压实高庙子膨润土中水运移时效性试验研究

冯岩岩, 杨 婷,3, 查文华, 杨成艳

(1.东华理工大学 核资源与环境国家重点实验室,江西 南昌 330013;2.东华理工大学 土木与建筑工程学院,江西 南昌 330013;3.东华理工大学 江西省地质环境与地下空间工程研究中心,江西 南昌 330013)

在“碳达峰、碳中和”的战略目标大背景下,核电作为一种清洁能源,在我国的能源体系中占有重要的地位和作用(荆春宁等,2022)。在积极发展和利用核电能源的同时,也将伴随产生大量的核废料(潘自强等,2013)。1985年中国核工业总公司提出了中国高放废物深地质处置发展计划,将于2050年建成处置库并投入使用。处置库的选址以甘肃北山花岗岩和内蒙古塔木素黏土岩为重点研究对象(刘帅等,2012;许文军等,2019)。甘肃北山作为处置库的预选场所,基岩以大面积的完整花岗岩为主(戴鹏飞等,2022),可以说是良好的天然处置场。此外,膨润土因其极低的渗透性、良好的阳离子交换能力和吸附性以及优越的自愈能力,成为高放废物处置库中缓冲/回填材料的首选材料。我国的膨润土矿床资源储备丰富,在已探明的膨润土资源储备中以钙基膨润土为主(吴雪兰等,2022),钠基膨润土储备相对较少。质量较好的钠基膨润土开采费用较高,而且钠基膨润土在较高盐度地下水和较高温度的影响下,百年至千年会发生钙基化或伊利石化,因此,虽然很多学者认为钠基膨润土比钙基膨润土更适用于高放废物深地质处置(Johnson et al.,1994;罗太安等,2022),但对于天然地质围岩良好的情况,也有考虑将钙基膨润土作为缓冲/回填材料的可能。因此,关于钙基膨润土的研究仍不容忽视。

在处置库开挖的过程中,将不可避免地使围岩产生裂隙,裂隙水在重力的作用下汇集到竖井/硐室,逐步向缓冲/回填膨润土材料中入渗。处置库运行初期,膨润土砌块通常设计为非饱和状态,随着地下水的不断浸润,膨润土砌块由不饱和状态向饱和状态发展。我国学者对高庙子(GMZ)膨润土开展了深入探索,包括膨润土水-热-力耦合特性、盐溶液作用下膨润土性能、膨润土在水的作用下力学性能等方面,其中膨润土与水的相互作用中以膨润土的膨胀特性研究为主(曹胜飞等, 2020; 陈永贵等, 2022; 叶为民等, 2013,2020; 张云龙等, 2019; 陈宝等, 2019; 郭永春等, 2016; 刘毅, 2016; 梁维云等, 2023)。前人主要对膨润土吸水膨胀力及其微观结构进行研究,而对水分在膨润土中的运移量和分布变化过程,以及膨润土水化过程中各个阶段的微观结构变化的研究则较少。但是膨胀力的变化主要是膨润土与水相互作用时膨润土中水分分布的改变引起的,开展水在压实膨润土中的运移趋势及分布规律方面的研究工作迫在眉睫。

为了研究水分在压实膨润土中的分布和运移规律,笔者采用自主研发的径向渗透试验装置,开展了钙基膨润土和钠基膨润土在不同初始干密度和饱和度下的水分运移试验,对比分析膨润土类型、初始干密度和初始饱和度对水分运移的影响,为处置库中缓冲回填材料的稳定性研究提供一定参考。

1 水分运移试验

1.1 试验材料

本试验用土分别为内蒙古高庙子的钙基和钠基膨润土,委托中国矿业大学(徐州)现代分析与计算中心对其主要组成及含量进行测试,利用X射线衍射方法测得膨润土的主要矿物成分为蒙脱石,其中钠基膨润土的蒙脱石质量分数为67%,钙基膨润土的蒙脱石质量分数为89%。通过X射线荧光光谱仪测得两种膨润土的化学成分均以SiO2、Al2O3和CO2为主,其化学成分见表1。按照土工试验方法标准(GB/T 50123-2019)对膨润土的基本物理性质进行了测量,实验结果见表2。采用BT-9300LD激光粒度分析仪对两种膨润土粉末进行粒径分析,得到钠基膨润土的颗粒粒径最大不超过115 μm,钙基膨润土的颗粒粒径最大不超过92 μm,粒径级配曲线如图1所示。

图1 高庙子膨润土粒径级配曲线

表1 高庙子膨润土的化学成分

表2 高庙子膨润土基本物理性质

为了对比研究初始物理状态对膨润土水分运移特性的影响,分别配制不同初始干密度和初始饱和度的钙基和钠基膨润土。初始饱和度的选择依据收缩试验确定,对于初始饱和度分别为60%、75%、90%和100%的压实膨润土试样,观察试样表面在自然条件下的裂纹发展情况。经过28 d的试验,初始饱和度为75%和90%的试样表面更完整,裂纹发展不明显,因此认为自然条件下初始饱和度为75%～90%的试样更易储存。在水分运移试验中,选择初始饱和度为75%和90%的试样。水分运移试验方案见表3。

表3 水分运移试样参数表

1.2 试验方法

本文采用自主设计的径向渗透试验装置(图2,专利ZL202121560942.7)测试不同初始干密度和饱和度的高庙子膨润土试块在水中浸润不同天数后的水分分布。渗透装置由不锈钢顶底板、自制透水性砂筒(内径为64 mm)和螺杆等主要部件组成,不锈钢顶底板限制试块发生轴向膨胀,而透水性砂筒不但可以抑制试块发生径向膨胀,而且可以实现水分环向地向试块中渗透。

图2 恒体积渗透试验装置

试样制备时,依据目标初始条件称取相应的膨润土粉末,采用微机控制电液伺服万能试验机和特制模具将膨润土粉末压实成直径64 mm,高40 mm的圆柱体试样。压实过程采用位移控制,以0.25 mm/min速率压实,以保证试样的均匀性。当试验机横梁达到预定位置后保持横梁位置不动,饱载静置45 min,避免压实试样发生回弹。试样压制完成后,将压实块体置于提前浸润排气的透水性砂筒中,随后将装有试块的砂筒固定在垫有橡胶垫的不锈钢顶底板之间,将整套装置放入装有水的容器中。如果在试块中使用湿度传感器测量含水率则会阻碍水分的运移路径,影响试验结果,因此本文采用切分试块的方法测量含水率,试样分得越小越能真实地反映水分的分布情况,但是考虑试验的可操作性,也不宜切分得太小。因此, 达到目标天数(1、2、4、8、16、32 d)后,将试块推出砂筒,按照试样外边缘至中心的距离将试样划分成A、B、C、D、E五份块层(图3),每层厚度为6.4 mm,依照土工试验方法标准(GB/T 50123—2019)利用烘干法测量试样径向各块层部分的含水率,绘制各个块层的含水率随时间的发展变化,即水分运移时程曲线。

图3 试样切分示意图

2 试验结果及分析

2.1 膨润土类型的影响

图4为初始饱和度75%、初始干密度1.6 g/cm3的钙基膨润土与钠基膨润土水分运移时程曲线对比图。可以看出,两种类型的膨润土试块各块层水分运移时程曲线形态相似。试样里层(A、B、C层)时程曲线可分为两个阶段:第一阶段为快速增长阶段,在试验进行到8 d时,钙基膨润土含水率增长12%,钠基膨润土增长6%;第二阶段为缓慢增长阶段,并逐渐趋于稳定。试样外层(D、E层)可划分为三个阶段:第一阶段为快速增长阶段,试样初期1～2 d,E层试样含水率达到一个峰值,钙基膨润土增长量高达16%,钠基膨润土含水率增长13%;第二阶段为短暂下降阶段,在试验第4 d,两种膨润土外层含水率均下降到一个谷值,从峰值到谷值的下降量相近,E层含水率下降均为4%;第三阶段为缓慢增长阶段,且各个块层的增长速率一致。从试样整体的含水率变化来看,初始条件相同时,钙基膨润土吸收的水分高于钠基膨润土。一方面与蒙脱石含量有关,蒙脱石是膨润土中主要的吸水性矿物,因为钙基膨润土中蒙脱石含量比钠基膨润土高,所以从外界吸收的水分更多,含水率更高;另一方面,钠基膨润土的表面电荷数和可交换性的钠离子含量高,因此水化膨胀性更强(Gleason et al.,1997),膨润土水化膨胀之后产生的胶体堵塞毛细孔,水分的运移受到阻碍,水分运移速率下降,含水率更低。

图4 不同类型的膨润土水分运移时程曲线

2.2 初始饱和度的影响

图5为初始干密度1.8 g/cm3、初始饱和度分别为75%和90%的钠基膨润土水分运移时程曲线对比图。从图中看出,不同初始饱和度的试样在试验周期中的水分运移趋势基本一致,且在各个阶段的两种土样对应块层的含水率差距维持在1%以内,但与预期不同的是,初始饱和度小的试样中的含水率反而略高于初始饱和度高的试样。在试验初期,初始饱和度75%的膨润土对应的含水率为12%,初始饱和度90%的膨润土对应的含水率13.9%;试验进行1 d后,前者E层的含水率增长到24.2%,后者E层含水率为23.7%;试验进行2 d后,前者D层的含水率增长到21.7%,后者D层含水率为19.9%,试验前两天,初始饱和度75%的膨润土E层和D层含水率陆续超过初始饱和度90%的膨润土;当试验进行了4 d后,初始饱和度75%的膨润土各个块层的含水率都要比初始饱和度90%的膨润土高。可见初始饱和度越小,水分在膨润土试样中的运移速率更快。

图5 不同初始饱和度的钠基膨润土水分运移时程曲线

2.3 初始干密度的影响

从图4b和图5a对比可以看出,初始干密度对时程曲线的形态有重要影响,在图4b中,时程曲线呈现明显的峰值和谷值,而初始干密度较高的试样中,并没有表现出明显的峰值。由于试样E层与水源最近,下面仅就E层在不同初始干密度的影响下的含水率变化进行分析。

图6是初始饱和度90%、初始干密度分别为1.4、1.6、1.8 g/cm3的钠基膨润土和初始饱和度90%、初始干密度分别为1.2、1.4、1.6 g/cm3的钙基膨润土试样E层的水分运移时程曲线。从图6a中可以看出,随着干密度的增加,时程曲线的峰/谷形态愈不明显,说明初始干密度越高,试样中的含水率越容易趋于稳定。图6b中可以看出,试样含水率在试验前8 d内变化较大,在前2 d的变化最大,随着初始干密度的增大,E层含水率从初始值到峰值的增长量不断增加,初始干密度为1.2、1.4、1.6 g/cm3的钙基膨润土对应的含水率增量分别为8%、10%、12%。

图6 不同初始干密度的膨润土E层水分运移时程曲线

综上所述,初始干密度对试样水分的运移起着重要作用影响水分运移时程曲线形态的主要因素。在本文试验研究范围内,随着初始干密度的增加,试样E层从外界吸收的水分越多,向试样中心运移的水分越少,因此水分运移时程曲线中的峰/谷现象越不明显。

3 微观形貌观察

为了更好地解释试样中的水分运移机理,从微观角度观察不同试验时间下膨润土的状态。采用Sigma 300VP的扫描电子显微镜(德国蔡司公司)对样品进行喷金处理后镜下观察。

图7为初始干密度1.4 g/cm3钙基膨润土在水中浸泡0 d、1 d、8 d、32 d后放大后的E层微观结构。未在水中浸泡过的膨润土表现为片状颗粒为主,紊流结构,黏土颗粒间紧密接触,无明显的大孔隙(图7a)。浸泡1 d后的试样外层可以看到膨润土团絮中极薄的花瓣状薄片,薄片边缘水化卷曲,可知层叠体内部吸水,发生了层叠体的裂解(图7b)。浸泡8 d的试样中膨润土表现为更小、更破碎、更均匀的薄片状结构,是试样进一步水化的结果(图7c)。试样浸泡32 d后,膨润土中分布较多极小孔隙,由于水分的浸润,蒙脱石中的层叠体结构坍塌,层间打开充盈着水分,试验结束经烘干后留下小孔隙,试样E层基本湿化饱和,E层含水率不会发生较大浮动变化,但试样还未均匀化(图7d)。

图7 钙基膨润土不同浸泡时间下E层微观结构

图8为初始干密度1.4 g/cm3钠基膨润土在水中浸泡0 d、1 d、8 d、32 d后放大后的E层微观结构。未在水中浸泡过的钠基膨润土(图8a)与钙基膨润土(图7a)形貌差异较大,表现为薄层边缘卷翘,相较于浸水后的薄层要厚一些。浸泡1 d后的钠基膨润土试样(图8b)不像钙基土那样层间分散,而是团聚现象更明显。浸泡8 d的试样中膨润土表现为一些较小的团块,团块的表面破碎,粒间连结较弱,同时存在一些较大孔隙(图8c)。长期浸泡后的钠基膨润土中的薄片排列整齐,只可见零星极小孔隙(图8d),相对于钙基膨润土来说,此阶段的膨润土内部的均匀性更好。

图8 钠基膨润土不同浸泡时间下E层微观结构

4 讨论

试样最外层E层距离水源最近,所表现出的水分变化特征最明显。从宏观层面看,E层存储的水分组成可以分为两部分:一部分是在土体基质吸力的作用下从环境中吸收的水分,表现为水分的增加,主要体现在时程曲线的峰值上;另一部分是在E层吸收水分后基质吸力减小,与D层形成一定基质势梯度,引起E层中的毛细水向内层运移,表现为水分的减少,当D、E两层的基质势梯度差越小时,流失的水分越少、速度越慢,则流失的时长越长,时程曲线中的谷值现象越不明显。

在本研究恒体积条件下,试样尺寸为64 mm×40 mm(直径×高度)的压实膨润土中,通过改变初始干密度、初始饱和度和膨润土类型,可以发现水分运移时程曲线的双峰形态有所差异。水分运移时程曲线的形态主要由两个拐点(即含水率峰值和谷值)、含水率稳定值以及三个特征值相对应的时间点来控制。从图5可以看出,初始饱和度对水分运移时程曲线的形态影响较小,只影响时程曲线的峰值,初始饱和度的大小决定土体中基质吸力的大小,从而引起吸收水分的差异,反映在时程曲线中就是峰值的高度。

而膨润土类型和初始干密度对水分运移时程曲线的形态有重要影响作用。从图6b中可以看到初始干密度较低时,时程曲线双峰形态明显,干密度越低,则试样中孔隙越多,相应的宏观孔隙中的毛细水含量越高,因此在基质势差的作用下水分流失的越多,在时程曲线中的双峰形态越明显;而随着干密度的增大,试样中宏观孔隙含量减少,水分流失得越少,所以表现出来的谷值现象越不明显。结合图4和图6中钙基和钠基两种膨润土的时程曲线对比中看出,钠基膨润土中的蒙脱石含量相对较少,因此形成的结合水含量少,导致储水能力弱一点,流失的水分更快,所以峰值到谷值的时间更短;而在钙基膨润土中,蒙脱石含量更高,试样吸收储存水分的能力更强,因此达到谷值的时间更长。

实际上,除了初始干密度、饱和度和膨润土类型外,试样的尺寸、溶液浓度和pH值、试验限制条件等因素也会不同程度对时程曲线的形态产生影响。但是不同条件下的膨润土与溶液相互作用,最终的影响都是改变了试样的孔隙结构和黏土矿物成分及含量。因此认为,土体孔隙结构、黏土矿物成分和含量是决定水分运移时程曲线形态的关键内在因素。

5 结论

本文采用自主研发的径向渗透试验装置,实现了恒体积下控制水分环向浸润压实膨润土,得到了不同初始饱和度和干密度条件下钙基膨润土和钠基膨润土的水分运移时程曲线,分析了水在压实膨润土中的运移趋势及影响因素,为开展高放废物处置库中缓冲回填材料的性能研究提供一定参考。

(1)在本文试验条件下,膨润土试样各块层的水分运移时程曲线从试样中心到外边缘存在较大的差异,试样外层呈典型的双峰形态,而试样中心则没有明显的峰值。试验结果表明,初期1～2 d水分的浸润会引起试样外层含水率迅速的增长,达到一定程度时(含水率增长13%～16%)出现拐点,含水率随着浸润时间的延长出现短暂下降后继续缓慢增加。

(2)在相同的初始条件下,钙基和钠基膨润土在水化过程中各个块层的水分运移时程曲线发展趋势基本一致,但在各个发展阶段水在钙基膨润土中均表现出更快的水分增长速度,在试样内层的水分运移时程曲线中钠基膨润土要比钙基膨润土平缓,试样外层水分运移时程曲线的形态与试样整体水分重分布有关,同时膨润土类型影响水分运移时程曲线中达到谷值点的时间。

(3)初始干密度是影响压实膨润土水分运移时程曲线形态的关键因素,主要控制时程曲线的峰值和谷值。初始干密度越小,试样外层水分运移时程曲线的双峰形态越明显,峰值与谷值之间的差值越大;初始干密度越大,水分运移时程曲线的双峰形态越不明显,试样外层含水率变化幅度越小。

(4)初始饱和度对水分运移速率有重要作用,决定时程曲线达到峰值的时间。初始饱和度越小,水分在膨润土试样中的运移速率更快,达到峰值所用的时间越短。