222Rn指示北部湾北部近海SGD输送的时空特征初探

佀祥城,陈 晓,陈法锦,金广哲*,师梓洋,谢旭峰,才 华

(1.广东海洋大学 海洋与气象学院,近海海洋变化与灾害预警实验室,广东 湛江 524088; 2.广东海洋大学 海洋与气象学院,广东省高等学校陆架及深远海气候、资源与环境重点实验室,广东 湛江 524088; 3.辽宁省公共资源交易中心,辽宁 沈阳 110031)

0 引言

海底地下水排泄(submarine groundwater discharge, SGD)指陆地来源的地下水在近海海域通过岩石裂隙和沉积物孔隙进入海洋的过程,是生态圈水循环中不可忽视的一部分。BOKUNIEWICZ[1]研究表明海底地下水排泄在海岸带水文研究中占有重要地位。但由于海底地下水排泄具有隐蔽性,开展原位定量观测存在诸多困难,导致SGD过程长期以来被海洋学者忽视。自1996年MOORE[2]建立226Ra示踪SGD 的模型后,原位定量观测问题得到了突破。通过数十年的不断探索,学者发现SGD过程携带了淡水[3-4]、生源要素[5-7]、碳[8-9]、痕量金属[10-11]等多种物质汇入近海,在某些海岸,营养盐通量甚至高于河流输送通量[12],对近海的水资源利用和生态环境有着重要的影响[6,8]。此外,人类活动产生的生活污水和工业污水也会通过土壤渗透汇入地下水,并可能借助SGD运移至近海[13-14],这意味着SGD也可能是一种陆源物质输送的重要通道。因此SGD作为近海的典型陆-海相互作用过程[15-16],对海岸带水体生态环境有着显著影响[17]。

常用的SGD测量方法有直接测量法、水文模型法和地球化学示踪法3种。地球化学示踪法通常使用223Ra、224Ra、226Ra、228Ra和222Rn等铀钍衰变系列的天然放射性同位素进行SGD示踪,其中222Rn和226Ra在海洋科学中的创新应用备受关注,是目前评估大范围SGD最有效的方法[18]。相比于其他示踪剂,222Rn具有以下明显优势:地下水中222Rn的活度通常较海水中高2～3个数量级,可以很好地指示SGD过程;其半衰期较短(3.82天),可以用来示踪几天至几周的SGD过程;与Ra同位素相比,其测定前无需富集,可以进行现场测定;222Rn具有化学行为的保守性,只通过外海混合、放射性衰变与大气逸散3种形式损失。因此,222Rn被视作便捷高效的地下水示踪剂,能够较好地表征SGD通量的动态变化,现已被广泛运用在与SGD相关的研究中。如CABLE et al[19]发现在佛罗里达州近海水体中探测到的海底泉区域与222Rn活度高值分布范围重合度很高。SU et al[20]利用222Rn质量平衡模型估算出Little Lagoon的SGD速率为0.49～2.4 cm·d-1。温廷宇[21]利用222Rn质量平衡模型估算出黄海沿岸桑沟湾海域的SGD速率为26.3 cm·d-1,浙江象山沿岸SGD速率为13.2 cm·d-1。

北部湾北部拥有丰富的滩涂资源和渔业资源,但近几十年来,水体富营养化日益严重,赤潮频发,引起了社会对该海域生态和经济问题的关注[22-23]。作为陆源物质输入途径之一,SGD对北部湾海域的营养盐含量和结构变化有着较大影响[24]。通过研究北部湾北部海域SGD的时空特征,可以更好地了解北部湾海域海水-地下水的相互作用过程及营养盐的生物地球化学过程。本文选取北部湾北部海域海水的222Rn活度作为研究对象,初步明确海水中222Rn的空间分布和季节性变化特征,以探究北部湾北部海域SGD过程,尤其是离岸SGD过程的强度特征。通过构建海水中222Rn的质量平衡模型,估算出北部湾北部海域的SGD通量,为该区域的富营养化治理以及近海生态管理提供科学依据。

1 数据与方法

1.1 研究区概况

北部湾位于我国南海大陆架西北部,是天然的半封闭海湾,水深从近岸到中间区域逐渐加深,平均深度为38 m,最深处达80 m。北部湾属热带季风气候,终年受东亚季风影响,5月—10月为雨季,11月—次年4月为旱季[25]。北部湾北部海域被陆地和岛屿三面环绕,北临广西壮族自治区南部,东临广东省雷州半岛和海南省西部,西临越南北部。汇入该区域的河流众多,共计300余条,年总径流量约(1.5～2.0)×1011m3[26],主要河流有:南流江、钦江、茅岭江、昌化江、珠碧江、红河、马江等。沉积物以粉砂为主,近岸粒度较细,中央海域粒度较粗[27]。

1.2 数据介绍

2021年8月—9月以及12月—次年1月分别搭载“海科68”和“粤湛渔科9号”船在北部湾北部进行了多学科综合科学考察实验研究,调查站位设置如 图1 所示,共设置31个站位,站位间隔按照航次断面设置,大致在30 km左右。为描述由陆向海222Rn活度的变化特征,在进行数据分析过程中选取站位51、53、55、57、77为S1断面,站位59、61、63、105为S2断面进行分析。海水样品使用SBE 911 Plus梅花采水器(美国,Sea-Bird公司,2020年)分层采集,采样时依据水深情况选取表层、中层和底层水。采样时使用溢流法,避免水体样品中溶解的222Rn散逸,随后立即通过RAD7-H2O(美国,Durridge公司,2018年)测样瓶连接RAD-7测氡仪(美国,Durridge公司,2018年),以Wat250模式参照BURNETT et al[28]的海水222Rn分析方法在舱内实验室进行分析。RAD-7测氡仪内置泵体鼓气,通过滤头将水样中的气体以气泡的形式捕捉到仪器中,进入循环检测模式。每个样品的检测包含4个周期,每个周期设为5分钟。RAD-7测氡仪测量222Rn的活度时,精度可达到±5%。在分析海水样品的同时,使用一台RAD-7测氡仪测量空气中222Rn的活度,进行数据校正。

图1 北部湾北部采样站位

1.3 222Rn质量平衡模型

SGD通量的估算采用稳态222Rn质量平衡模型[29]。将研究区域的海水视作封闭水体,海水中222Rn的源主要包括地下水输入、河流输入和从沉积物向上覆水的扩散,汇主要包括从海水向大气的逸散、222Rn自身衰变和海水混合损失,源与汇的差值即为地下水输入的222Rn通量。根据222Rn在海水中的迁入、迁出过程,222Rn质量平衡方程式[30]可以表达为

FR+FDiff+CGW×φSGD-ISW×λ-Fmix-Fatm=0

(1)

式中:FR是河流排放流量对222Rn活度的影响;FDiff是来自底部沉积物的扩散对222Rn活度的影响;CGW为地下水终端的222Rn活度,φSGD为SGD速率,CGW×φSGD为来自SGD的222Rn的通量;ISW为海水中剩余的222Rn活度,ISW=CSW-CRa,CSW和CRa分别是沿海海水中的222Rn和226Ra活度,λ为222Rn的衰变常数(取值0.182 d-1),ISW×λ为222Rn放射性衰变造成的损失;Fmix为与近海海水混合造成的损失,Fmix=I222/tf,I222为222Rn在湾内的库存量,tf是水体刷新时间;Fatm为从海水中逸散到大气中的通量。

依据公式(1),SGD输入的222Rn通量(CGW×φSGD)可以通过其他项的数据计算来获得。将SGD 输入的222Rn通量除以进入到该系统的地下水端元222Rn 活度(CGW),即可得到海底地下水排泄速率(φSGD)。

2 结果与讨论

2.1 北部湾北部底层水222Rn活度分布

北部湾北部夏季底层水222Rn活度范围为0～420 Bq·m-3,平均活度为176 Bq·m-3。这个结果高于Sebastian River Estuary区域的222Rn活度(60 Bq·m-3)[31]和Hunter Lakes区域的222Rn活度(80 Bq·m-3)[32],但与BURNETT et al[28]研究的Gulf of Mexico区域222Rn活度(2 200 Bq·m-3)相比较低,表明北部湾北部存在着较活跃的SGD过程。如图2所示,夏季222Rn活度总体上具有近岸高、远岸低的空间分布特征。海水的222Rn活度以77—81站位为界,北部(平均值246 Bq·m-3)显著高于南部(平均值110 Bq·m-3)。但在南部海南岛西北侧95站位附近底层水存在222Rn活度值高于200 Bq·m-3的站位,指示这些区域在夏季也可能存在着较强的SGD过程。距涠洲岛西南区域26 km处的69站位(109.141°E,20.784°N,水深20～30 m)出现了此海域内222Rn活度的最大值(420 Bq·m-3),这表明涠洲岛近岸可能是SGD输送的热点区域。刘花台 等[33]认为在地下淡水和地下咸水中均有222Rn富集的情况下,沿岸海水中高222Rn活度的出现指示存在强烈的海底地下水排泄。TSE et al[34]在香港吐露港以及WU et al[35]在宁波象山湾的SGD通量估算中也发现了高222Rn活度区域及其对SGD过程的指示作用。

图2 北部湾北部夏季底层水222Rn活度分布

如图3所示,冬季底层水的222Rn活度范围为0～300 Bq·m-3,平均活度为105 Bq·m-3。在冬季,南北部222Rn活度分布基本相同。与夏季相比,研究区冬季底层水222Rn活度显著下降,例如在广西沿海与海南邻昌礁地区的103站位海水的222Rn活度在夏季为280 Bq·m-3,冬季则低至50 Bq·m-3。所有站位底层水222Rn活度较夏季平均减少了约40%。从222Rn活度的季节性差异可以推断,冬季SGD过程要显著弱于夏季,可能是由于冬季的降水量较少,导致地下水补给减少。由于北部湾降水量存在明显的季节性差异:雨季通常在5—10月,此期间地下水得到充分补给,地下水位上升,陆地向海洋的水力梯度变大,SGD速率也随之增加;而11月—次年4月为旱季,北部湾降水量较少,地下水补给降低,水力梯度逐渐减小,SGD速率随之降低。

图3 北部湾北部冬季底层水222Rn活度分布

夏季北部湾北部水体中222Rn活度分布呈现出明显的层化特征。图4为研究区夏季S1和S2断面的222Rn活度分布特征,各断面底层到表层的222Rn活度均呈递减趋势。S2断面底层水中222Rn活度最高值为 420 Bq·m-3,向上扩散约10 m后,在10～30 m的中层水体中222Rn活度降至80.5 Bq·m-3,表层水(79.3 Bq·m-3)与中层水的222Rn活度平均值基本一致 ,S1断面也呈现出类似的规律。在S2断面中63站位附近的表层水中222Rn活度高于100 Bq·m-3,这可能是受河流和近岸SGD输送的高222Rn活度水团的影响。在水平方向上,各断面222Rn活度均呈现出近岸高,离岸低的特征,例如S1断面近岸53站位底层水222Rn活度为420 Bq·m-3,随着离岸距离的增加,222Rn活度逐渐降低,到77站位降为40 Bq·m-3,表明该区域夏季近岸SGD过程显著强于离岸SGD过程。

图4 北部湾北部夏季S1和S2断面222Rn活度分布

与夏季相比,冬季S1和S2断面的222Rn活度明显较低,且垂向分布上无明显变化,如图5所示,S1断面水体中底层水222Rn活度平均值为110 Bq·m-3,S2断面为99 Bq·m-3,其活度与表层水、中层水相差不大,远低于夏季的平均值 237 Bq·m-3。在S1断面的77站位处,底层海水222Rn活度出现最大值300 Bq·m-3,指示该区域存在较强的离岸SGD现象。从整体上看,夏季底层水222Rn活度较高,断面特征显示底层水SGD过程明显,而冬季底层水222Rn活度较低,受降水量减少的影响,近岸SGD活动减弱,离岸SGD贡献突出。

图5 北部湾北部冬季S1和S2断面222Rn活度分布

2.2 通过质量平衡模型计算SGD通量

2.2.1 河流输入通量

河流的222Rn活度通常比海水高1～2个量级,因而河流输入通量是通过222Rn质量平衡模型计算SGD速率时不可忽视的参数。将河水222Rn活度与日径流量的乘积除以研究区面积(取平均潮位时的水面积3.1×1010m2)[36],可以估算出单位面积上河流输入的222Rn通量,其中8月份为30.00 Bq·m-2·d-1,12月份为7.80 Bq·m-2·d-1。

2.2.2 沉积物扩散通量

当沉积物孔隙水中222Rn活度高于上覆水时,沉积物-水界面将发生222Rn交换。有研究报道我国近海沉积物222Rn扩散通量比较稳定,基本维持在3.12～6.48 Bq·m-2·d-1[21,37-38]。由于降水量对沉积物扩散通量影响不大,故取上述文献中列出的8—12月的平均值4.8 Bq·m-2·d-1作为沉积物扩散通量数据的平均值进行模型计算。

2.2.3 衰变损失通量

海水中的222Rn由地下水排泄和海水中自有的226Ra 衰变两种途径产生。郭占荣 等[29]、袁晓婕 等[36]和张艳[37]的测定结果表明,海水中226Ra比222Rn的活度小1～2个量级,可以认为海水中的222Rn活度变化受到海水中226Ra衰变的影响较小,基本由外源地下水补充。因此本文中计算的衰变损失通量以222Rn的自身衰变为主。将各站位海水中过剩的222Rn活度乘以平均深度,再乘以222Rn 的衰变常数λ(0.182 d-1),可得到各站位的衰变损失通量。

2.2.4 混合损失通量

222Rn质量平衡模型中的混合损失是指研究区域内高222Rn海水与区域外低222Rn海水混合导致的222Rn稀释。由于开阔大洋海水中222Rn活度比近海小两个数量级,此次计算时假设研究区域外222Rn活度为 0 Bq·m-3,在水体交换流出和流入相等的条件下,得到模型中的222Rn混合损失通量为59.52 Bq·m-2·d-1。

2.2.5 大气扩散通量

222Rn微溶于水,当海-气界面未达到平衡时,222Rn将会通过该界面逸散至大气。文献[36-38]报道了我国不同海域不同季节测量的222Rn大气扩散通量为37.2～79.2 Bq·m2·d-1。参考上述各海域测量的平均值,取8月份222Rn大气扩散通量为57.60 Bq·m-2·d-1,12月份为79.2 Bq·m-2·d-1,代入模型进行计算。

2.2.6 SGD速率估测

不同站位的SGD速率估算是以各站位附近水体为孤立单元,考虑222Rn的源与汇在孤立单元间的差异,通过质量平衡模型计算得到地下水输入的222Rn通量,并用该通量除以地下水端元的222Rn活度,以此计算夏季与冬季的SGD速率。具体计算如下:将河流输入、沉积物扩散、衰变损失、混合损失和大气扩散通量等参数代入222Rn质量平衡模型,得到经过校准后SGD输入的222Rn通量,将其除以2021年9月在雷州半岛附近测定的4个地下水端元的平均222Rn活度(17 731.5 Bq·m-2·d-1),得到海底地下水排泄速率。北部湾北部海域的SGD平均速率乘以研究区域面积(3.1×1010m2)得到SGD夏季排泄通量为1.29×109m3·d-1,冬季排泄通量为8.93×108m3·d-1,年排泄通量为3.99×1011m3·a-1。

2.3 SGD速率时空分布特征

图6和图7分别为北部湾北部夏季和冬季的SGD速率空间分布图,冬、夏两季 SGD 速率的空间分布特征具有明显差异,夏季高值区集中在研究区北部,而冬季集中在研究区西南部。夏季以77—81站位为界,研究区北部SGD速率显著高于南部,北部平均SGD速率为5.89 cm·d-1,南部平均SGD速率为2.71 cm·d-1;SGD总体上呈现近岸高、远岸低的分布趋势。夏季北部湾北部SGD速率为0.70～14.14 cm·d-1,平均为4.16 cm·d-1,该数值在以往文献报道的SGD速率范围内,接近于PETERSON et al[39]2008年在黄河三角洲区域的研究结果(5～12 cm·d-1),低于HUSSAIN et al[14]1999年在Chesapeake Bay区域的研究结果(22 cm·d-1)。研究区域内SGD速率的最大值出现在222Rn活度最高值的涠洲岛附近区域的69站位(12.15 cm·d-1),表明69站位存在较活跃的SGD过程,同时也进一步验证了刘花台 等[33]提出的沿岸海水中高222Rn活度的出现可以指示SGD过程的观点。研究区域冬季SGD速率为0.75～14.30 cm·d-1,平均SGD速率为2.88 cm·d-1,相较于夏季下降了31%。69站位的SGD速率在冬季下降至5.70 cm·d-1,相比夏季减少53%。整体上看,SGD速率与底层水222Rn活度的分布特征类似,夏季底层水222Rn活度较高,SGD过程较强,以近岸SGD过程为主,而冬季222Rn活度较低,以离岸SGD过程为主,推测是由于该区域SGD速率受到季节性降水差异的影响。

图6 北部湾北部夏季SGD速率分布

图7 北部湾北部冬季SGD速率分布

将本研究与我国近海SGD相关研究的结果进行比较(表1),可以发现夏季(4.16 cm·d-1)和冬季(2.88 cm·d-1)的SGD平均速率均在前人研究结果范围内(0.23～31 cm·d-1),高于象山港和海南岛西部,低于大亚湾和五缘湾(表1)。与其他国家的SGD研究区域对比,本研究结果低于SWARZENSKI et al[40]2006年在Tampa Bay区域的研究结果(7 cm·d-1),略高于DIMOVA et al[32]2013年在Small Shallow Lakes区域的研究结果(0.1～1.6 cm·d-1)。由此可见,北部湾北部海域存在着明显的SGD过程,而且由于该区域被陆地和岛屿三面环绕,SGD过程很可能是陆源物质向近岸海域输送的重要自然途径。

表1 本研究与我国近海区域SGD速率的比较

2.4 北部湾北部海底地下水排泄过程的意义

张艳 等[45]估算中国近岸不同生态系统SGD通量比河流平均流量高2～3倍。MOORE et al[46]通过对大西洋表层水体228Ra的分布特征估算大西洋的SGD通量是河流输入量的0.8～1.6倍。KWON et al[47]估算在全球陆架范围内SGD通量是(9×1013～15×1013m3·a-1),比全球河流径流量(3×1013～3.5×1013m3·a-1)高3～4倍。由此可见,不论中国近岸尺度还是全球尺度SGD过程都是水循环主要的组成部分。SGD过程不仅受到降水、地下水开采的影响,还受到潮汐、波浪的控制, SGD的输入分布不均。受限于样本的采集难度和相关质量平衡模型计算过程中各参数的精确度,SGD速率难以精准预测。我国虽然已经开展了SGD的一些工作,但都集中在小的河口和局部的近岸区域。随着观测数据的不断补充,相关参数的不断优化校准,入海SGD通量的估算精度会得到进一步提高。

北部湾北部河流众多,年径流量可达(1.5～2.0)×1011m3[25],由此估算年平均径流量为1.75×1011m3[25]。本研究粗略估测北部湾北部SGD通量为3.99×1011m3·a-1,大致为该区域河流年径流量的2.28倍。相较于地表水,地下水具有不同的营养盐特征,通过SGD过程进入沿海海域的营养盐通量必定对北部湾北部水体中营养盐库的补充和营养盐结构平衡有着较大影响。XU et al[45]指出SGD向黄河三角洲输入的营养盐通量比河流输入量高出5倍,CABRAL et al[46]指出SGD向日本海输入的DOC、DIC、DIN和DIP通量比河流输入量分别高出4倍、5倍、6倍和16倍。由此可见,北部湾北部SGD过程可能是北部湾北部海域营养盐、溶解态无机碳和溶解性金属元素输入的重要途径,其对该海域潜在的生态安全有着重要的影响。

3 结论

本研究以222Rn为示踪剂,对北部湾北部海域222Rn活度的时空分布特征进行了研究,并基于222Rn的质量平衡模型估算出SGD通量,初步探讨了SGD输送的时空分布特征,主要结论如下。

1)北部湾北部海域的水体222Rn分布受到季节变化和陆源SGD过程的显著影响,研究区北部受广西南部和雷州半岛高222Rn活度地下水排泄的影响,底层水222Rn活度显著高于南部。222Rn分布整体呈现出底层高,中、表层低,近岸高,远岸低的趋势。夏季底层水222Rn活度相对冬季较高,断面特征显示SGD过程明显;而冬季底层水222Rn活度较低,断面特征显示SGD过程较弱。

2)通过222Rn质量平衡模型估算,北部湾北部海域8月和12月的平均SGD速率分别为4.16 cm·d-1和2.88 cm·d-1。整体上看,SGD速率的分布特征与底层水222Rn活度的分布特征类似,夏季SGD速率高于冬季,以近岸SGD过程为主,冬季则以离岸SGD过程为主。

3)本研究估算北部湾北部SGD通量约为3.99×1011m3·a-1,SGD过程可能是北部湾北部海域重要的陆源物质输入途径。

北部湾北部SGD的研究鲜有报道,本研究仅在两个航次中采集了数据,在计算过程未能充分考虑潮汐作用、风速、大气逸散等不确定性影响,是对北部湾北部SGD过程的初步探讨,有待今后在北部湾通过更多的连续观测数据,进一步优化SGD速率的计算过程,同时结合其他生化指标进一步计算SGD过程中营养盐、溶解态无机碳和痕量金属的输入通量。

致谢感谢NORC2021-11 航次所有科研工作者以及“海科68”和“粤湛渔科9号”科考船全体工作人员,感谢航次首席科学家黄大吉研究员、金海燕研究员,广东海洋大学王超老师,陆旋、吴俊晖同学等人在外业海水样品采集中给予的帮助和支持。