特殊核材料主动探测技术研究进展

宗 波，唐文偲，李自平，付嘉佳，何佳霖，鲍家斌，李 达

（国家核安保技术中心，北京 102401）

铀、钚等特殊核材料的快速准确探测，对于防止核恐怖袭击和保护国土安全至关重要。特殊核材料的自发发射率通常较低，当不法分子采用屏蔽等手段将其藏匿时，被动探测技术的有效性和可靠性面临严重挑战。此时，必须利用主动探测技术，通过外部辐射源放大特征探测信号，才能实现对特殊核材料的识别及成像。近年来，国内外在核共振荧光技术、光致/中子致裂变探测技术、宇宙射线μ 子成像技术等主动探测技术的研究方面取得了许多新进展，同时也面临一些技术难点及挑战。

1 核共振荧光技术

1.1 基本原理

如图1 所示，当入射γ 射线能量等于原子核激发态和基态间的能级差时，原子核会产生强烈的共振吸收并处于激发态，随后退激至基态或低能级激发态时将发射特定能量的γ 光子，该过程称为核共振荧光（NRF）。NRF 与原子核的种类和能级密切相关，可被视作每个同位素的核“指纹”，因此可通过探测发射的γ 射线谱来识别元素及同位素。

图1 核共振荧光技术的原理示意图Fig.1 Schematic diagram of nuclear resonance fluorescence technique

1.2 国内外研究进展

麻省理工学院将NRF 技术与物理加密测量技术相结合，以高纯锗（HPGe）探测器作为NRF 的γ 射线探测器，发展了应用于核弹头核查的探测系统，如图2(a)、图2(b)所示[1,2]。实验结果表明，该系统能够以高置信度检出特殊核材料。美国护照系统公司（Passport Systems Inc.）研制出用于违禁品扫描的SmartScan 系统并部署在波士顿港口，如图2(c)所示[3]。该系统以9 MeV 连续X 射线作为激发源，具有4 个子系统：透射成像子系统用于产生高分辨率的三维图像，EZ-3D 子系统用于分析散射光子光谱和识别待测物的原子序数和密度，PNPF（Prompt Neutrons From Photofission，源自光致裂变的瞬发中子）用于识别可裂变材料，NRF 子系统用于识别特定同位素。火箭军工程大学使用Geant 4 程序，开展了NRF 技术作为军控核查技术的探索性研究[4]。南华大学提出散射式NRF 断层扫描（SNRF CT）方法，用于快速识别及同时成像多种特殊核材料的同位素。Geant 4 仿真结果表明，该方法可探测到藏匿在铁棒（直径为30 mm）中的235U 和238U[5]。随后，他们将散射式NRF（SNRF）和透射式NRF（TNRF）相结合，如图2(d)所示，重建图像清晰显示了235U 在铁棒中的位置，检测时间比单独使用TNRF 降低一个数量级，漏检率为10-3[6]。清华大学和西北核技术研究所综述了基于高亮度γ 源的核共振荧光研究进展，通过比较不同激发光源下得到的NRF实验结果，说明了激光康普顿散射源在NRF 研究中的优势[7]。目前，清华大学正在研制国际上首套能量达MeV 的基于逆康普顿散射的紧凑型准单能伽马源装置（VIGAS），将为NRF 技术提供重要技术支撑[8]。

图2 基于NRF技术的主动探测系统Fig.2 Active detection system based on NRF technique

1.3 技术难点与挑战

探测器的能量分辨率对NRF 实验有重要影响。目前常用的HPGe 探测器，虽然能量分辨率较高，但还存在很多问题，包括实验设置复杂，条件要求高，费用较高及探测器的信号堆积等。其中，信号堆积是一个主要问题。NRF自身缺点是观测到的光谱信息丰富，难以调制和模糊，并且需要高强度光子束和长时间测量。γ 源的小型化、探测系统稳定性、容错性等也是目前存在的技术挑战。

2 光致/中子致裂变探测技术

2.1 基本原理

高能X 射线（～8 MV）和高能中子（>1 MeV）可以穿透金属和低密度有机物，在与物质发生相互作用时，可诱导裂变反应[9]。通过探测瞬发中子、缓发γ 射线和缓发中子等裂变产物，可实现对特殊核材料的检测。缓发射线探测技术主要基于脉冲中子束或高能光子，主要优点是本底较低。瞬发中子探测主要有PNPF 和差分衰减分析（DDA）等两种技术，本文着重介绍DDA 技术在近年来的研究进展。在DDA 技术中，当待测物中存在特殊核材料时，慢化后的中子会引起核裂变，产生新的中子，这些新产生的裂变中子衰减时间与热中子衰减时间相似。如果不存在特殊核材料，超热中子和快中子的衰减时间将非常快，通过衰减时间的差异就可以实现对核材料的有效检测。

2.2 国内外研究进展

DDA 技术起初主要用于检测核燃料循环中产生的废料和废物中的少量裂变物质，在过去10 年中，由于其能够对大型物体有很好的适应性而发展起来，可探测集装箱和卡车等。中国原子能科学研究院采用脉冲中子差分衰减分析技术对核材料进行检测，采用对γ 探测不灵敏的3He 中子探测器进行测量，实现了对藏匿特殊核材料等违禁品的高灵敏探测[10]。东北师范大学基于D-T 中子发生器设计了一种用于探测隐藏高浓缩铀的装置[11]。美国Rapiscan Laboratories 公司提出超热中子诱导裂变检测特殊核材料的方案，如图3(a)所示，在低浓缩铀（LEU）样品中验证了方案可行性[12]。意大利罗马大学和ENEA 研究所使用14 MeV 的D-T 中子管和3He 中子探测器阵列，发展了用于特殊核材料检测的基于DDA 技术的原型装置，如图3(b)所示，该装置重量轻、易于运输、具有实时响应，可探测到克级的裂变材料[13]。日本原子能研究机构开发出紧凑型脉冲中子发生器的DDA 系统，如图3(c)所示，其可探测到低至10mg 的239Pu，实验结果与模拟结果吻合较好[14,15]。印度巴巴原子研究中心开发了基于射频离子源的便携式中子发生器的DDA 系统，如图3(d)所示，该系统可检测到150kg（密度为400kg/m3）的金属基体中含有的0.25g239Pu[16]。美国密西根大学提出通过低能核反应成像探测特殊核材料，该技术利用MeV 的单能光子和中子同时测量材料的面密度和有效原子序数，并通过探测缓发射线来确认裂变材料的存在，他们利用该技术实现了对铀的识别和成像[17]。

图3 基于DDA技术的特殊核材料主动探测系统Fig.3 Active detection system for special nuclear materials based on DDA technique

2.3 技术难点与挑战

DDA探测器的响应时间由其内部热中子慢化时间决定，需要预测被检货物的最短慢化时间来保证良好的检测灵敏度。DDA 探测器的衰减时间应该低于50s，这个时间与3He管的位置、尺寸、气体压力、3He 管的数量以及探测器包裹材料的厚度有关。对于给定数量的3He 管，快速衰减时间意味着低检测效率，二者之间有所矛盾，在探测器设计中需要谨慎权衡和优化。

3 宇宙射线μ子成像技术

3.1 基本原理

宇宙射线μ 子是天然存在的、能量高达GeV 量级的带电粒子，与物质的相互作用包括能量损失、完全吸收和多次库仑散射等3 种主要形式。当μ 子与物质发生多次库仑散射后，其运动方向将有所改变并表现出宏观的角度偏转[18,19]。图4(a)为μ 子散射成像原理示意图，当μ 子经过相同尺寸的铁和铀时，由于铀的原子序数更高，μ 子的散射角度因此更大。待测对象上方和下方的位置灵敏探测器分别用于测量μ 子的入射方向和出射方向，由此可确定物体的散射密度并进行图像重建。图4(b)为基于μ 子成像的货物扫描仪概念图，μ 子具有极高的穿透性，非常适合用于检测深度藏匿的核材料。

图4 宇宙射线μ子散射成像Fig.4 Cosmic ray muons scattering imaging

3.2 国内外研究进展

美国洛斯阿拉莫斯国家实验室（Los Alamos National Laboratory, LANL）于2003 年提出宇宙射线μ 子成像的概念，并在实验上实现对钨质圆柱体及钢支撑梁的成像，如图5 所示[20]。随后，国内外很多研究机构都相继开展μ 子成像技术研究。意大利Legnaro 国家实验室基于CERNLHC 的CMS 实验的μ 子漂移室研制了μ 子成像装置，如图6(a)所示，两个探测器所包围的体积超过11 m3，是全球探测体积最大的μ 子成像装置之一[21]。美国LANL 发展了μ子诱导中子发射技术，用于检测特殊核材料，如图6(b)所示，可对19 kg 级（1000 cm3）的低浓缩铀（LEU，19.7%235U）进行成像[22]。目前，巴哈马的弗里波特（Freeport）港口已配备了基于漂移管技术的μ 子成像检测装置，意大利的卡塔尼亚（Catania）港口也在部署和建设相关设施。在国内，清华大学研制出基于大尺寸（73.6×73.6 cm2）MRPC 探测器的μ 子断层扫描原型装置，如图6(c)所示，重建图像表明该装置工作良好，可分辨高原子序数与低原子序数材料[23]。中国原子能科学研究院针对隐藏核材料无损检查的需求，成功研制出中国第一台基于漂移管探测器的大面积μ 子成像装置，如图6(d)所示，填补了国内空白，达到了同类装置的国际先进水平。兰州大学开发出基于塑料闪烁体的紧凑型μ 子成像原型样机，如图6(e)所示，并验证了其在海关检查中的可行性[24]。当待测目标上方的两层探测器相距40.5 cm 时，单层探测效率约98%，位置分辨率为2.50 mm ，角分辨率为8.73 mrad。中国科学技术大学发展了基于Micromegas 的μ 子成像平台，如图6(f)所示。中国工程物理研究院将人工神经网络算法引入该平台，研究结果表明：该方法能够以98%的准确率检出尺寸为4×4×4 cm3的铝、铜、钨材料（代表从低原子序数到高原子序数材料），检测时间在5 min 以内[25]。

图5 LANL对测试对象的μ子成像结果（左）及蒙特卡罗模拟重建图像（右）[20]Fig.5 Muons imaging results of LANL on measuring subjects (left)and Monte Carlo simulation reconstruction image (right)[20]

3.3 技术难点与挑战

尽管宇宙射线μ 子成像技术在最近20 年来取得了一些重要研究进展，尤其是硬件研制方面，但仍存在成像时间长、信噪比不够高等难点问题，对高效重建算法提出了很大的技术挑战，引入神经网络、机器学习、深度学习等人工智能技术是解决该问题的途径之一。另外，发展高单色性、高准直性、高通量的人工μ 子源能够从根本上解决目前μ 子成像的一些瓶颈问题，可能开启同时测量能量损失以及多重散射的μ 子成像新时代。

4 结语

特殊核材料主动探测技术，如核共振荧光技术、光致/中子致裂变探测技术、宇宙射线μ 子成像技术等，近年来取得了许多重要研究进展，但在快检测速度、高检测通量、低误报率、低成本等方面的诸多难题仍无法很好解决，本质上是由于在高质量辐射源、高性能探测器、高效重建算法等研究方面存在科学挑战。此外，主动探测技术所带来的附加辐射剂量必须满足各国的法律法规要求，也是实际应用中需要重视的关键问题。