鄱阳湖赣江三角洲沉积物中铀、钍地球化学特征及影响因素

封志兵, 付 佳, 聂逢君, 李满根, 张博程,杨舒琪, 盛洲宁, 黄 昊

(1.东华理工大学 核资源与环境国家重点实验室, 江西 南昌 330013;2. 东华理工大学 地球物理与测控技术学院, 江西 南昌 330013)

现代三角洲是人类生产活动的重要场地,挖掘其蕴含的丰富地质和环境信息可为区域的保护和利用提供借鉴(胡刚等,2021)。赣江三角洲是鄱阳湖周边入湖河流发育最完整的三角洲,是赣江源沉积物的主要汇聚区(金振奎等,2014)。近年来,赣江三角洲的形成与生长机制得到重点关注(金振奎等,2014;高志勇等,2016;李燕等,2021),但对赣江三角洲沉积环境的研究较少。

沉积物地球化学参数的变化可反映其中的物理和化学反应、物质转化和迁移,是评价沉积物性质和沉积环境的客观指标(黄薇文等,1985)。目前,沉积物的微量元素含量和相关参数已被广泛应用于沉积环境研究中。铀、钍作为自然界放射性衰变系列的母体广泛分布在自然界中。铀元素性质活泼,对氧化-还原性质、岩石粒度、黏土矿物种类与含量等因素的变化十分敏感,可利用铀、钍等放射性核素的含量和比值来推演沉积环境(任夏等,2010;叶传永等,2014)。笔者以赣江三角洲平原区为研究区,钻取岩芯、取样并开展铀、钍和有机质含量测试和对比分析,推演沉积环境;同时结合岩性、沉积相和区域地质背景,分析赣江三角洲平原区沉积物中铀、钍地球化学特征及影响因素。该研究成果可为放射性核素应用于现代沉积环境和沉积过程研究提供借鉴。

1 地质概况

鄱阳湖位于江西省北部,长江中下游南岸,是我国最大的淡水湖泊。鄱阳湖以松门山为界被分为南北两部分,北部是与长江交互的水道,南部是主湖体(苏守德,1992)。受地形、河流、气候等多因素影响,鄱阳湖具有高复杂性的水动力结构,表现出吞吐型、季节性、高水湖相、低水河流相等特征。作为一个典型的吞吐型过水湖泊,鄱阳湖与长江有水文的交互作用。在洪水期,鄱阳湖水汇入长江;在枯水期,长江水倒灌入鄱阳湖(尹太举等,2012;刘浩等,2023)。鄱阳湖还是江西省主要河流的汇聚地,有赣江、修水、抚河、信江、饶河5条主要河流汇入(图1)。鄱阳湖湖底平坦,平均水深为8.4 m,最深处达25 m(朱海虹等,1981)。自全新世以来,鄱阳湖自下而上发育冲积扇-扇三角洲、河流和三角洲3个沉积体系(张春生等,1996)。

图1 鄱阳湖水系发育概况(湖面为丰水期范围,李燕等,2021)

赣江三角洲位于鄱阳湖南岸,是鄱阳湖周围规模最大、发育最好的三角洲(金振奎等,2014)。三角洲的顶点位于南昌市八一桥附近,向下游不断分汊,末端延伸入鄱阳湖。其形成源于盆广坡缓的地形,多变的湖平面和较浅的湖水,是典型的现代浅水缓坡型三角洲(金振奎等,2014)。赣江三角洲发育上三角洲平原、下三角洲平原、三角洲前缘(图2)。赣江下三角洲平原位于平均高水位和平均低水位之间,洪水期淹没、枯水期暴露(李燕等,2021)。

图2 赣江三角洲相带划分和钻孔位置

2 样品采集与分析方法

2021年11月,正值鄱阳湖枯水期,利用SD-1土壤取样钻机在赣江三角洲平原实施浅钻(图2),取样深度见表1和图3。

表1 GJ01孔沉积物中铀、钍、有机质含量及比值

图3 GJ01孔岩性剖面、沉积相及环境指标垂向变化图

(1)岩芯编录。编录钻孔岩芯,观察沉积物内部细小沉积构造、岩性组成、沉积旋回变化等。识别岩芯不同深度的沉积相变化,注意不同深度岩芯颜色、(有机)碎屑种类和含量、粒度等的变化。

(2)铀、钍含量测试。样品经自然风干后,称取50 mg试料于封闭溶样器的内罐中,加入1 mL氢氟酸,0.5 mL硝酸,密封。将加溶样器放入烘箱中,持续加热24 h,温度控制在(185±5) ℃。冷却后取出内罐,置于电热板上,再加入0.5 mL硝酸蒸发近湿盐状,重复操作此步骤一次。加入5 mL硝酸,再次密封,放入烘箱中,持续加热3 h,温度控制在130 ℃左右。冷却后取出内罐,将溶液定量转移至塑料瓶中。用水稀释,定容至25 mL,摇匀。稀释后用ICP-MS外标法直接测定。

(3)有机质含量测试。样品经自然风干后,称取0.05 g样品放到准备好的陶瓷坩埚中,加入3～4滴盐酸使样品充分反应去除碳酸盐的干扰,再将样品充分反应2 h后放入110 ℃电热鼓风干燥箱内3 h以上(将剩余的盐酸蒸干),冷却至室温后放入干燥器中等待上机。

将经过前处理的样品取出,加入0.40 g纯铁,均匀加入1.50 g纯钨粒,把其送入燃烧室测定,在高频燃烧炉中于1 200 ℃灼烧,燃烧时间约为25～30 s。产出的二氧化碳和二氧化硫气体用HIR-944B型高频红外碳硫分析仪测定,得出有机碳的值w(Corg)(%):

w(Org)=w(Corg)×1.724

(1)

式中,w(Org)为土壤有机质的含量(%),1.724为有机碳换算为有机质的系数。

铀、钍、有机碳含量测试均在核工业二四〇研究所分析测试中心完成(表1)。测试过程参照《岩石矿物分析》(《岩石矿物分析》编委会,2011)和《硅酸盐岩石化学分析方法第30部分:44个元素量测定》(中华人民共和国国土资源部, 2010)。

3 结果分析

3.1 岩性与沉积相分析

(1)岩性。0～13 cm,褐色粉砂质黏土,见大量植物根茎,多见黄色铁锰质结核;14～27 cm,褐色粉砂质黏土,多见植物根茎,偶见黑色铁锰质结核;28～83 cm,黄褐色黏土质粉砂,局部夹细砂,粒度自上而下逐渐变粗,黏土含量逐渐减少,见少量植物根茎,见黑色铁锰质团块,下部夹薄层细砂;84～159 cm,褐色粉砂质黏土,见黄褐色条带;160～174 cm,黏土逐渐由褐色转变为灰色;175～200 cm,灰色、青灰色黏土,偶见褐黄色黏土团块;201～226 cm,褐色夹浅灰色粉砂质黏土,少见片粒状白云母;227～274 cm,灰黑色粉砂质黏土,见植物碎屑,偶见片粒状白云母;275～300 cm,灰色粉砂质黏土;301～367 cm,褐色粉砂质黏土,夹灰色粉砂质黏土,片粒状白云母,向下逐渐增多;368～391 cm,灰色黏土质粉砂,多见片粒状白云母;391～400 cm,灰色夹褐色黏土质细砂,多见片粒状白云母,偶见少量植物碎屑。

钻孔岩芯沉积物粒度整体偏细,分选度较好,且同一沉积相序的碎屑物成分均一,是碎屑物长距离搬运、分选的结果。整体上,岩芯的颜色具有上黄下灰,粒度具有上细下粗、片粒状白云母含量具有从上向下变多的趋势,这与沉积相序、物源变化有关。

(2)沉积相。根据岩芯岩性编录结果,结合赣江三角洲沉积演化历史,划分GJ01孔的沉积相(图3)。0～159 cm,三角洲平原相沉积;160～174 cm,滨浅湖相;175～200 cm,半深湖相;201～226 cm,滨浅湖相;227～367 cm,半深湖相;368～400 cm,滨浅湖相。

3.2 铀、钍含量及钍铀比值分析

三角洲平原相沉积的碎屑物铀平均含量(7.54×10-6)略低于滨浅湖相沉积(8.44×10-6)。褐色样品的铀平均含量(7.83×10-6)略高于黄褐色样品(7.05×10-6)。滨浅湖、半深湖相沉积的碎屑物中铀含量为8.06×10-6～9.27×10-6,平均值为8.59×10-6。经研究,铀含量与其颜色和粒度无明显关联。

沉积物中钍的含量在深度上具有明显规律性:三角洲平原相沉积的碎屑物中钍的含量最高,平均值为30.68×10-6。与之相比,下部滨浅湖相、半深湖相沉积的碎屑物中钍平均含量(25.90×10-6)低于三角洲平原相沉积(30.68×10-6);而底部的20～22号样品的钍含量低于上覆沉积物,都小于20.00×10-6。

三角洲平原相沉积的碎屑物样品的钍铀比值为3.75～4.41,平均值为4.04。除7号样品外,其它褐色样品的钍铀比值略低于黄褐样品(表1)。相比之下,取自滨浅湖相、半深湖相沉积的碎屑物的钍铀比值为2.79～3.34,平均值为3.03,明显低于上覆沉积层,且整体呈自上而下逐渐变小的趋势。同样,取自滨浅湖相、半深湖相沉积的碎屑物样品的钍铀比值与其颜色和粒度并无明显关联。

3.3 有机质含量分析

样品的有机质含量与沉积物的颜色及其形成时所处的沉积环境有关:有机质含量与其颜色变化大体相对应,黄褐色、褐色、灰色和青灰色样品的有机质含量依次增高;不同沉积相沉积的有机质含量也有所区别,三角洲平原相、滨浅湖相和半深湖相沉积中的有机质含量依次增高。

三角洲平原相沉积的碎屑物整体呈黄褐色、褐色,其有机质含量相对较低。3号、4号黄褐色样品的有机质含量为0.76%,2号样品的有机质含量相对高一些,达0.91%,这可能与2号样品更靠近植物根茎发育的地表有关;下部褐色沉积物除5号样品外,其他3个样品的有机质含量集中在0.84%～0.87%。5号样品取样位置更靠近黄褐色样品,其有机质含量也与黄褐色样品相当。

半深湖相、滨浅湖相沉积的碎屑物整体上更加富含有机质,颜色也多呈灰色、青灰色等。样品的有机质含量多数达到1.0%以上。然而,13、14、20、21、22号样品的有机质含量却较低。这些样品取自沉积物颜色变化的位置,可能与当时所处沉积环境发生变化有关。

3.4 钍、铀含量及比值与有机质含量的相关性

铀和有机质含量的垂向变化曲线具有一定相似性(图3)。另外,取自三角洲平原相样品的铀和有机质含量都小于半深湖相且分布集中(图4)。然而,铀含量在相似沉积环境中(半深湖、滨浅湖)没有明显区分。除20～22号样品的其他滨浅湖、半深湖相样品的铀含量随深度的增加略微增加。相比铀含量的多变,钍含量相对稳定。在垂向上,钍含量随深度增加呈三级阶越式减小,且与铀、有机质含量和沉积相无明显关联。钍铀比值以7号样品为界,呈二级阶越式减小(图3)。与铀和有机质含量相似的是,取自三角洲平原相样品的铀与有机质含量都小于半深湖相,且分布集中(图5)。

图4 铀和有机质含量关系散点图

图5 Th/U值和有机质含量相关关系散点图

4 讨论

有机质含量的变化是反应沉积物所处氧化-还原环境的重要参考(田飞等,2022)。有机质可以作为还原剂吸附和还原铀,使铀发生富集。铀是一种易聚易散的元素,对氧化-还原环境的变化异常灵敏(付锦等,2014)。所测样品的铀与有机质含量之间存在一定的相关性,但由于缺少背景铀含量的约束,单一的铀含量变化不能完全反映样品所处的氧化-还原环境(余关美等,2015)。例如,20和21号样品的铀含量明显低于其他样品,这有悖于滨湖相沉积碎屑物的还原能力强于三角洲平原相的认识。实际上,钍元素是铀元素的衰变产物,可通过钍铀比值来评价样品的氧化-还原条件。三角洲平原区样品的钍铀比值高于滨湖相和半深湖相(图3,表1)。钍铀比值与有机质含量具有一定的负相关性,可作为沉积环境评价的参考指标。

钍含量不随铀、有机质含量的变化而变化(图3),这与钍自身的性质有关。铀、钍元素虽都为放射性核素,但二者的性质却有明显不同。钍元素不管是在氧化态还是在还原态都不易溶于水,故不会因氧化-还原环境的改变而发生迁移,而是通过碎屑物的物理搬运聚集(付锦等,2014)。因此,推测沉积物中钍含量的显著差别应为母岩不同所致。样品的钍含量在深度上呈较明显的三元结构,与之相对应的是,底部沉积物中见大量片粒状白云母,而上部却少见白云母。据此,初步判定岩芯钻取的沉积物有多期物源。

赣江三角洲沉积物中的铀、钍含量平均值分别为7.84×10-6和26.55×10-6(表2),均远高于我国表土的铀(2.80×10-6)、钍(13.50×10-6)背景值(奚小环等,2021)。赣江水系起源于赣闽边界武夷山西麓,流经华南地块(吴仁贵等,2018)。华南地块多产出富铀岩体(王正庆等,2013),且由于沉积相的化学沉积分异作用,使赣江三角洲在淡水补给的过程中,铀元素在此聚集,这可能是赣江三角洲地区铀含量较高的原因。

表2 中国土壤铀、钍背景值与赣江三角洲地区土壤铀、钍平均值比较

铀、钍、有机质含量和Th/U值是判断沉积环境的重要参考指标,其中铀、钍含量和Th/U值还具备判断碎屑物来源差异的能力,可作为判断现代沉积碎屑物来源的手段之一,值得深入探究。

5 结论

根据对赣江三角洲GJ01孔剖面有机质含量及铀、钍含量的对比分析,厘清了赣江三角洲铀、钍元素的地球化学特征及其影响因素,并得出了以下认识:

(1)赣江三角洲沉积物的钍铀比值和有机质具有一定的相关性,能够反映氧化-还原环境,区分三角洲沉积与湖相沉积,可作为沉积环境评价的参考指标。

(2)赣江三角洲沉积物中铀、钍的含量明显高于我国土壤背景值,这可能与赣江水系起源和流经广泛发育富铀岩体的华南地块有关。

(3)赣江三角洲沉积物中钍含量的显著差别反映钻孔处的沉积物可能存在多期物源。