说明F1、F2、F3能够反映全部数据的大部分信息。进一步对水稻中Pb、As、Cd进行因子载荷矩阵分析（表2）。主成分F1主要含有Pb、As、Cd。可见，水稻中Pb、As、Cd来源于相同或相似的污染源。然而，F2和F3主要包含As，表明As可能还来自其他污染源。

表1 水稻的特征值和总变量占比

表2 因子载荷矩阵

2.3 稻米中Pb、As、Cd的暴露风险评估

基于THQ评价法[14]，通过测定长寿区稻米中的Pb、As、Cd量，计算消费人群（成年人组和儿童组）每日Pb、As、Cd的摄入量和。对研究区内13个镇街的成年人组而言，Pb摄入量平均值在0.51～0.81mg/（kg×d）之间，Pb为0.12～0.20；As摄入量平均值为0.42～0.71mg/（kg×d），As为0.48～0.75；Cd摄入量平均值为0.57～0.86mg/（kg×d），Cd为0.57～0.86。成年人组中，Pb、As、Cd的均˂1，因此成年人食用水稻不会造成Pb、As、Cd的暴露风险（图6）。对13个镇街的儿童组而言，Pb摄入量平均值为0.66～3.65mg/（kg×d），Pb为0.17～1.05；As摄入量平均值为0.51～0.72mg/（kg×d），As为0.59～0.78；Cd摄入量平均值为0.75～1.12mg/（kg×d），Cd为0.75～1.12。儿童组中Pb和Cd存在＞1的地区。其中，晏家街道的Pb为1.05，晏家街道和江南街道的Cd分别为1.12和1.05。因此，晏家街道和江南街道的儿童群体食用稻米时，存在一定的重金属暴露风险（图7）。

2.4 农田重金属累积时间预测

将2021年作为截止年，假设30 a前研究区未发生重金属污染。利用30 a土壤中重金属的累积量计算累积速度，基于GANN模型，提出3个假设：理想状态、无人为干预状态和剧烈污染状态，预测15 a后（2036年）长寿区土壤Pb、As、Cd量（表3—表5）。

图6 长寿区不同地区稻米中重金属THQ生态风险评估值的空间分布（成人组）

图7 长寿区不同地区稻米中重金属THQ生态风险评估值的空间分布（儿童组）

表3 理想状态下2036年土壤中Pb、As、Cd量预测结果

表4 无人为干预状态下2036年土壤Pb、As、Cd量预测结果

应用克里金插值分析探索3种状态下的重金属量预测值的空间分布（图8—图10）。理想状态下，2036年土壤Pb、As、Cd量相比2021年下降了4%～8%。重金属可检出区域中部和东北区域范围缩小，西南地区基本保持不变（图8）。无人为干预状态下，2036年长寿区Pb、As、Cd量表现出随年限增长而增长的趋势，但污染面积并没有随之扩大（图9）。剧烈污染状态下，2036年研究区Pb、As、Cd平均值分别为2021年的1.51、1.72、1.68倍，西南地区污染情况较为严重（图10）。

表5 剧烈污染状态下2036年土壤中Pb、As、Cd量预测结果

图8 理想状态下2036年土壤中重金属空间分布预测

图9 无人为干预状态下2036年土壤重金属空间分布预测

3 讨论

长寿区作为重庆市最早的工业区之一，土壤重金属污染主要由人类活动所导致[15]。本研究结果表明，研究区内地下水中As和Pb量未超出标准限定值，但部分地区存在Cd超标。农田土壤也存在Cd和Pb超标，超标点位占总采样点的8%。其中，土壤Cd检出区域比Pb检出区域范围更广，主要是由于Cd的生物流动性高于Pb[16-17]。研究区儿童组食用稻米存在一定的Cd暴露风险（Cd max为1.12），虽然低于湖南稻米（Cd为1.75[10]），但与吉林稻米相比（Cd为0.85）暴露风险偏高。一方面是由于研究区土壤Cd的背景值较高，另一方面长寿区土壤属于偏酸性土壤，对土壤中的Cd会起到活化作用，进一步促进了水稻对Cd的吸收和转运[18]。因此，研究区除了源头防控工业企业污染外，还需加入相关的农艺调控措施，如施用土壤钝化剂或叶面阻控剂[19]，协同阻控水稻对Cd的吸收和转运，降低稻米Cd的暴露风险。

GANN模型结果表明，2036年研究区在理想状态下的重金属量下降4%～8%。根据我国农用地土壤污染风险管控标准（GB 15 618—2018），研究区只需加强土壤环境质量监测和农产品协同监控。在无人为干预和剧烈污染状态下，需要从土壤质量恶化的角度进行预警。当研究区内土壤重金属浓度超过污染风险管控的最大值时，应采取严格的管控措施，禁止在该区域种植农作物，或采取退耕还草、还林措施。

4 结论

1）重庆市长寿区水稻主要受到Pb和Cd污染，主要污染来源于西南地区工业企业；研究区地下水、土壤和稻米中重金属量呈西南地区高于东北地区的规律。

2）长寿区稻米不存在As暴露风险。成人组中Pb和Cd同样不存在暴露风险，但儿童组存在较低的Pb和Cd暴露风险，需提高警惕。

3）2036年土壤中Pb、As、Cd量在理想状态、无人为干预状态和剧烈污染状态下存在显著差异。理想状态下存在重金属量下降的趋势，但无人为干预状态和剧烈污染状态下重金属污染程度将进一步加重。

（作者声明本文无实际或潜在利益冲突）

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Heavy Metals in Water-soil-crop System in Changshou District of Chongqing:Risk Assessment and Their Potential Changes

ZHOU Lianchuan1, YUAN Jingjing2,3, YU Hai1, LI Yutong1, DU Zhenjie4*, WANG Jian1, CHEN Ying5

(1. Chongqing Academy of Ecological and Environmental Sciences, Chongqing 401147, China;2. Henan Institute of Metrology, Zhengzhou 450000, China; 3. Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;4. Farmland Irrigation Research Institute, Chinese Academy of Agricultural Science, Xinxiang 453002, China;5. Chongqing Ecological and Environmental Monitoring Center, Chongqing 401147, China)

【Objective】Soil contamination by heavy metals is a pervasive issue, and this paper investigates the spatial distribution of Pb, As, and Cd in the groundwater-soil-rice system in the Changshou district of Chongqing. We also assess their exposure risk and predict their potential changes in the future. 【Method】Geostatistical techniques, ArcGIS, and the target hazard quotients (THQ) methods were used to assess the risk of the three metals entering food chain. Based on these results, we predicted their potential changes and distribution up to 2036. 【Result】①Pb, As, and Cd in groundwater, soil and rice co-existed spatially, with their concentrations higher in the southwest than in the northeast. ② The THQ model did not showed risk of rice consumption for adults (THQ (As, Pb, and Cd) <1), but showed that there was slight risk of Cd (THQCd=1.12) and Pb (THQPb=1.05) for children. ③ The model predicted substantial differences in the content of Pb, As, and Cd between different three management scenarios: ideal, no human intervention, and severe pollution until 2036. While the contents of the heavy metals were predicted to decrease by 4% to 8% under the ideal scenario in 2036 compared to the current level in 2021, allowing severe pollution to continuously happen is expected to increase heavy metal content by 1.51 to 1.72 times the current level.【Conclusion】Industries are the primary source of heavy metal pollution in Changshou district. Regarding the exposure risk to children and vulnerable people, and current pollution level, strict measures, including controlling discharge of industrial waste into soils and remediating contaminated soils are essential to reducing heavy metal contents in soil and alleviating them entering food chain.

heavy metal; ground water-soil-rice system; spatial distribution characteristic; Arc GIS; health risk assessment

1672 - 3317（2023）10 - 0129 - 07

S13；X82

A

10.13522/j.cnki.ggps.2023078

周炼川, 袁晶晶, 余海, 等. 重庆市长寿区典型重金属污染健康风险评估与预测[J]. 灌溉排水学报, 2023, 42(10): 129-135.

ZHOU Lianchuan, YUAN Jingjing,YU Hai, et al. Heavy Metals in Water-soil-crop System in Changshou District of Chongqing: Risk Assessment and Their Potential Changes[J]. Journal of Irrigation and Drainage, 2023, 42(10): 129-135.

2023-03-03

2023-06-04

2023-10-18

国家重点研发计划项目（2019YFC1804000）；河南省市场监督管理局科技计划项目（2020sj15）

周炼川（1985-），男。高级工程师，硕士，主要从事农田土壤污染防治研究。E-mail: lianchuanzhou@163.com

杜臻杰（1982-），男。副研究员，博士，主要从事水土资源利用与环境方面的研究。E-mail: imdzj11@163.com

@《灌溉排水学报》编辑部，开放获取CC BY-NC-ND协议

责任编辑：韩 洋