不同钝化材料对弱酸性稻田稻米吸收镉的影响

刘梦丽，叶长林，田瑞云，寇乐勇，吴云成，赵克强，周 静*

不同钝化材料对弱酸性稻田稻米吸收镉的影响

刘梦丽1,2，叶长林3，田瑞云1,2，寇乐勇1,2，吴云成4，赵克强4，周 静1,2*

(1. 中国科学院南京土壤研究所，南京 210008；2. 国家红壤改良工程技术研究中心，中国科学院红壤生态实验站，鹰潭 335211；3. 黄山市农业技术推广中心，黄山 245000；4.生态环境部南京环境科学研究所，南京 210008)

为了找到适宜弱酸性镉轻度污染稻田应用的钝化材料及用量，通过田间小区试验设置不同钝化材料处理，探究其对弱酸性镉（Cd）轻度污染稻田（pH值范围6.1～6.5）土壤pH值、全Cd含量、有效态Cd含量、稻米Cd含量及水稻产量的影响。研究结果表明：与CK相比，施加0.1%生石灰、0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂均显著提升土壤pH值，分别提高了约0.86、0.66、0.28个单位，使土壤环境由弱酸性向中性过渡或转变为中性；各处理土壤全Cd含量无显著性差异，0.1%生石灰、0.3%微米羟基磷灰石、0.5%稻壳生物炭、0.3%洁地保土壤调理剂处理土壤有效态Cd含量均显著降低（<0.05），下降率分别为20.08%、20.92%、13.99%、20.60%；各处理稻米Cd含量均显著降低22.02%～72.80%，均符合《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762-2017），降Cd效果显著，其中0.1%生石灰、0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂处理稻米Cd降Cd率均在60%以上；各处理水稻产量均无显著差异，且小幅增产1.23%～6.13%。结合适宜水稻生长发育的土壤pH值范围、综合考虑钝化材料长效稳定性，建议施用0.3%微米羟基磷灰石或0.3%洁地保土壤调理剂。研究结果可为今后指导弱酸性Cd轻度污染稻田原位钝化修复技术的应用与研究提供一定的科学依据和理论基础。

农田Cd污染；弱酸性稻田；钝化材料；钝化修复；稻米Cd

我国土壤重金属污染严重，耕地土壤环境质量堪忧，2014年原环境保护部公布的《全国土壤污染状况调查公报》中指出我国农田土壤无机重金属污染严重，点位超标率达19.4%，而农田土壤镉（Cd）污染点位超标率高达7%[1]，元素Cd是毒性极强的重金属之一，且近年来，频频爆出“Cd大米”事件，稻米Cd含量直接关系到稻米质量安全和人身安全，水稻等主要粮食作物重金属Cd超标问题备受广大人民群众的关注。农作物中水稻是我国主要粮食作物，其种植面积最大、单产最高。我国多数水稻品种稻米富集Cd能力较强[2]，约有10%的稻米Cd含量超标[3]，稻田Cd污染不断引起粮食安全问题[4]，已严重威胁我国粮食安全。因此，受污染农田安全利用、实现稻米等农产品安全生产备受社会关注，也成为了当今的研究热点。

目前，适用于Cd污染农田治理的技术很多，包括土壤调酸技术、农艺调控技术、原位钝化技术、叶面阻控技术等。其中，原位钝化技术操作便捷，同时具有成本底、见效显著等特点[5]，通过施用钝化剂可通过吸附、沉淀、离子交换等作用降低土壤生物有效态Cd向食物链中迁移使稻米等农作物可食部分镉达标而实现轻中度Cd污染农田安全利用和稻米等农产品安全生产[6-7]，成为Cd污染农田土壤常用的治理与修复技术之一。

绿色友好、经济高效的钝化材料是农田Cd污染土壤治理与修复的主要技术研究方向之一，南方农田重金属Cd污染土壤多以酸性土壤为主，以往多研究南方酸性土壤为重点的重金属钝化稳定化治理与修复技术，而针对南方弱酸性Cd污染土壤的钝化修复材料的研究还鲜有报道。本研究通过在黄山黟县弱酸性Cd轻度污染稻田开展田间小区试验，比较不同钝化材料生石灰、微米羟基磷灰石、稻壳生物炭、洁地保土壤调理剂（有机无机物质复合材料）对弱酸性Cd污染稻田土壤和稻米的降Cd效果，以期找出更优钝化材料及有效降低土壤与农产品籽粒中镉含量的钝化材料使用方法，为指导钝化材料在弱酸性Cd污染稻田稻米安全生产提供一定的科学依据和技术支撑。

1 材料与方法

1.1 试验材料

供试试验田：供试试验田位于黟县碧阳镇田川村Cd轻度污染弱酸性水稻田。土壤主要理化性质为：土壤pH值6.35、全氮含量2.05 g·kg-1、硝态氮含量2.03 mg·kg-1、铵态氮含量15.93 mg·kg-1、全磷含量0.70 g·kg-1、速效磷含量11.48 mg·kg-1、速效钾含量86.5 mg·kg-1、总Cd含量0.70 mg·kg-1、有效态Cd含量0.32 mg·kg-1、阳离子交换量（CEC）11.36 cmol·kg-1。

供试水稻品种：季两优534。

供试钝化材料：本次试验选用生石灰、羟基磷灰石、稻壳生物炭和洁地保土壤调理剂4种钝化材料。生石灰购自上海凌峰试剂有限公司，主要成分为CaO，pH值为12.21，总Cd含量为0.21 mg·kg-1；羟基磷灰石（MHA，粒径为15 µm）购自南京埃普瑞纳米材料公司，主要成分为Ca10(PO4)6(OH)2，pH值为7.71，总Cd含量为0.038 mg·kg-1；稻壳生物炭购自江西圣牛米业有限公司，主要成分为有机碳，pH值为9.87，总Cd含量为0.28 mg·kg-1；洁地保土壤调理剂购自江西洁地环境治理生态科技有限公司，主要技术指标为CaO>10%、MgO>1.0%、SiO2>4.0%，pH值为10.64，总Cd含量未检出（检测结果低于检出限），总铅含量为6.6 mg·kg-1，总铬含量为4.3 mg·kg-1，总汞含量为0.05 mg·kg-1，总砷含量为6.9 mg·kg-1。

1.2 试验处理

在示范区轻度Cd污染弱酸性稻田土壤开展石灰、磷灰石、生物炭以及洁地保土壤调理剂等不同钝化材料对Cd的修复效果研究。试验共设置6个处理，其中根据前期室内小试效果较好的钝化材料及用量，选择洁地保土壤调理剂两种用量处理，基施复合肥（N-P2O5-K2O=16-16-16）450 kg·hm-2+尿素（N≥46%）300 kg·hm-2，各个处理钝化材料的用量如下：1）处理1，CK，不施加钝化材料；2）处理2，L，石灰处理，施用0.1%（土壤质量百分比，下同）石灰用量；3）处理3，P，微米羟基磷灰石处理，施加0.3%微米羟基磷灰石；4）处理4，B，稻壳生物炭处理，施加0.5%稻壳生物炭；5）处理5，J1，洁地保土壤调理剂处理，施加0.15%洁地保土壤调理剂；6）处理6，J2，洁地保土壤调理剂处理，施加0.3%洁地保土壤调理剂。

每个处理设置3次重复，6个处理计18个小区，随机排列，各小区形状一致、面积20 m2，田边设置保护行。小区之间统一起垄覆膜隔开，四周开沟，沟宽0.5 m，深0.5 m，做好进水口、排水口，防止各小区间进出水发生串水现象。

试验田于2020年5月15日按随机区组排列人工施撒钝化材料，翻耕淹水平衡10 d后，5月26日进行基肥的施用、人工插秧，株距20 cm，行距25 cm。各试验田统一栽培技术及管理措施，控制试验的人为误差。如：据实际情况按当地防治方法及时进行病虫防治；同一田间管理措施在同一天内完成，降低田间操作误差。

水稻收获期，各小区按照梅花形5点采样法“点与点一一对应”采集土壤和稻米样品，共采集18个土壤样品与18个稻米样品。

1.3 测定项目与方法

土壤pH值测定采用玻璃电极法；土壤全Cd含量测定采用普通酸分解法-电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）；土壤有效态Cd含量测定采用二乙烯三胺五乙酸-电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-OES）；稻米Cd含量测定采用微波消解-电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）；水稻测产采用小区全测产。

1.4 数据统计分析

采用Excel 2016和Origin 8软件进行数据统计分析和制图。采用SPSS 19.0 软件进行Person法相关性分析。

2 结果与分析

2.1 不同钝化材料处理对污染土壤pH值的影响

试验田土壤pH值偏弱酸性，pH背景值在6.1～6.5之间，针对此情况，该试验使用的钝化材料均能不同程度的提升土壤pH值，使土壤环境由弱酸性向中性过渡或转变为中性。从图1中可以看出，与CK（空白对照）相比，施加0.1%生石灰、0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂均可显著提高土壤pH值（<0.05），分别提高了约0.86、0.66、0.28个单位，施加0.5%稻壳生物炭、0.15%洁地保土壤调理剂后土壤pH值与CK处理无显著差异，对土壤pH的影响不大，仅略微有所提升。各处理pH值提升率为3.7%～13.7%，其效果排序为0.1%生石灰>0.3%微米羟基磷灰石>0.3%洁地保土壤调理剂>0.15%洁地保土壤调理剂>0.5%稻壳生物炭，0.1%生石灰提升土壤pH值最佳。

CK为空白处理；L为0.1%生石灰处理；P为0.3%羟基磷灰石处理；B为0.5%生物炭处理；J为洁地保土壤调理剂处理，代号中1、2分别指施用量为0.15%和0.3%。直方柱上方小写英文字母不同表示差异显著（P<0.05）。下同。

Figure 1 Soil pH value treated with different immobilization materials

图2 不同钝化材料处理下土壤全Cd含量与有效态含量

Figure 2 Total and available content of Cd in soil treated with different immobilization materials

2.2 不同钝化材料处理对污染稻田土壤全Cd、有效态Cd含量的影响

由图2可知，与CK处理相比，各处理土壤全Cd含量无显著性差异，各处理土壤全Cd范围为0.67～0.71 mg·kg-1。各试验小区经过钝化材料处理后，施用钝化材料各处理之间无显著性差异；与CK相比，施加0.1%生石灰、0.3%微米羟基磷灰石、0.5%稻壳生物炭和0.3%洁地保土壤调理剂后，土壤中有效态Cd含量分别显著降低20.08%、20.92%、13.99%和20.60%，0.15%洁地保土壤调理剂无显著性差异但土壤有效态含量稍有降低3.38%。其降Cd效果排序为0.3%微米羟基磷灰石>0.3%洁地保土壤调理剂>0.1%生石灰>0.5%稻壳生物炭>0.15%洁地保土壤调理剂，施加0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂和0.1%生石灰后土壤有效态Cd降Cd率均在20%以上，降Cd效果较好。

2.3 不同钝化材料处理对稻米中Cd含量的影响

从图3可看出，各试验小区经施用钝化材料后，与CK（稻米Cd含量0.25 mg·kg-1）相比，各处理稻米Cd含量均显著性降低，且均低于《食品中污染物限量》（GB 2762-2017）[8]国家标准中稻米Cd含量标准0.20 mg·kg-1。施用不同钝化材料后稻米Cd含量范围为0.07～0.19 mg·kg-1，降低率为22.02%～72.80%。其降Cd效果排序为0.1%生石灰>0.3%微米羟基磷灰石>0.3%洁地保土壤调理剂>0.5%稻壳生物炭>0.15%洁地保土壤调理剂。钝化材料0.1%生石灰效果最好，稻米Cd降Cd率达72.80%；0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂施加后稻米Cd降Cd率均在60%以上，降Cd效果较好；0.5%稻壳生物炭和0.15%洁地保土壤调理剂施用后稻米Cd降Cd率也均超过了20%。

经SPSS 19.0软件进行Person法相关性分析，土壤Cd全量0.70 mg·kg-1时，稻米Cd含量与土壤有效态Cd含量之间在0.01水平上相关性显著（<0.01），呈正相关关系，相关系数为0.883（图4）。表明在有效态Cd含量较高的稻田中稻米Cd含量超标可能性较高[9]。

图3 不同钝化材料处理下稻米Cd含量

Figure 3 Cd content of rice treated with different immobilization materials

图4 稻米Cd含量与土壤有效态Cd含量的关系

Figure 4 The relationship between rice cadmium content and soil available cadmium content

2.4 不同钝化材料处理对水稻产量的影响

从图5可知，各处理水稻产量均无显著性差异（>0.05）；各试验小区经过钝化材料处理后，与CK处理相比，不仅没有减产，还小幅增产1.23%～6.13%，符合NY/T3343-2018[10]对安全利用田块当季水稻产量评价标准。

图5 不同钝化材料处理下水稻产量

Figure 5 Rice yield under different immobilization material treatments

3 讨论与结论

农田土壤Cd生物有效性受土壤pH值、有机质含量、阳离子交换量、重金属全量和重金属形态等诸多因素的影响，通过施加钝化材料改变这些因素而降低土壤Cd生物有效性，从而降低稻米Cd含 量[7]。钝化材料的施用并不能达到减少稻田土壤Cd总量的目的，而是通过生成沉淀、进行离子交换等暂时性的降低土壤中Cd有效态含量，从而降低土壤Cd生物有效性减少植物对土壤中Cd的吸收，因此，在实际应用中需要重点关注钝化材料施用后钝化效果的长效性和稳定性以及可能造成的农田土壤环境二次污染风险。

石灰作为最常用的碱性钝化材料，在施入稻田后可显著提升土壤pH值，一方面通过增加土壤表面负电荷，促进对Cd2+的吸附[9]；另一方面也可促进土壤中重金属沉淀，降低Cd在稻田土壤中的可移动性和生物有效性[11]。研究中石灰显著提高了土壤pH且显著降低土壤Cd有效性，土壤有效态镉含量降低幅度20.08%，稻米镉含量显著降低72.80%，对Cd钝化效果显著。弱酸性稻田施用石灰后土壤由弱酸性转变为中性，土壤pH值>6.5时要注意施用石灰的用量与周期，以免引起对农作物的毒害，再施用可能会破坏稻田土壤团粒结构、导致土壤有机质快速分解、养分流失。

羟基磷灰石修复农田土壤Cd污染的潜力较高，可有效降低农田土壤中镉的迁移性和生物有效性，还可显著增加土壤磷含量[12-13]。试验研究施用微米羟基磷灰石显着提高了土壤pH值，可通过离子交换、沉淀作用等减少Cd在污染稻田土壤中的流动性而有效地固定Cd，将部分可交换Cd从活性部分转化为非活性部分，显著降低土壤中可交换的Cd，污染农田土壤Cd钝化效果显著[14]。

生物炭材料富含含氮、含硫和含氧官能团，具有大量农作物需要的N、P、K元素，且其比表面积很大、结构疏松多孔、吸附能力和离子交换能力很强[15]，施入污染稻田后一方面可以在一定程度上提高土壤pH，增加土壤表面负电荷，增强土壤吸附Cd的能力，还可以形成重金属Cd沉淀，使某些稻田土壤Cd有效态转化为无效态或潜在的有效态，从而降低土壤重金属Cd的生物有效性；另一方面可提高土壤有机质含量，改良耕地土壤环境并提升作物产量和品质[15-16]。

洁地保土壤调理剂为有机-无机复合钝化材料，以生物质发电灰、磷矿石、有机物料为主，具有纤维状或颗粒状结构、大量的极性基团，其撒施进入污染稻田土壤后可显著提升土壤pH值，若土壤呈弱酸性，则土壤pH提升幅度不高，洁地保土壤调理剂一方面通过其中无机材料吸附、沉淀、离子交换等作用显著降低土壤Cd生物有效性[11]，从而达到显著降低稻米Cd的目的；另一方面通过增加土壤中有机质的含量和其他有机物质，并与土壤中重金属发生吸附、络合等反应形成复合物[17-18]，在一定程度上缓解了土壤有机质的降解速度，且缓冲了无机钝化材料可能引起的土壤pH显著变化。

通过本试验研究分析不同钝化材料对弱酸性镉轻度污染稻田稻米吸收镉的影响效果，可以得出以下结论：

（1）供试的4种钝化材料均不同程度地起到了提升了土壤pH的效果，其提升效果依次排序为0.1%生石灰>0.3%微米羟基磷灰石>0.3%洁地保土壤调理剂>0.15%洁地保土壤调理剂>0.5%稻壳生物炭，其中施用0.1%生石灰提升土壤pH效果最好，但不宜长期施用，其次施用0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂后土壤pH提升效果较好，分别提升0.66、028个单位。

（2）4种钝化材料均不同程度地降低了弱酸性土壤有效态镉含量，其降Cd效果排序为0.3%微米羟基磷灰石>0.3%洁地保土壤调理剂>0.1%生石灰>0.5%稻壳生物炭>0.15%洁地保土壤调理剂，施加0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂和0.1%生石灰后土壤有效态Cd降Cd率均在20%以上，3种材料Cd钝化效果较好、无显著性差异。

（3）稻米Cd含量与土壤有效态Cd含量呈显著正相关关系（<0.01），施加各钝化材料进入土壤后显著钝化土壤Cd，稻米中Cd含量也显著降低，其降Cd效果排序为0.1%生石灰>0.3%微米羟基磷灰石>0.3%洁地保土壤调理剂>0.5%稻壳生物炭>0.15%洁地保土壤调理剂。钝化材料0.1%生石灰效果最好，稻米Cd降Cd率达72.80%；0.3%微米羟基磷灰石、0.3%洁地保土壤调理剂施加后稻米Cd降Cd率均在60%以上，降Cd效果较好。

（4）洁地保土壤调理剂为颗粒状，碱性材料、含磷物质、有机物料复配而成，兼具经济高效、绿色友好等特性。可进一步研究其在弱酸性镉轻度污染稻田土壤镉钝化效果的持续性和稳定性。

本研究结果将为后续深入探究不同钝化材料钝化/稳定化长效性和黄山市新安江流域弱酸性镉轻度污染稻田安全利用工作提供前期基础。

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Effects of different immobilization materials on absorption of rice cadmium in weakly acidic paddy fields

LIU Mengli1,2, YE Changlin3, TIAN Ruiyun1,2, KOU Leyong1,2,WU Yuncheng4, ZHAO Keqiang4, ZHOU Jing1,2

(1. Institute of Soil Science, Chinese Academy of Science, Nanjing 210008; 2. National Engineering and Technology Research Center for Red Soil, Chinese Academy of Sciences, Yingtan 335211; 3. Huangshan Agricultural Technology Promotion Center, Huangshan 245000; 4. Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment of the People’s Republic of China, Nanjing 210008)

In order to find suitable immobilization materials and dosages for the application of weakly acidic cadmium lightly polluted paddy fields, different immobilization materials treatments were set up through field experiments to explore their effects on soil pH, total Cd content, available Cd content, rice Cd content and rice yield of weakly acidic cadmium (Cd) in mildly polluted rice fields (pH range 6.1-6.5). The results showed that compared with CK treatment, the application of 0.1% quicklime, 0.3% micron hydroxyapatite, and 0.3% soil cleaning agent significantly increased the soil pH value by about 0.86, 0.66, and 0.28 units, respectively, causing the soil environment to transition from weakly acidic to neutral or to neutral; there was no significant difference in total soil Cd content among treatments, and the soil available Cd content in the conditioner treatments with 0.1% quicklime, 0.3% micro-hydroxyapatite, 0.5% rice husk biochar and 0.3% clean soil conservation were significantly decreased (<0.05), with a decrease rate of 20.08%, 20.92%, 13.99%, and 20.60%, respectively; the Cd content of rice was significantly decreased by 22.02%-72.80% in each treatment, , which were in accordance with the "National Food Safety Standard Limits of Contaminants in Food" (GB 2762-2017) , and the Cd reduction effect was significant, in which the Cd reduction rate of rice treated with 0.1% quicklime, 0.3% micron hydroxyapatite, and 0.3% clean soil conditioner were above 60%;there was no significant difference in rice yield among all treatments, and the yield increased slightly by 1.23%-6.13%. Combining with the soil pH range suitable for rice growth and development, and comprehensively considering the long-term stability of immobilization materials, it is recommended to apply 0.3% micron hydroxyapatite or 0.3% clean soil conditioner.The results can provide a certain scientific basis and theoretical basis for guiding the application and research of in situ immobilization repair technology in weakly acidic cadmium lightly polluted paddy fields in the future.

farmland cadmium pollution; weak acid rice field; immobilization material; immobilization remediation; rice cadmium

10.13610/j.cnki.1672-352x.20230625.019

2023-06-27 10:01:59

X53

A

1672-352X (2023)03-0497-05

2022-08-08

黄山市耕地土壤环境质量类别划分和土壤农产品协同监测与评价服务项目（HJACG2020C031）资助。

刘梦丽，工程师。E-mail：1281681273@qq.com

通信作者:周 静，博士，研究员。E-mail：zhoujing@issas.ac.cn

[URL] https://kns.cnki.net/kcms2/detail/34.1162.S.20230625.1521.038.html